胡久彪
- 作品数：14 被引量：40H指数：5
- 供职机构：江西理工大学冶金与化学工程学院更多>>
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- 相关领域：理学化学工程冶金工程石油与天然气工程更多>>
- CO/Ce0.5Zr0.5O2催化剂的制备及甲烷部分氧化研究
- 近年来甲烷催化部分氧化(POM)反应受到广泛关注。Ni基催化剂在高温下易发生积碳、烧结、活性组份流失,而导致失活现象严重;与Ni基相比,Co基催化剂的POM反应活性较差,因为Co基催化剂更倾向于将甲烷完全氧化,但Co的熔...
- 余长林胡久彪翁维正陈喜蓉舒庆周小春
- 文献传递
- Co/Ce0.5Zr0.5O2催化剂的制备及甲烷部分氧化制合成气被引量：16
- 2012年
- 利用共沉淀法制备了具有介孔结构的Ce0.5Zr0.5O2固溶体载体,然后浸渍不同质量分数(10%、20%、30%)的活性组分钴,制备了系列Co/Ce0.5Zr0.5O2催化剂。利用N2物理吸附(BET)、X射线粉末衍射(XRD)、H2-程序升温还原(H2-TPR)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、程序升温氧化(TPO)和热重(TG)等手段对制备和反应后的催化剂进行了表征,研究了它们对甲烷部分氧化制合成气反应的催化性能。研究结果表明,铈锆固溶体负载的钴比较容易被还原,该系列催化剂具有较高的活性和对H2及CO的选择性,且随Co含量的增加,催化剂的活性和对H2和CO的选择性得到提高的同时,也增强了催化剂的抗积炭性能。
- 余长林胡久彪翁维正周晓春陈喜蓉
- 关键词：钴甲烷部分氧化合成气
- Co/Ce0.5Zr0.5O2催化剂的制备及甲烷部分氧化研究
- 近年来甲烷催化部分氧化(POM)反应受到广泛关注。Ni基催化剂在高温下易发生积碳、烧结、活性组份流失，而导致失活现象严重;与Ni基相比，Co基催化剂的POM反应活性较差，因为Co基催化剂更倾向于将甲烷完全氧化，但Co的熔...
- 余长林胡久彪翁维正陈喜蓉舒庆周小春
- 关键词：稀土催化剂共沉淀法甲烷催化活性
- 文献传递
- Ni/CeO_2-SiO_2催化剂的制备、表征及其甲烷部分氧化制合成气性能（英文）被引量：4
- 2014年
- 以硝酸亚铈（Ce（NO3）3·6H2O）和正硅酸四乙酯（C8H20O4Si）为前驱体,采用溶胶-凝胶法合成了系列具有大比表面积的xCeO2-（1-x）SiO2 （x=0,0.25,0.50,0.75,1）复合氧化物载体,然后浸渍活性组分Ni制得用于甲烷部分氧化制合成气的Ni催化剂.运用N2物理吸附-脱附、X射线粉末衍射、扫描电镜、紫外-可见漫反射光谱、氢程序升温还原、氨程序升温脱附和热重等手段对所得催化剂的组织结构、还原性、表面酸性和积炭行为等进行了表征;同时考察了催化剂的组成、焙烧温度和反应时间等对催化剂在甲烷部分氧化制合成气中催化性能的影响.表征结果表明,该系列Ni/CeO2-SiO2催化剂具有大比表面积,CeO2晶粒较小,NiO的分散性好且易被还原,表面酸性弱,不容易积炭.当Ce/Si摩尔比为1∶1,活性组分Ni的质量分数为10％,焙烧温度为700℃时,所制备的Ni/CeO2-SiO2催化剂表现出较好的稳定性、最高的CH4转化率（～84％）和对产物CO及H2的选择性（＞87％）.
