李艳娇
- 作品数:3 被引量:5H指数:1
- 供职机构:太原理工大学化学化工学院煤科学与技术教育部和山西省重点实验室更多>>
- 发文基金:国家自然科学基金山西省青年科技研究基金更多>>
- 相关领域:理学化学工程更多>>
- 介孔调变对CuY催化剂甲醇氧化羰基化反应活性的影响被引量:1
- 2017年
- 碱溶液处理NaY分子筛形成的介孔有利于反应物及产物分子的扩散,调节碱溶液浓度可控制Y分子筛中的介孔结构,通过溶液离子交换法制备CuY催化剂,研究了NaY分子筛介孔结构调变对CuY催化剂催化甲醇氧化羰基化反应活性的影响。通过BET、^(29)Si-NMR、XRD、NH_3/CO-TPD、H_2-TPR和TEM等表征及催化活性分析表明,在碱溶液处理过程中,NaY分子筛骨架中的Si(0Al)和Si(1Al)原子被优先脱除,且笼结构坍塌使得临近超笼连接,逐步形成直径为3.47~3.66 nm,孔容介于0.142~0.226cm^3·g^(-1)的介孔,在提高反应物分子和产物分子扩散性能的同时,提高了活性物种的可接近性。随着碱液浓度的增加,CuY催化剂的催化活性先升高后降低。当碱液浓度为0.2 mol·L^(-1)时,NaY分子筛介孔直径为3.47 nm,孔容达到最大(0.226 cm^3·g^(-1)),相应CuY催化剂DMC的时空收率、选择性和甲醇转化率分别达到204.0 mg·g^(-1)·h^(-1)、67.8%和14.0%,活性最佳。
- 阎立飞张国强李艳娇郑华艳李忠
- 关键词:NAY分子筛介孔氧化羰基化
- 酸处理对CuY催化剂孔结构及氧化羰基化性能的影响被引量:5
- 2015年
- 对NaY分子筛(nSi/nAl=2.65)进行了草酸脱铝处理并作为载体采用液相离子交换法制备CuY催化剂,应用于常压甲醇氧化羰基化合成碳酸二甲酯(DMC)反应。NaY分子筛及其CuY催化剂通过N_2低温吸附-脱附、透射电子显微镜、X射线衍射、29Si固体核磁共振、NH3吸附程序升温脱附、吡啶吸附红外光谱、H_2程序升温还原、原子吸收等方法进行表征。研究结果表明,酸处理NaY分子筛后,骨架铝被脱除,导致骨架nSi/nAl比增加、相对结晶度降低并产生介孔,有利于产物分子的扩散,从而影响催化活性。采用4 h、2 mol·L^(-1)草酸处理NaY分子筛作为载体制备的CuY催化剂显示出较高的催化性能,DMC时空收率和甲醇转化率分别从103.6 mg·g^(-1)·h^(-1)和6.3%增加到184.9 mg·g^(-1)·h^(-1)和10.2%。产生的介孔能够促进催化剂中铜活性位的可接近性及反应物分子和产物分子的扩散。
- 李艳娇阎立飞郑华艳李忠
- 关键词:氧化羰基化酸处理孔体积
- 改性CuY催化剂的制备及其氧化羰基化性能的研究
- 碳酸二甲酯(DMC)作为环境友好型的无毒绿色化学产品,可用作为羰基化试剂和甲基化试剂、锂离子电池和无毒涂料等溶剂及油品添加剂,应用前景广阔。甲醇氧化羰基化法是合成DMC的主要方法,由于其较大的热力学平衡常数、丰富的原料和...
- 李艳娇
- 关键词:氧化羰基化Y型分子筛孔结构
- 文献传递