龚艳
- 作品数：6 被引量：29H指数：3
- 供职机构：中国石油大学（北京）化学化工学院更多>>
- 发文基金：国家自然科学基金更多>>
- 相关领域：石油与天然气工程理学化学工程更多>>
- ZSM-35分子筛中模板剂的脱除对1-己烯骨架异构化反应性能的影响被引量：7
- 2017年
- 研究了不同温度焙烧的含模板剂ZSM-35分子筛的物化性质和1-己烯骨架异构化反应性能。研究结果表明,不同焙烧温度的焙烧会使ZSM-35分子筛的模板剂发生不同程度的脱除,当温度低于450℃时,焙烧会使模板剂发生分解反应,不会使模板剂残留物完全脱除,此时分子筛表现出较高1-己烯骨架异构选择性;焙烧温度升至550℃后,分子筛中的模板剂可完全脱除,但异构烯烃的收率显著降低,副反应产物明显增加。通过BET、XRD、TPO、NH_3-TPD、TG-DTG、吡啶红外的表征表明,随着模板剂的脱除,暴露出被其覆盖的腔壁,使分子筛的比表面积增大,催化剂总酸量增加,从而使得单位催化剂的活性位增加,催化剂转化率增大;但模板剂脱除的同时会新增小孔径介孔,这些介孔会促使二聚、共聚等副反应的发生,不利于异构化反应的进行;且模板剂脱除会产生一部分新的L酸中心,L酸中心的出现也会增大催化剂的副反应活性,降低催化剂的选择性。
- 龚艳黄星亮胡龙旺孙仁山代小平字琴曹中扬
- 关键词：焙烧模板剂1-己烯
- HZSM-5分子筛上苯、甲醇脱附规律及烷基化反应被引量：3
- 2017年
- 对不同n(SiO_2)/n(Al_2O_3)的HZSM-5分子筛进行了程序升温表面反应-质谱(TPSR-MS)表征,并采用程序升温脱附(TPD)法考察了苯、或甲醇2种物质在HZSM-5上的吸附脱附性能。结果表明,随HZSM-5分子筛n(SiO_2)/n(Al_2O_3)增加,酸强度降低,酸量减少;苯于60℃下吸附后程序升温脱附的过程中检测到乙烯,随n(SiO_2)/n(Al_2O_3)增高,检测到的乙烯越少,苯脱附量越高;甲醇于60℃下吸附后程序升温脱附的过程中检测到甲苯,但未检测到苯,n(SiO_2)/n(Al_2O_3)越高,检测到的甲苯量越小,甲醇脱附量越多。这表明HZSM-5分子筛n(SiO_2)/n(Al_2O_3)越高,越有利于苯、甲醇的单分子吸附。烷基化评价结果表明,高n(SiO_2)/n(Al_2O_3)的HZSM-5分子筛烷基化活性较好,低n(SiO_2)/n(Al_2O_3)的HZSM-5分子筛易失活,HZSM-5分子筛酸性质是影响苯-甲醇烷基化反应的主要因素之一。
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- 关键词：HZSM-5程序升温表面反应
- HZSM-5分子筛上吸附苯和甲醇的TPSR-MS研究被引量：2
- 2017年
- 对不同硅铝比HZSM-5分子筛进行程序升温表面反应-质谱(TPSR-MS)实验和原位程序升温氧化(TPO)。结果表明,苯在HZSM-5分子筛上于60℃下吸附后程序升温脱附的过程中检测到乙烯,硅铝比越低,检测到的乙烯越多,HZSM-5分子筛上的残碳量越大。甲醇在HZSM-5分子筛上于60℃下吸附后程序升温脱附的过程中检测到甲苯,但未检测到苯,硅铝比越低,检测到的甲苯量越大;同时检测到氢气,硅铝比越低,氢气量越小,TPO检测到的残炭量越小。吸附温度越高,甲醇越易转化成甲苯。
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- 关键词：催化化学HZSM-5苯甲醇程序升温表面反应
- 酸碱处理对ZSM-5分子筛物化性质和反应性能的影响被引量：19
- 2016年
- 考察了碱处理、先碱后两步酸处理对HZSM-5分子筛物化性质以及苯与甲醇烷基化反应性能的影响。结果表明,碱处理在脱除分子筛中非骨架硅的同时,提高了晶孔的利用率,也中和了分子筛的强酸中心,使催化剂活化甲醇的能力减弱,苯与甲醇反应活性降低;先碱后两步酸处理既脱除了分子筛中的非骨架铝,也恢复了一部分强酸中心,提高了苯与甲醇的反应活性。进一步考察了先碱后两步酸处理中不同碱浓度的影响,结果表明,适宜浓度的碱处理后再两步酸处理,一方面,能脱除分子筛的非骨架硅铝物种,使分子筛的颗粒粒径更加均匀;另一方面,分子筛的强酸中心有所减少,降低了催化剂的积炭失活速率,苯转化率提高15%以上。
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- 关键词：碱处理
- 不同分子筛上1-己烯骨架异构化反应性能的研究被引量：2
- 2018年
- 以HZSM-35、HZSM-5、HM和Hβ四种分子筛为1-己烯骨架异构化催化剂,比较研究了四种催化剂的异构化性能,对其构效关系进行了关联。结果表明,相比于HZSM-5和Hβ分子筛,HZSM-35和HM具有适宜的酸量,有效孔径为0.4-0.6 nm,而且无晶穴、无交叉孔道,具有良好的择形催化效应,在转化率高达95%的同时,C_(5-)和C_(7+)等副产物的收率在20%左右,异己烯收率可达40%-50%。进一步对四种分子筛进行酸碱改性处理,结果显示,虽然酸性质略有改变,但是一维孔结构的HZSM-35和HM分子筛的异构化性能仍明显优于多维孔结构的HZSM-5和Hβ分子筛,说明在酸性质一定的前提下,孔结构对异构化反应起关键作用。
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- 关键词：1-己烯孔结构分子筛
- 镁物种二次改性ZSM-35分子筛及其催化正构烯烃异构化反应性能
- 2020年
- 采用不同的镁物种对适宜浓度盐酸处理的NaZSM-35分子筛进行二次改性处理,并考察了改性ZSM-35分子筛催化正构烯烃骨架异构化反应的性能。结果表明:草酸镁改性对ZSM-35分子筛的酸量改变及性能提高不明显;硝酸镁和氧化镁改性后,分子筛B酸和L酸的总酸量骤然降低,催化剂的活性快速下降;碱式碳酸镁改性可对分子筛B酸和L酸的酸量分布进行一定程度的调变,在反应物转化率不变的基础上,异己烯的收率明显增加。因此,碱式碳酸镁是最适宜的改性物种。进一步探究碱式碳酸镁负载量对分子筛催化正构烯烃异构化反应的影响,结果显示,当碱式碳酸镁质量分数为1.0%时,催化剂具有最佳催化骨架异构化反应性能。
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- 关键词：1-己烯