- 胡久彪余长林毕亚东魏龙福陈建钗陈喜蓉
- 关键词：溶胶-凝胶法甲烷部分氧化合成气
- 铈基复合氧化物负载镍催化剂的制备及对甲烷部分氧化催化性能的研究
- 甲烷部分氧化(POM)制合成气(CO+H2)因反应器体积小，放热温和，能耗低，产物用途广等优点而成为天然气化学研究的焦点。在POM反应中催化剂是该工艺的核心。本文以镍为活性组分、铈基复合氧化物为载体，首先探究制备方法对催...
- 胡久彪
- 关键词：镍催化剂甲烷柠檬酸络合法溶胶-凝胶法
- 文献传递
- Ni／MxOy／CeO2-ZrO2(M=Cu，Ba，Al)复合催化剂的制备及其甲烷部分氧化性能被引量：3
- 2014年
- 首先采用柠檬酸络法制备了系列Mx Oy/CeO2-ZrO2(M=Cu,Ba和Al)固溶体载体,然后浸渍活性组分Ni,制得系列Ni/Mx Oy/CeO2-ZrO2复合催化剂。考察了掺杂助剂元素(Cu,Ba和Al)对CeO2-ZrO2固溶体结构和负载Ni催化剂的甲烷部分氧化生成合成气催化性能的影响。采用氮气物理吸附,X射线粉末衍射(XRD),氢-程序升温还原(H2-TPR),扫描电子显微镜(SEM),氨-程序升温脱附(NH3-TPD)和热重(TG)等技术对反应前后催化剂的理化性质进行表征。甲烷部分催化氧化表明,催化剂的活性顺序为Ni/Al2O3/CeO2-ZrO2>Ni/BaO/CeO2-ZrO2>Ni/CeO2-ZrO2>Ni/CuO/CeO2-ZrO2。催化剂表征结果表明,掺杂助剂元素后复合载体的主要结构仍然为CeO2-ZrO2固溶体;掺杂的助剂Ba和Al能和CeO2-ZrO2固溶体产生较强的相互作用,生成Mx Oy/CeO2-ZrO2三元复合固溶体载体,并使复合载体的比表面积增大,其中掺杂Al的效果最为明显,能使CeO2-ZrO2固溶体载体颗粒细化,表面结构更丰富,从而有利于活性组分Ni的分散;虽然掺杂Al使载体的表面酸性略有增强,但是Ni/Al2O3/CeO2-ZrO2复合催化剂仍表现了最高的活性和良好的稳定性。掺杂助剂Cu后,Cu与活性组分Ni之间的"氢溢流"效应增强了催化剂中Ni的还原性,生成的Cu0与Ni0之间产生的相互作用导致CuNi合金的生成,减少了Ni0活性中心的数目,导致该催化剂对甲烷部分氧化的活性下降。
- 余长林胡久彪杨凯刘小燕樊启哲
- 关键词：柠檬酸络合法甲烷部分氧化
- 制备方法对Ni/CeO2-Al2O3催化剂甲烷部分氧化催化性能的影响被引量：7
- 2013年
- 采用浸渍-沉淀法、水热合成法、共沉淀法和柠檬酸络合法制备了Ni/CeO2-Al2O3催化剂,考察了制备方法对该催化剂的物理结构和甲烷部分氧化(POM)催化性能的影响。利用N2物理吸附、X射线粉末衍射(XRD)、H2-程序升温还原(H2-TPR)、NH3-程序升温脱附(NH3-TPD)、热重(TG)分析等手段对反应前后催化剂的物理化学性质进行了表征。实验结果表明,浸渍-沉淀法制备催化剂的活性和产物H2和CO的选择性最低。而柠檬酸络合法制备的Ni/CeO2-Al2O3表现出最大的CH4转化率和最高的CO、H2选择性。BET和XRD表征结果表明,柠檬酸络合法制备的Ni/CeO2-Al2O3的比表面积最大,且CeO2晶粒粒径小、分散均匀;H2-TPR测试表明,该催化剂负载的Ni物种和Ni与Al2O3相互作用产生的尖晶石NiAl2O4都较容易被还原成金属Ni,产生更多的活性中心;NH3-TPD和TG分析表明,该催化剂具有较多酸性位点和表面积炭,但相比较于它的高反应活性,积炭速率较低、稳定性较高。
- 余长林胡久彪杨凯周晓春
- 关键词：甲烷部分氧化镍尖晶石
- 甲烷部分氧化的热力学模拟研究被引量：5
- 2014年
- 甲烷部分氧化制备合成气对于提高天然气的利用价值具有重要的意义.甲烷部分氧化反应是一个非常复杂的反应体系.反应涉及部分氧化(主反应)、燃烧、重整、水煤气变换、积炭等.使用Aspen Plus和HSC Chemistry软件对甲烷部分氧化制备合成气过程进行热力学模拟计算.考察了温度、压力和CH4/O2比对CH4转化率、氢和CO选择性的影响.同时对甲烷部分氧化反应热力学平衡产物组成和积炭副反应进行了热力学计算分析.研究结果表明,随反应温度的升高,压力的减小,CH4的转化率和CO与H2的选择性均呈上升趋势.反应温度在300℃时就有相当多的积炭生成,在550℃积炭量达到最大,随后又随温度上升,积炭量逐渐减少,在900℃以上无积炭产生.
