郭婉秋
- 作品数：13 被引量：29H指数：4
- 供职机构：东南大学更多>>
- 发文基金：国家自然科学基金国家重点基础研究发展计划江苏省自然科学基金更多>>
- 相关领域：理学一般工业技术化学工程更多>>
- MnOx/WO3/TiO2低温选择性催化还原NOx机理的原位红外研究被引量：9
- 2016年
- 浸渍法制备15%MnO_x/5%WO_3/TiO_2低温脱硝催化剂,利用原位傅里叶变换红外(in situ FT-IR)设计包括多种吸附反应以及不同预处理方式的微观暂态试验与微观稳态试验,研究其NH3-SCR脱硝反应机理,并推测反应路径。结果表明,催化剂的NH_3-SCR反应主要以Eley-Rideal机理方式进行,仅在一定温度条件下可以看到Langmuir-Hinshclwood反应路径。催化剂表面Lewis酸位的NH_3吸附是还原剂的主要来源,Br?nsted酸位吸附的NH_4^+随温度上升参与反应的比例略有提高。NH3的吸附活化是整个反应的控制步骤,吸附态NH_3更易与NO_2发生反应,NO与催化剂表面的相互作用明显弱于NO_2。NO会在催化剂表面氧化活性中心形成大量双齿配位型硝酸盐,阻碍NH_3的吸附和活化,O_2存在条件下促进NH_3-SCR反应进行,阻止NO在催化剂表面形成双齿硝酸盐。NO与NH_3在催化剂表面存在吸附竞争,NO的吸附作用强于NH_3,温度达到100℃后吸附的NH_3方可大量活化并与NO_x发生进一步反应。
- 廖永进张亚平余岳溪李娟郭婉秋汪小蕾
- 关键词：MN原位红外
- 基于钛锡载体的SCR低温脱硝催化剂的表面性质研究被引量：3
- 2015年
- 采用共沉淀法制备TiO2-SnO2固溶体,浸渍法负载CeO2得到一系列xCeO2/TiO2-SnO2负载型催化剂,在模拟NH3选择性催化还原NOx（NH3-SCR）反应条件下考察催化剂低温脱硝活性。通过X射线衍射（XRD）、比表面积测定（BET）、程序升温还原（H2-TPR）、程序升温脱附（NH3-TPD）、高分辨率透射电子显微镜（HRTEM）、原位漫反射傅里叶变换红外光谱（in situ DRIFTS）等表征技术,研究了氧化铈负载后催化剂的微观结构、表面物种的存在状态、表面酸位等表面性质及NH3吸附特性。结果表明,Ce∶Ti物质的量比为0.1时,催化剂催化脱硝反应活性最高,同时具有较宽的温度窗口（250-300℃）和热稳定性;铈的过量负载会导致催化剂比表面积减小、活性窗口变窄,同时其氧化还原能力和NH3吸附能力也减弱。NH3-TPD结果显示,CeO2的负载导致催化剂NH3在弱酸及中等酸位的吸附显著增强,与催化剂NH3-SCR最佳反应物温度降低有关。in situ DRIFTS表明,xCeO2/TiO2-SnO2催化剂的Lewis酸位和Bronsted酸位强度均明显增强,同时,在1657-1666cm^-1处出现新的Bronsted酸位,参与SCR反应的主要物质是NH4^＋分子。
- 郭婉秋张亚平王文选赵明王俊杰沈凯王龙飞杨林军
- 关键词：CEO2表面性质
- V_2O_5-CeO_2/TiO_2-ZrO_2催化剂表征及NH_3还原NO_x性能（英文）被引量：7
- 2015年
- 商业选择性催化还原(SCR)催化剂V2O5-WO3(Mo O3)/TiO2存在反应温度窗口窄(300–400 oC)和SO3转化率高等缺点,同时占催化剂总质量80%以上的载体TiO2比表面积小,热稳定性差.已有研究发现TiO2-ZrO2固溶体具有较大的比表面积和较强的表面酸性,TiO2与ZrO2的摩尔比为1:1时其比表面积达到最大.CeO2作为SCR催化剂的组成部分,由于其优良的储氧和放氧能力受到广泛关注.研究表明,CeO2-CuO,Ce/Ti-Si-Al和Mo2O3(Co2O3)/Ce-Zr等催化剂具有优良的SCR脱硝活性,同时对V2O5-WO3/TiO2催化剂进行CeO2改性,可提高催化剂的抗SO2中毒能力.实际烟气组分中同时存在SO2和H2O,必定会导致催化剂硫酸盐中毒,而目前对含Ce催化剂的硫酸盐中毒情况研究较少,因此开发新型高效脱硝催化剂十分必要.前期我们研究了xCeO2-3%V2O5/TiO2-ZrO2催化剂,发现CeO2可以显著拓宽脱硝温度窗口,同时增强催化剂酸性位点,但是V2O5含量较高时对环境及人体健康均有较大危害.本文采用共沉淀法制备摩尔比为1:1的TiO2-ZrO2固溶体,用浸渍法负载不同摩尔比的CeO2和1%的V2O5,得到一系列V-xCe/Ti-Zr催化剂,结合X射线衍射(XRD)、比表面积测试(BET)、高分辨透射电镜(HRTEM)、程序升温还原(H2-TPR)、原位漫反射红外光谱(in situ DRIFTS)和程序升温脱附(NH3-TPD)等手段分析催化剂的晶相、活性物质分散程度、氧化还原性质及表面酸性,在200–450 oC范围内考察Ce掺杂催化剂选择性催化还原NOx的脱硝活性,并在250oC测试催化剂在NH3+NO+O2+SO2+H2O气氛中的脱硝活性,研究催化剂抗硫酸盐中毒能力.研究发现,CeO2掺杂可以拓宽脱硝反应活性窗口,V-0.2Ce/Ti-Zr(摩尔比Ce:Ti=0.2)表现出最优的脱硝性能,在250–350 oC范围内脱硝效率均在92%以上,同时与前期研究结果对比发现CeO2含量较高时会导致高温段NOx转化率下降.XRD和HRTEM结果表明,ZrO2的添加可以显著降低载体TiO2的结晶度,复合氧化物TiO2-Zr
- 张亚平郭婉秋王龙飞宋敏杨林军沈凯徐海涛周长城
- 关键词：二氧化铈选择性催化还原
- 基于钛锡载体的SCR低温催化剂的制备与表征
- 采用共沉淀方法制备TiO-SnO固溶体,浸渍法负载CeO得到一系列xCeO/TiO-SnO负载型催化剂,在模拟氨气选择性催化还原NO（NH-SCR）反应条件下考察催化剂脱硝活性。通过X线衍射（XRD）、比表面积测定（BE...
