张昕 作品数:23 被引量:101 H指数:7 供职机构: 厦门大学 更多>> 发文基金: 国家重点基础研究发展计划 更多>> 相关领域: 理学 化学工程 经济管理 文化科学 更多>>
丙烷选择氧化催化剂AgMoO_2PO_4.MoO_3活性表面结构研究 被引量:2 2001年 The active surface structure of AgMoO 2PO 4·MoO 3 catalyst was investigated by in situ confocal microprobe Raman spectroscopy, evaluation of catalytic performance, XRD and XPS techniques. The results show that MoO 3 and [Mo 7O 24 ] 6- may be reconstructed to [Mo 6O 19 ] 2- under the reaction conditions. The structure change only occurred on the catalyst surface, and thus [Mo 6O 19 ] 2- may be an active dynamic surface structure responsible for the better catalytic performance of selective oxidation of propane. 张昕 翁维正 万惠霖关键词:丙烷 催化剂 三氧化钼 磷酸盐 丙烷选择氧化反应中钼基催化剂动态结构研究 本文采用原位共焦显微拉曼光谱、催化剂反应性能的评价、XRD及XPS技术考察了丙烷选择氧化催化剂AgMoO<,2>PO<,4>·MoO<,3>反应条件下的动态结构. 张昕 伊晓东 毕盈 翁维正 万惠霖关键词:丙烷 钼基催化剂 文献传递 丙烷选择氧化制丙烯醛催化剂中Ce的作用 被引量:10 2003年 考察了一系列助剂如:Cu、Zn、Mn、W、Ce、Pr、Nd等对Ag-Mo-P-O催化剂丙烷选择氧化制丙烯醛的影响.其中添加助剂Ce的Ag-Mo-P-O催化性能较好.添加Ce降低了丙烷氧化反应的活化能并有利于中间产物丙烯转化为丙烯醛.采用BET、XRD、H2-TPR、O2-TPD、C3H8-TPD和EPR等方法,研究了含Ce催化剂的结构和性质.结果表明,助剂Ce改善了催化剂的可还原性,并调变了催化剂中Mo5+/Mo6+比例,有利于催化剂上丙烷选择氧化生成丙烯醛,这可能归因于催化剂中形成Ce3++Mo6+Ce4++Mo5+氧化-还原循环的缘故. 张昕 万惠霖 翁维正 杨乐夫 伊晓东关键词:丙烷 丙烯醛 CE 还原性 钼基催化剂氧化还原性质对丙烷选择氧化制丙烯醛反应的影响 被引量:7 2002年 制备了Ag0 3 MoP0 6Ox 和Ce0 1Ag0 3 MoP0 6Oy 催化剂 ,并用XRD ,TPR ,LRS ,XPS和EPR对催化剂进行了表征 ,考察了催化剂的氧化还原性质及其对丙烷选择氧化制丙烯醛反应的催化性能 .结果表明 ,由于Ce和Mo发生相互作用 ,调变了催化剂的可还原性和配位不饱和Mo的量 ,使Ce0 1Ag0 3 MoP0 6Oy 催化剂对反应中间产物丙烯和正丙醇转化为丙烯醛具有较高的能力 。 张昕 伊晓东 毕盈 翁维正 万惠霖关键词:钼基催化剂 氧化还原性质 铈 复合氧化物 丙烷 丙烯醛 丙烷氧化脱氢催化剂Ag-Mo-P-O中MoO_3的作用 被引量:7 2002年 用XRD、H2-TPR、XPS、EPR、NH3-DRIFT、异丙醇分解反应和催化剂性能评价等方法比较研究了一系列Ag-Mo-P-O(AMP)催化剂的性质和催化性能.