- 余长林周晓春胡久彪樊启哲
- 关键词：甲烷部分氧化氢一氧化碳
- Co/Ce_xTi_(1-x)O_2催化剂的制备及其对甲烷部分氧化反应催化性能被引量：4
- 2013年
- 采用柠檬酸络合法制备了Cex Ti1-x O2固溶体,以其为载体浸渍硝酸钴溶液制备负载钴催化剂mCo/Cex Ti1-x O2-T-y。考察了Co负载量(m)、载体中Ce/(Ce+Ti)摩尔比(x)、载体制备过程中柠檬酸用量(y)以及载体的焙烧温度(T)对该系列催化剂催化甲烷部分氧化(POM)制合成气反应性能的影响。利用X射线粉末衍射(XRD)、H2-程序升温还原(H2-TPR)、扫描电子显微镜(SEM)和热重(TG)分析手段对mCo/Cex Ti1-x O2-T-y催化剂进行了表征。结果表明,当负载Co的质量分数为20%、柠檬酸/(Ce+Ti)的摩尔比为1、载体焙烧温度为700℃时,制备的20Co/Ce0.5Ti0.5O2-700-1催化剂对POM反应表现出优良的催化性能,其主要原因是,载体之间形成的Ce-Ti固溶体能够一定程度上抑制非催化活性相CoTiO3的生成。
- 余长林周晓春胡久彪相彬陈建钗魏龙福
- 关键词：CO甲烷部分氧化
- 载体组成对载钴催化剂的甲烷催化部分氧化反应的影响
- 2014年
- 首先制备了一系列的单元(Ce O2,Ti O2,Zr O2)、双元(Ce-Ti,Ti-Zr)和三元(Ce-Ti-Zr)载体,然后通过浸渍法在载体表面负载Co,考察了载体组成和焙烧温度对该催化剂的甲烷部分氧化(POM)催化性能的影响。利用N2物理吸附、X射线粉末衍射、H2-程序升温还原、扫描电子显微镜和热重分析等手段对反应前后催化剂的物理化学性质进行了表征。实验结果表明,载Co催化剂的催化性能按三元>双元>单元的顺序依次降低。700℃焙烧制备的Co/Ce-Ti-Zr-700三元载体催化剂表现出最高的CH4转化率和H2、CO的选择性,同时该催化剂具有较高的稳定性。在Ce-Ti-Zr三元载体催化剂中,Ce O2-Ti O2-Zr O2之间产生了较强的相互作用,从而抑制了非活性相Co Ti O3的生成,产生了更多的活性中心;同时这种载体之间的作用可以防止催化剂在反应过程中发生相变生成Co Zr2和Zr C之类的物质。
- 周晓春余长林胡久彪樊启哲魏龙福杨凯
- 关键词：钴甲烷部分氧化铈锆固溶体