- 郭婉秋王俊杰张亚平沈凯李娟
- 关键词：二氧化铈多晶NH4+
- 文献传递
- 商业V_2O_5-WO_3/TiO_2烟气SCR脱硝催化剂CaSO_4中毒机理研究被引量：2
- 2016年
- 基于商业V_2O_5-WO_3/Ti O_2脱硝催化剂,设计了两种模拟Ca SO_4中毒的方法,通过比表面积测定(BET)、X射线衍射(XRD)、程序升温还原(H_2-TPR)、扫描电子显微镜(SEM)、原位漫反射傅里叶变换红外光谱(in situ DRIFTS)等表征技术并结合固定床脱硝性能测试平台,对中毒前后催化剂的微观结构、氧化还原能力及表面性质的变化与脱硝活性进行了对比研究,探索硫酸钙中毒机理。研究表明,Ca SO_4会堵塞催化剂孔径,孔径小于2.7 nm和孔径大于17.8 nm时Ca SO_4的影响更大,从而使催化剂的比表面积和孔体积变小;Ca SO_4中毒会导致Brnsted酸位数量和强度的降低,同时Lewis酸强度也会减弱,从而阻碍了NH_3的吸附,Ca SO_4引起催化剂氧化还原能力的降低。
- 王俊杰张亚平王文选肖睿李娟郭婉秋
- 关键词：V2O5-WO3/TIO2
- 一种钒系中高温选择性催化还原催化剂及制备方法
- 本发明公开了一种钒系中高温选择性催化还原催化剂及制备方法，所述催化剂以钛锆氧化物为载体，以钒的氧化物为活性成分，以钨的氧化物为助催化剂，其中，所述催化剂中，钛元素和锆元素的摩尔比为1:1，所述的钨的氧化物的质量占钨的氧化...
- 张亚平王龙飞郭婉秋
- 文献传递
- 一种钒系中高温SCR催化剂及其制备方法
- 本发明公开了一种钒系中高温催化剂，所述催化剂以钛锆氧化物为载体，以钒的氧化物为活性成分，以钨的氧化物为助催化剂，其中，所述催化剂中，钛元素和锆元素的摩尔比为1∶1，所述的钨的氧化物的质量占钨的氧化物和钛锆氧化物的总质量的...
- 张亚平王龙飞郭婉秋沈凯徐海涛周长城
- 文献传递
- 铈掺杂钛锆固溶体催化剂的制备与催化还原NOx的实验研究
- 宽温选择性催化还原NQx技术目前在火电脱硝领域具有明显的工业价值，而稀土掺杂催化剂在中低温脱硝领域受到广泛关注。本文以V2O5/TiO2为基础，利用HRTEM、BET、XRD、NH3-TPD、H2-TPR、DRIFTS等...
- 郭婉秋
- 关键词：氮氧化物反应机理脱硝效率
- 文献传递
- 一种钒系负载型高温SCR催化剂及其制备方法
- 本发明公开了一种钒系负载型高温SCR催化剂，以钛锡氧化物为载体，以钒的氧化物为活性成分，以铈的氧化物为助催化剂，其中，所述催化剂中铈元素、钛元素、锡元素的摩尔比为(0.1～0.3)∶1∶1，钒的氧化物的质量占整个催化剂质...
- 张亚平郭婉秋王龙飞沈凯徐海涛周长城
- 文献传递
- WO3/TiO2-ZrO2脱硝催化剂制备及其NH3活化机理被引量：7
- 2015年
- 采用共沉淀法制备了WO3/TiO2-ZrO2脱硝催化剂,并用固定床反应器进行活性评价,采用BET、XRD、TPD、氨气吸附漫反射FT-IR进行表征。结果显示,ZrO2掺杂增强了TiO2的Lewis酸性;负载WO3之后,位于3.1~1.7nm之间孔隙的稳定性显著增强;NH3的吸附与活化分别由TiO2-ZrO2载体和WO3完成;WO3中W元素强大的电负性,促进了NH3的N—H键由共价键向离子键过渡,进而导致了NH3的活化。脱硝活性结果显示：当WO3含量为9%（质量）时,催化剂脱硝活性最高,并在320~420℃的温度窗口保持94%以上。（9%）WO3/TiO2-ZrO2具有更加稳定的孔隙结构（4.4~1.7nm）,表面Br？nsted酸中心数量增加,Lewis酸中心的强度和酸量增加的幅度最大,NH3-SCR过程中的活性中间产物NH2的吸收峰更加明显,这些特征可能是其脱硝活性最好的原因。
- 王龙飞张亚平郭婉秋沈凯郑鹏飞杨林军
- 关键词：催化剂三氧化钨
