牛燕燕 作品数:12 被引量:59 H指数:6 供职机构: 教育部 更多>> 发文基金: 国家自然科学基金 海南省自然科学基金 年山西省研究生优秀创新项目 更多>> 相关领域: 理学 化学工程 更多>>
Cu^+/SiO_2-ZrO_2催化剂的制备及其催化甲醇氧化羰基化性能 被引量:11 2011年 采用溶胶—凝胶法制备了SiO2-ZrO2复合氧化物载体,通过和CuCl2进行离子交换制备了Cu+/SiO2-ZrO2催化剂,并研究其催化甲醇液相氧化羰基化合成碳酸二甲酯性能。结果表明,Zr以离子形式进入无定型SiO2骨架结构中形成Si-O-Zr键,同时产生较强的B酸中心。CuCl2通过热处理自还原为CuCl分散在SiO2-ZrO2载体表面,并与载体表面B酸发生离子交换形成Cu+物种,从而保留了活性金属组分Cu,脱除大部分的Cl元素,改善催化剂失活和设备腐蚀等问题。当焙烧温度为450℃时,催化剂表现出良好的催化活性,CH3OH转化率、DMC选择性和时空收率分别达到10.0%、79.4%和1.45g/(g.h)。 郑华艳 任军 周媛 牛燕燕 李忠关键词:甲醇 氧化羰基化 碳酸二甲酯 不同阳离子助剂对CuY催化甲醇氧化羰基化的影响 付廷俊 王瑞玉 牛燕燕 郑华艳 李忠关键词:氧化羰基化 甲醇 碳酸二甲酯 助剂 5-苯基-2-(4-甲氧基)-2H-1,2,3-三氮唑-4-羧酸乙酯的光谱性质及其罗丹明衍生物对Hg2+的显色机理和细胞成像 被引量:4 2019年 对5-苯基-2-(4-甲氧基)-2H-1,2,3-三氮唑-4-羧酸乙酯(Ethyl 2-(4-methoxyphenyl)-5-phenyl-2H-1,2,3-triazole-4-carboxylate,简称EMPC)进行了理论光谱及结构计算,并与实验光谱作对比。设计合成了其罗丹明B衍生物REMPC,用荧光和紫外吸收光谱法研究了REMPC与15种金属离子的作用,在DMF(N,N-二甲基甲酰胺)-水溶液(pH=7.4,体积比1∶1)中,肉眼可观察到REMPC仅对Hg^2+有粉红色的快速显色反应,使其在相应波长处的荧光强度及紫外吸收增强,REMPC与Hg^2+的络合比为1∶2,显色机理为Hg^2+诱导REMPC中的罗丹明螺环开环。在HeLa细胞中的荧光成像实验表明:REMPC探针可成功用于生物体内的Hg^2+标记。 李建玲 丁国华 刘艳萍 冯华杰 牛燕燕 何猛雄 史载锋 何文英关键词:光谱性质 活性炭改性对“Cu/AC”催化剂的结构和催化性能影响的研究 碳酸二甲酯(DMC)是一种用途广泛的绿色清洁有机化学品,分子结构特殊(含有多种有机官能团),化学性质活泼,在化工领域受到广泛的关注,其合成与应用同样是绿色化学的前沿课题,吸引了国内外众多研究学者的关注。在诸多DMC合成方... 牛燕燕关键词:碳酸二甲酯 合成工艺 活性炭改性 热处理温度 文献传递 CuCl/SiO_2-TiO_2催化剂的结构及其催化甲醇氧化羰基化反应性能 被引量:15 2010年 在微波辐射条件下,将CuCl快速分散到载体表面制得CuCl/SiO2-TiO2催化剂,利用X射线衍射、透射电镜、N2吸附-脱附、热重、H2程序升温还原和CO程序升温脱附对催化剂进行了表征.结果表明,微波辐射制备的催化剂中CuCl和载体发生了强相互作用,比传统加热制备的催化剂中形成更多的易还原铜物种,吸附CO的能力更强.在甲醇液相氧化羰基化反应中,微波辐射制备的催化剂上甲醇转化率为11.7%,碳酸二甲酯选择性达96.5%,高于相同条件下传统加热制备催化剂的活性. 