阎立飞
- 作品数：12 被引量：6H指数：1
- 供职机构：太原理工大学更多>>
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- 相关领域：理学化学工程更多>>
- 介孔调变对CuY催化剂甲醇氧化羰基化反应活性的影响被引量：1
- 2017年
- 碱溶液处理NaY分子筛形成的介孔有利于反应物及产物分子的扩散,调节碱溶液浓度可控制Y分子筛中的介孔结构,通过溶液离子交换法制备CuY催化剂,研究了NaY分子筛介孔结构调变对CuY催化剂催化甲醇氧化羰基化反应活性的影响。通过BET、^(29)Si-NMR、XRD、NH_3/CO-TPD、H_2-TPR和TEM等表征及催化活性分析表明,在碱溶液处理过程中,NaY分子筛骨架中的Si(0Al)和Si(1Al)原子被优先脱除,且笼结构坍塌使得临近超笼连接,逐步形成直径为3.47~3.66 nm,孔容介于0.142~0.226cm^3·g^(-1)的介孔,在提高反应物分子和产物分子扩散性能的同时,提高了活性物种的可接近性。随着碱液浓度的增加,CuY催化剂的催化活性先升高后降低。当碱液浓度为0.2 mol·L^(-1)时,NaY分子筛介孔直径为3.47 nm,孔容达到最大(0.226 cm^3·g^(-1)),相应CuY催化剂DMC的时空收率、选择性和甲醇转化率分别达到204.0 mg·g^(-1)·h^(-1)、67.8%和14.0%,活性最佳。
- 阎立飞张国强李艳娇郑华艳李忠
- 关键词：NAY分子筛介孔氧化羰基化
- 一种KIT‑6介孔氧化硅材料及合成方法
- 一种KIT‑6介孔氧化硅材料的比表面积为897.2‑1061.0 m<Sup>2</Sup>/g，孔容为2.17‑3.64 cm<Sup>3</Sup>/g，孔径为6.35‑10.66nm，本发明具有成本低，比表面积大、...
- 阎立飞张国强郑华艳李忠
- 文献传递
- 还原处理对CuY催化剂微观结构及甲醇氧化羰基化活性的影响被引量：1
- 2013年
- 通过还原气氛下不同温度处理CuY催化剂,改变催化剂内不同价态Cu的含量,确定甲醇氧化羰基化合成DMC的主要活性组分。以pH为9.5的Cu(NO3)2氨水溶液与NaY进行离子交换,然后在体积比为10/1的N2/H2混合气还原气氛中分别在200℃、300℃、400℃和500℃进行还原处理,制得CuY催化剂,并通过XRD、TPR和TPD对催化剂微观结构进行表征。结果表明,Cu2+的还原性能与其在Y分子筛中的落位有关,落位于分子筛超笼内的Cu2+容易被还原为Cu+,落位于小笼内的Cu2+较难还原;随还原温度的升高,Cu+和Cu0的含量都明显增加,但即使500℃还原后也存在部分未还原的Cu2+;Cu物种价态及微观结构的变化导致随还原温度升高CO吸附量降低、吸附增强和Cu0颗粒长大,这是催化剂在甲醇氧化羰基化合成DMC中催化活性随还原温度升高而下降的直接原因。
- 王佳臻郑华艳秦瑶阎立飞李忠
- 关键词：氧化羰基化碳酸二甲酯价态
- 酸处理对CuY催化剂孔结构及氧化羰基化性能的影响被引量：5
- 2015年
- 对NaY分子筛(nSi/nAl=2.65)进行了草酸脱铝处理并作为载体采用液相离子交换法制备CuY催化剂,应用于常压甲醇氧化羰基化合成碳酸二甲酯(DMC)反应。NaY分子筛及其CuY催化剂通过N_2低温吸附-脱附、透射电子显微镜、X射线衍射、29Si固体核磁共振、NH3吸附程序升温脱附、吡啶吸附红外光谱、H_2程序升温还原、原子吸收等方法进行表征。研究结果表明,酸处理NaY分子筛后,骨架铝被脱除,导致骨架nSi/nAl比增加、相对结晶度降低并产生介孔,有利于产物分子的扩散,从而影响催化活性。采用4 h、2 mol·L^(-1)草酸处理NaY分子筛作为载体制备的CuY催化剂显示出较高的催化性能,DMC时空收率和甲醇转化率分别从103.6 mg·g^(-1)·h^(-1)和6.3%增加到184.9 mg·g^(-1)·h^(-1)和10.2%。产生的介孔能够促进催化剂中铜活性位的可接近性及反应物分子和产物分子的扩散。
- 李艳娇阎立飞郑华艳李忠
- 关键词：氧化羰基化酸处理孔体积
- 一种高活性无氯Cu<Sup>I</Sup>/Y催化剂及制法和在合成碳酸二甲酯的应用
- 一种高活性无氯Cu<Sup>I</Sup>/Y催化剂是由活性组分Cu<Sup>I</Sup>和Y分子筛组成，以金属计，催化剂的组成为：Cu5.0‑20wt%,其中Cu<Sup>I</Sup>90‑100wt%,Cu<Su...
