郭岱石
- 作品数:10 被引量:50H指数:4
- 供职机构:上海交通大学更多>>
- 发文基金:国家自然科学基金教育部留学回国人员科研启动基金教育部“新世纪优秀人才支持计划”更多>>
- 相关领域:理学化学工程更多>>
- SO<,4><'2->/M<,x>O<,y>的表面酸性及其对紫罗兰酮环化合成反应的催化作用
- 紫罗兰酮具有重要的商业应用价值,通常采用假性紫罗兰酮的催化环化反应合成,催化剂为液体酸。采用固体酸催化剂能够有效解决由于液体酸的使用所造成的分离过程复杂和环境污染等问题。SO42-/MxOy对多类酸催化反应具有较高的催化...
- 郭岱石
- 关键词:表面酸性紫罗兰酮环化反应反应温度
- 文献传递
- 分子筛脱蜡模拟移动床工业过程的模拟计算与分析被引量:4
- 2005年
- 针对分子筛脱蜡工业生产的模拟移动床过程,基于TMB建模策略,建立了描述模拟移动床过程的数学模型,模型求解采用有限元配置的数值计算方法PDECOL软件包。结果表明:在验证模型计算正确性的基础上,模型模拟计算值与过程设计值相一致,可以用描述分子筛脱蜡工业生产的模拟移动床过程。探讨了模拟移动床过程中的进料流速、提取液的提取速度、旋转阀的切换周期以及脱附液的用量等操作参数对过程性能的影响,为过程的优化提供了基础。
- 李娟余浩马正飞郭岱石姚虎卿
- 关键词:脱蜡分子筛
- SO_4^(2-)/SiO_2表面酸性的红外光谱和密度泛函理论研究被引量:4
- 2007年
- 对介孔SiO2及硫酸根促进的SiO2样品进行了原位吡啶吸附红外光谱测试,分别建立了硫酸根促进前后的SiO2表面原子簇模型,用密度泛函理论对其吡啶吸附行为进行了计算,分析了SO42-/SiO2表面酸性产生的机理.实验和计算结果表明,SO42-/SiO2表面不存在Lewis酸中心,原位红外谱图中表征Lewis酸性的特征峰对应于氢键吸附吡啶的环振动,这种氢键作用因SiO2表面的硫酸根促进而得到加强.HSO4-螯合结构为SO42-/SiO2表面Brφnsted酸中心,其酸强度强于表面磺酸基团修饰的介孔SiO2材料SO3H-MSU,而弱于HZSM-5.SO42-/SiO2的酸催化活性源于其表面的Brφnsted酸性.
- 郭岱石马紫峰蒋淇忠叶伟东李春波
- 关键词:硫酸根表面酸性红外光谱密度泛函理论
- 表面磺酸基修饰MCM-41介孔分子筛的直接合成及其酸催化性能
- 采用直接合成法制备了表面磺酸基改性的介孔分子筛SO<,3>H-MCM-41,通过X射线衍射、氮吸附-脱附、红外吸收光谱、以及热分析等手段进行了表征测试,并通过滴定方法测定了酸交换当量.结果表明,SO<,3>H-MCM-4...
- 郭岱石蒋淇忠马雪旦马紫峰叶伟东李春波
- 关键词:介孔分子筛磺酸基表面修饰环化反应紫罗兰酮
- 文献传递
- 表面磺酸基修饰MCM-41介孔分子筛的直接合成及其酸催化性能
- 采用直接合成法制备了表面磺酸基改性的介孔分子筛SO3H -MCM - 41,通过X射线衍射、氮吸附-脱附、红外吸收光谱、以及热分析等手段进行了表征测试,并通过滴定方法测定了酸交换当量。结果表明,SO3H -MCM - 4...
