崔宇
- 作品数：8 被引量：143H指数：3
- 供职机构：清华大学化学工程系更多>>
- 发文基金：国家自然科学基金高等学校全国优秀博士学位论文作者专项资金国家高技术研究发展计划更多>>
- 相关领域：化学工程更多>>
- 甲醇制烯烃过程研究进展被引量：83
- 2010年
- 乙烯和丙烯是重要的化工原料,目前烯烃生产技术严重依赖石油,在石油资源日益紧缺的今天,烯烃的需求量却一直快速增长,尤其是丙烯。因此,以煤或天然气为原料制备甲醇进而生产乙烯和丙烯的替代路线,逐渐受到学术界和工业界的重视。近年来,甲醇制烯烃技术在基础研究和工业放大方面都获得了快速的发展。本文综述了甲醇制烯烃常用催化剂ZSM-5和SAPO分子筛的改性及催化性能研究;对甲醇制烯烃的反应机理进行了总结,讨论了碳池机理的最新研究成果;并对甲醇制烯烃和甲醇制丙烯的工艺开发和工业放大进展进行了介绍。
- 朱杰崔宇陈元君周华群王垚魏飞
- 关键词：甲醇制烯烃甲醇制丙烯工业化
- 热重-质谱联用研究甲醇制烯烃反应的积炭裂解特性被引量：3
- 2014年
- 考察了甲醇制烯烃（MTO）过程使SAPO-34沸石催化剂失活的积炭在惰性气氛程序升温下的裂解反应，发现积炭中存在大量在400℃-600℃可裂解的组分。通过热重-质谱联用研究了积炭的裂解特性，确认裂解的气体产物主要为丙烯和乙烯。通过气质联用及原位红外分析裂解前后的积炭组成变化，证明乙烯、丙烯是部分积炭物种（如：多甲基苯、多甲基萘等）在高温下裂解脱甲基侧链的产物，同时生成无侧链的稠环芳烃。通过不同升温速率下乙烯和丙烯生成速率变化，计算得到积炭物种裂解生成乙烯和丙烯的表观活化能分别为68.4kJ/mol和47.5kJ/mol。上述结果说明，在失活催化剂烧焦再生之前，可采用高温汽提裂解积炭，降低MTO过程的焦炭选择性，增产烯烃产品。由于裂解生成乙烯的表观活化能高于生成丙烯的活化能，因此降低温度有利于提高丙烯与乙烯之比。
- 张明烨崔宇李玉新魏飞王垚
- 关键词：甲醇制烯烃MTO活化能
- 多级结构分子筛中碳催化作用及在甲醇制烯烃、芳烃中的应用
- 煤制烯烃、芳烃被认为是可以替代石油形成第二条生产基础化学品的重要工艺路线,这个工艺路线的核心是小孔择型分子筛的"碳池"催化路线.我们从分子筛择型碳催化的机制出发,深入研究了分子筛孔道内不同酸中心对碳催化物种的作用关系及酸...
- 魏飞蔡达理崔宇王垚
- SAPO-34分子筛硅铝比对甲醇制烯烃反应性能及积炭组成的影响被引量：10
- 2015年
- 为了研究硅铝比对甲醇制烯烃反应性能及积炭组成的影响,控制合成中的原料配比制备了一系列不同硅铝比的SAPO-34分子筛。对合成的SAPO-34分子筛上的总酸量、酸强度和酸中心的分布进行了表征,发现成对的酸性位点随硅铝比的增大而增加。在固定床反应器中,系统地研究了SAPO-34分子筛的硅铝比对MTO反应性能的影响。由于成对的酸性中心是氢转移、低聚和成环的主要活性中心,能够增加副产物丙烷选择性及焦炭的生成速率,降低SAPO-34催化剂的烯烃选择性和催化剂的寿命。反应失活分析表明,在350℃、常压、空速为10 h-1的条件下,催化剂可用一级反应失活方程描述,失活与硅铝比的3次方呈正比。采用原位热重质谱分析结合溶炭色谱质谱联用分析,发现硅铝比较高的SAPO-34分子筛笼内萘及其同系物乃至蒽、菲等稠环芳烃产物的生成速度较快,堵塞产物扩散的通道,导致催化剂的快速失活。
- 崔宇王垚魏飞
- 关键词：甲醇制烯烃分子筛失活
- 多级结构分子筛中碳催化作用及在甲醇制烯烃、芳烃中的应用
- 煤制烯烃、芳烃被认为是可以替代石油形成第二条生产基础化学品的重要工艺路线,这个工艺路线的核心是小孔择型分子筛的'碳池'催化路线。我们从分子筛择型碳催化的机制出发,深入研究了分子筛孔道内不同酸中心对碳催化物种的作用关系及酸...