- 张国强李忠尹娇阎立飞贾东森
- 文献传递
- 一种合成碳酸二甲酯的无氯Cu<Sup>I</Sup>/Y催化剂及制法和应用
- 一种合成碳酸二甲酯的无氯Cu<Sup>I</Sup>/Y催化剂是由活性组分Cu<Sup>I</Sup>和Y分子筛组成，以金属计，催化剂的组成为：Cu5.0‑23wt%，其中Cu<Sup>I</Sup>90‑100wt%,...
- 李忠张国强尹娇阎立飞贾东森
- 文献传递
- 阳离子助剂改性CuY催化剂与催化甲醇氧化羰基化的研究
- 作为一种新型环保无毒的有机化学产品,碳酸二甲酯/(DMC/)由于其优良的反应活性和独特的化学结构在现代化学工业生产中得到了广泛的应用。合成DMC的工艺路线有很多种,其中甲醇氧化羰基化制备DMC,具有热力学平衡常数大、原料...
- 阎立飞
- 关键词：氧化羰基化Y型分子筛阳离子助剂镧离子
- 文献传递
- 一种制备碳酸二甲酯的催化剂及制备方法和应用
- 一种制备碳酸二甲酯的催化剂是由活性组分Cu与Al‑KIT‑6介孔分子筛组成，以金属计，Cu为10‑30wt%，其余为Al‑KIT‑6介孔分子筛。本发明具有催化活性高的优点。
- 李忠阎立飞张国强尹娇郑华艳
- 载体H＋含量对CuY甲醇氧化羰基化反应性能影响被引量：1
- 2016年
- 通过过量浸渍Cu(NO_3)_2溶液于Y分子筛载体上,制备出Cu负载量为6.4%的CuY催化剂,考察了甲醇氧化羰基化反应的催化性能,并采用X射线衍射(XRD)、H2程序升温还原(H2-TPR)、透射电子显微镜(TEM)和NH3程序升温脱附(NH3-TPD)等手段对催化剂表面微观结构进行了表征。研究表明,随Y分子筛载体H+含量的增加,可使更多Cu物种落位于分子筛微孔笼结构中,且高度分散,而笼内未交换的Na+能进一步促进铜物种更多落位于载体超笼结构中,形成更多甲醇氧化羰基化反应的Cu+活性中心。同时随铜物种引入,催化剂中产生了明显的中强酸,酸量随落位于载体笼结构中的Cu物种的增加而增加,催化剂总酸量随之增加,导致甲醇氧化羰基化产物分布发生改变,碳酸二甲酯(DMC)选择性明显降低。对比等体积浸渍法制备的92.3%的高DMC选择性CuY催化剂,以不含H+的NaY分子筛为载体,过量浸渍法制备的CuY催化剂酸量少、Cu物种活性中心多,在保持82.4%的高DMC选择性时,其DMC的时空收率(STY)也高达109.1mg·g^(-1)·h-1。
- 李梦云付廷俊王玉春阎立飞李忠
- 关键词：Y分子筛铜催化剂酸性
- Cu/分子筛表面铜物种调控及其催化甲醇氧化羰基化反应性能
- 甲醇与CO、O2在催化作用下发生氧化羰基化反应生成碳酸二甲酯（CH3OCOCH3，DMC），具有原子经济性高，工艺过程绿色清洁等特点，是重要的煤炭清洁转化途径之一，近年来引起科研工作者的广泛关注，其中催化剂是该反应工业化...
- 阎立飞
- 关键词：分子筛孔道结构
- 文献传递