实验结果表明,AA4P催化剂中MoO3和AgMoO2PO4两相之间产生由“一致性界面”引起的协同效应,两相相互作用的程度和接触程度影响该协同效应.该协同效应凋变了催化剂中Mo5+的浓度、催化剂的可还原性和酸性,从而影响了丙烷氧化脱氢制丙烯催化剂的性能.在AMP催化剂中存在适量的MoO3有助于获得较高的丙烯选择性和收率. 张昕 万惠霖 翁维正 伊晓东关键词:丙烷 氧化脱氢 MOO3 三氧化钼 低碳烷烃选择氧化反应中催化剂动态结构研究进展 被引量:2 2002年 考察低碳烷烃选择氧化反应中氧化物催化剂的动态结构 ,对于准确揭示反应条件下催化剂的构 效关系 ,设计高效催化剂具有重要意义。本文综述了近年来低碳烷烃选择氧化反应中氧化物催化剂动态结构的研究进展。 张昕 万惠霖 翁维正 伊小东关键词:低碳烷烃 选择氧化反应 氧化物催化剂 原位表征 丙烷选择氧化催化剂AgMoO_2PO_4·MoO_3相协同效应研究 被引量:2 2001年 借助催化剂反应性能的评价、XRD、H2 TPR、ESR和XPS技术考察了丙烷选择氧化催化剂AgMoO2 PO4 ·MoO3中AgMoO2 PO4 和MoO3 两相间的协同效应。结果表明 ,两相间的协同效应导致AgMoO2 PO4 ·MoO3 具有高的丙烷选择氧化性能。协同效应是由于在两相间产生“一致性界面”的缘故。“一致性界面”的生成有利于各物种在AgMoO2 PO4 和MoO3 两相间发生扩散 ,从而在催化剂表面生成“分立”的氧化中心。因此 ,在AgMoO2 PO4 ·MoO3 上获得高的丙烯选择性。 张昕 翁维正 万惠霖关键词:丙烷 氧化银 氧化钼 复合金属氧化物催化剂 丙烷选择氧化用VPO/SiO_2催化剂的研究 被引量:5 2003年 对比研究了VPO和VPO/SiO2 催化剂的结构、表面元素氧化态、还原性及其对丙烷选择氧化反应的催化性能 .与VPO催化剂相比 ,VPO/SiO2 催化剂具有较大的比表面积 ;VPO主要以 (VO) 2 P2 O7的形式高度分散于SiO2 表面 ;VPO/SiO2 催化剂的还原温度较低 ;VPO/SiO2 催化剂与丙烷的相互作用较强 ;在反应条件下 ,VPO/SiO2 催化剂的活性较高 ,但产物丙烯的选择性较低 ,并有丙烯醛等C3含氧化合物生成 .这可能是由于VPO/SiO2 催化剂表面的V与Si发生了相互作用之故 .随着VPO担载量的增加 ,VPO/SiO2 催化剂的比表面积减小 ;催化剂的还原温度略有升高 ,可还原的晶格氧量增加 ;催化剂表面与丙烷的相互作用增强 ;丙烷转化率升高而丙烯选择性降低 ,丙烯醛选择性在 5 %VPO/SiO2 催化剂上最高 .这可能是由于随着VPO担载量的增加 。 张昕 李华明 万惠霖 翁维正 伊晓东关键词:丙烷 丙烯醛 氧化钒 氧化磷 Ce-Ag-Mo-P-O催化剂上丙烷选择氧化制丙烯醛反应机理的拉曼光谱研究 <正>采用拉曼光谱技术考察了丙烷和丙烷选择氧化制丙烯醛反应中可能中间体(中间产物)或其探针分子如丙烯、正(异)丙醇等在Ce-Ag-Mo-P-O催化剂上的活化和转化情况,实验结果表明:丙烷选择氧化制丙烯醛反应存在两条可能的... 张昕 翁维正 陈铜 万惠霖文献传递 甲烷气相均相选择氧化合成甲醇 被引量:13 2003年 在特殊设计的不同尺寸的微型反应器和模试反应器中考察了反应温度、气体流速、压力、CH4/O2体积比、反应器恒温段长度以及运行时间等因素对CH4气相均相选择氧化合成CH3OH的影响。结果表明:430~470℃、较高的反应压力、较高的V(CH4)/V(O2),较大的反应气体流量的条件下,甲烷转化率为10%~13%,甲醇选择性为55%~65%,收率为7%~8%。反应尾气中还含有相当量的CO和H2,CO2选择性可以被控制在较低水平(≤5%)。提出了以管道天然气为原料一次通过直接氧化法合成CH3OH的新构想。 张昕 贺德华 张启俭 朱起明关键词:甲烷 甲醇