- 魏飞蔡达理崔宇王垚
- 关键词：甲醇制烯烃
- 文献传递
- 流化床中气固均匀分布的失稳现象被引量：3
- 2019年
- 流化床因其均匀且剧烈的气固相互作用保证了其优异的流动和传递性能,因而广泛应用于化学工业中。因此,构建定量计算气固均匀分布的失稳临界点既是重要的学术问题又具有工程意义。本文分别使用气相和固体颗粒相的质量分数表示气固分布状态;引入颗粒床层压力载荷(ΦT)描述分布器输入的规则负熵和固体颗粒床层自身混沌熵产生之间相互作用;由于密相颗粒床层远离平衡态且具有强非线性耗散项,因此需基于普利高津最小超量熵增原理给出气固密相流在并联系统均布状态的失稳临界点(ΦTc):分布器和固体颗粒床层总熵增在气固均布和气固非均布情况下相等;由于并联系统的对称性,可将N单元路径并联系统气固均布稳定性分析简化为判断单元路径压降二阶导数正负;在此基础上讨论了操作参数、固体颗粒性质和分布器结构参数对气固密相床层均布稳定性的影响。此外,通过气体示踪和压力脉动频谱分析在直径为300mm冷模实验验证了颗粒床层压力载荷(ΦT)对密相气固均布稳定性的影响;同时应用该方法论计算了工业流化床反应器临界床层高度、临界表观气速以及分布器临界阻力系数,指导了操作工况的调整和分布器结构设计,对比分析了改造前后的反应情况。
- 张晨曦蔡达理贾瞾崔宇王垚罗国华骞伟中魏飞
- 关键词：气固流态化稳定性分析均匀分布分布器
- Ag/ZSM-5催化剂上甲醇芳构化过程被引量：44
- 2009年
- 详细研究了Ag负载ZSM-5催化剂上甲醇芳构化反应过程。考察了反应温度、催化剂酸性、甲醇分压和Ag浸渍量对甲醇芳构化反应选择性的影响。高的甲醇分压有利于提高芳烃选择性,并显著改变芳烃产品组成。芳烃选择性先随着反应温度与银含量升高而升高,分别在475℃和3%Ag时达到最高值,然后随二者的进一步升高而降低。高的酸性对芳烃的生成反应非常关键。
- 田涛骞伟中孙玉建崔宇卢俨俨魏飞
- 关键词：ZSM-5分子筛甲醇芳构化银
- 分子筛上甲醇转化过程的热力学和拓扑结构
- 2018年
- 现代新型煤化工是我国当今基础有机化学工业发展的新亮点,也是世界化工界的又一次革命。煤制化学品路线经历气化、变换、甲醇合成、甲醇制烃类等过程,其中,最为重要的是分子筛上甲醇转化的过程。本文综述了分子筛上甲醇转化的相关研究,一方面从ZSM-5上甲醇转化的生成烃池及烯烃的热力学机制和产物分布出发,介绍了多甲基苯生成烯烃热力学平衡模型和其中的芳烃池生成烯烃热力学机制,另一方面,介绍了基于Ising模型的分子筛离散拓扑结构模型。利用分子筛孔道堵塞与围棋中"气"的有无的类似性,能够很好地再现SAPO-34上的相变失活现象和不均匀的积炭分布现象。以模型为指导,介绍了一些分子筛多级结构构筑的工作,这些工作很好地提升了催化剂选择性和寿命。这些概念对于准确理解甲醇在分子筛上的反应与失活机制、产品分布及提高选择性有指导意义。
- 蔡达理张晨曦侯一林陈兆辉王垚崔宇魏飞
- 关键词：分子筛拓扑甲醇热力学