李忠 刘树森 任军 牛燕燕 郑华艳 赵强 崔丽萍关键词:氯化亚铜 负载型催化剂 甲醇 氧化羰基化 碳酸二甲酯 完全无氯铜基负载活性炭催化甲醇氧化羰基化 牛燕燕 李忠 郑华艳 付廷俊 朱琼芳关键词:活性炭 铜基催化剂 高活性甲醇氧化羰基化CuY催化剂的结构及催化活性中心 被引量:15 2011年 采用硝酸铜溶液和NaY分子筛溶液离子交换制备了CuY催化剂,通过加入氨水提高交换溶液的pH值以及高温焙烧活化,显著提高了该催化剂对甲醇氧化羰基化合成碳酸二甲酯的催化活性,与固相离子交换、沉积和浸渍法制备的催化剂相比,虽然铜的负载量较低,但催化活性较高.通过元素分析、XRD、H2-TPR、XPS和Auger电子能谱(Auger electron spectroscopy,AES)等手段对CuY催化剂微观结构的表征结果表明,在Cu(NO3)2离子交换溶液中加入氨水,可促进Cu2+离子交换的进行,提高CuY催化剂的Cu交换量,并且交换的Cu2+主要位于分子筛的超笼中.在惰性气氛中焙烧活化CuY催化剂,Cu2+自还原为Cu+,氨促进了自还原过程的进行,显著提高了催化剂的活性.焙烧活化温度越高,越有利于超笼中Cu2+→Cu+的自还原过程,使超笼中Cu+的含量增加,CuY催化活性增加.进一步的研究结果表明,Y分子筛超笼中的Cu+是主要的催化活性中心. 李忠 付廷俊 王瑞玉 牛燕燕 郑华艳关键词:甲醇 氧化羰基化 Ce,La和Cs离子对CuY催化甲醇氧化羰基化活性中心的影响 被引量:15 2011年 将NaY分子筛在Ce,La和Cs的硝酸溶液中进行离子交换制得CeY,LaY和CsY分子筛,然后在pH=9.5的硝酸铜氨溶液中进行二次离子交换,并在惰性气氛下于600℃高温活化得到CuCeY,CuLaY和CuCsY催化剂.与CuY催化剂相比,加入Ce,La和Cs催化剂的甲醇氧化羰基化合成碳酸二甲酯的催化活性均显著提高.采用元素分析,XRD,H2-TPR,CO-TPD,CH3OH-TPD,XPS等对催化剂微观结构进行了表征分析.结果表明,阳离子Ce和La促进了Cu2+在分子筛超笼内的落位,在高温活化中有利于转化为更多的活性物质Cu+,从而提高了催化剂的活性;阳离子Cs阻碍了Cu2+在分子筛超笼内的落位,不利于催化活性的提高.但阳离子的引入,减弱了催化剂对CO的吸附,加强了对CH3OH的吸附(CuCeY除外),而CuCsY催化剂对CO的吸附最弱,对CH3OH的吸附最强,使其催化活性最佳.另外,阳离子的引入加大了催化剂Cu2+的自还原难度,但相比CuCeY,CuLaY催化剂,CuCsY催化剂中Cu2+自还原难度最小,高温活化中更容易转化为活性物质Cu+,利于其活性的提高. 付廷俊 郑华艳 牛燕燕 王瑞玉 李忠关键词:氧化羰基化 甲醇 催化 活性炭改性对‘C侧AC催化剂的结构和催化性能影响的研究 牛燕燕文献传递 网络资源链接 5-苯基-2-(3-三氟甲苯)-2H-1,2,3-三氮唑-4-羧酸乙酯的结构性质及其罗丹明B衍生物对Hg^(2+)的显色响应 被引量:3 2018年 对一种新合成的化合物5-苯基-2-(3-三氟甲苯)-2H-1,2,3-三氮唑-4-羧酸乙酯(EPFC),利用Gauss View5.0量化程序及含时密度泛函TD-DFT方法对其结构性质及理论光谱进行了计算;并将其与罗丹明B反应合成了一种新型含有1,2,3-三氮唑基团的化合物REPFC,通过核磁共振及高分辨质谱对其进行了结构表征;应用紫外吸收和荧光分析法研究了REPFC与15种金属离子的作用.结果表明:EPFC易失去电子,计算光谱与实验光谱的结果较好地吻合;在一定浓度范围内,肉眼可观察到REPFC仅对Hg^(2+)有粉红色的显色反应,使其荧光增强,并且反应时间很快,不受其他金属离子的影响,反应络合比为1∶2,提出了REPFC与Hg^(2+)显色反应的off-on机理模型,研究结果可为进一步开发此类三氮唑化合物在生理条件下的应用提供理论指导. 李建玲 丁国华 牛燕燕 吴禄勇 段红叶 冯华杰 何文英关键词:显色反应