- 郭岱石蒋淇忠马雪旦马紫峰叶伟东李春波
- 关键词:MCM-41固体酸紫罗兰酮环化反应
- 文献传递
- SO_4^(2-)/TiO_2及S_2O_8^(2-)/TiO_2催化剂的制备及表征被引量:14
- 2006年
- 制备了纳米级固体超强酸SO42?/TiO2、S2O82-/TiO2,以及MCM-41负载的SO42-/ZrO2。利用X射线衍射、氮吸附-脱附和原位吡啶吸附红外等表征方法,并通过对假性紫罗兰酮催化环化反应的初步考察,从结构、酸性和催化活性等方面对三种催化剂进行了比较分析。结果表明,所制备的SO42-/TiO2和S2O82-/TiO2催化剂不但具有小于7.0nm的纳米级晶粒、高于140cm2-g-1的比表面积、以及约4nm的相对规整的介孔结构,还保持了单纯而完善的锐钛晶型和较强的酸活性。与SO42-/ZrO2/MCM-41主要表现为Lewis酸性不同,SO42-/TiO2和S2O82-/TiO2主要以Brφnsted酸性为主,其中采用硫酸为促进剂制备的SO42-/TiO2具有最强的Br-nsted酸性,而采用过硫酸根作为促进剂则使S2O82-/TiO2产生较SO42-/ZrO2/MCM-41更强的Lewis酸中心。研究发现,SO42-/TiO2和S2O82-/TiO2对假性紫罗兰酮催化环化反应具有远高于SO42-/ZrO2/MCM-41的酸催化活性,其活性差异源于不同的酸性本质,而催化剂中较多强Brφnsted酸中心的存在有利于需要质子参与的环化反应的进行。
- 马雪旦郭岱石蒋淇忠马紫峰马正飞叶伟东李春波
- 关键词:固体超强酸SO4^2-/TIO2紫罗兰酮环化
- 硫酸根促进的纯硅MCM-41催化假性紫罗兰酮环化合成紫罗兰酮的性能被引量:14
- 2006年
- 分别采用硫酸和硫酸铵溶液作为促进剂,对MCM-41进行表面硫酸根促进,并在不同温度下焙烧制得一系列硫酸根促进的纯硅MCM-41样品SM和ASM.采用氮吸附-脱附、吸附氨的程序升温脱附(NH3-TPD)、热重分析(TG-DTG)、元素分析和红外光谱(FT-IR)等表征方法对两类样品的介孔结构、硫酸根促进过程和表面酸性进行了考察,并通过环化合成紫罗兰酮这一典型的液体酸催化反应评价其催化活性.结果表明,经450℃焙烧的样品(SM-450和ASM-450)中促进剂完全分解,不存在作为原始促进剂或分解中间产物的游离硫酸分子,硫酸根以双齿螯合配位结构存在于SiO2表面.原位吡啶吸附红外光谱显示ASM-450表面同时存在L酸和B酸中心,NH3-TPD测试结果表明其酸强度较弱.SM-450和ASM-450具有与商品化氢型酸性树脂Amberlyst-15相当的催化性能,其催化作用来源于一般被认为不具备酸活性的SO24-/SiO2表面螯合结构.在较低反应温度下,ASM-450具有优于Amberlyst-15的催化性能,并在循环使用5次后仍保持较高的催化活性.
- 许海红郭岱石蒋淇忠马紫峰李婉君王铮
- 关键词:硫酸硫酸铵假性紫罗兰酮环化反应紫罗兰酮
- Ni/AC催化剂上甲醇羰化制醋酸反应机理热力学分析被引量:1
- 2002年
- 在研究Ni/AC催化剂上甲醇常压气相羰基化制醋酸的基础上 ,结合甲醇液相羰基化和加压情况下气相羰基化的反应情况 ,对常压气相羰基化制醋酸体系进行热力学分析 ,探讨该体系的反应途径和机理。结果表明 ,反应体系中可能存在的中间态CH3 CO -Ni2 + -I不会被直接还原为零价Ni而释放出乙酰碘 ,所有的羰基化反应都通过该中间态进行 ;除醋酸甲酯水解途径外 ,也存在由甲醇与CH3 CO -Ni2 + -I直接作用生成醋酸的可能性 ;二甲醚的产生并非通过甲醇与碘甲烷直接发生反应 ,而主要是在碘甲烷和活性炭的共同催化作用下在活性炭载体上通过甲醇脱水反应实现 ,Ni也起到一部分催化作用。体系的热力学分析表明 。
- 郭岱石马正飞姚虎卿
- 关键词:热力学分析反应机理镍基催化剂
- 芳烃同分异构体模拟移动床吸附分离性能的分子模拟和实验研究
- 模拟移动床技术在芳烃同分异构分离领域具有良好的应用前景,而高效的吸附剂和脱附剂是实现该工艺的关键.该文通过吸附剂的制备和表征、动态吸附实验研究和分子模拟计算三方面的工作,系统地考察了二甲苯、二氯苯和甲酚三个芳烃同分异构体...
- 郭岱石
- 关键词:模拟移动床分子模拟
- 文献传递