林国栋
- 作品数:168 被引量:419H指数:11
- 供职机构:厦门大学更多>>
- 发文基金:国家自然科学基金国家重点基础研究发展计划福建省自然科学基金更多>>
- 相关领域:理学化学工程一般工业技术生物学更多>>
- 由(CO2+H2)直接合成二甲醚用的CNT促进Cu-ZrO2-HZSM-5混合型催化剂
- 2012年
- CO2加氢被认为是目前固定大量排放CO2的最好方法之一.研发出一种碳纳米管(CNT)促进的Cu-ZrO2-HZSM-5沸石分子筛双功能混合型催化剂,将其用于CO2加氢合成甲醇和甲醇脱水生成二甲醚(DME)二步串联催化一器化,实现由(CO2+H2)直接合成DME.在5.0 MPa,523 K,V(H2)∶V(CO2)∶V(N2)=69∶23∶8,空速(GHSV)=25 000mL/(h.g)的反应条件下,在所研发(Cu2Zr3-10%CNT)-30%HZSM-5催化剂上,CO2加氢的转化率达9.44%,比相应单功能加氢催化剂(Cu2Zr3-10%CNT)的相应值(7.00%)提高35%.CNT能作为Cu-ZrO2-HZSM-5双功能混合型催化剂的促进剂.在上述反应条件下,含CNT的催化剂的DME时空产率达438mg/(h.g),比不含CNT的原双功能混合型基质催化剂的相应值(395mg/(h.g))提高11%.结果证实,利用双功能混合型催化剂,将CO2加氢合成甲醇和甲醇脱水生成DME两个过程串联催化一器化,能大幅度提高CO2加氢转化的效率.
- 陈秋虹张梦辉林国栋张鸿斌
- 关键词:多壁碳纳米管CO2加氢二甲醚合成
- 甲醇合成催化剂中CNTs促进作用研究
- 本文从利用碳纳米管基质对氢的吸附容量高、活化容易又不难脱附以及可能产生氢溢流作用的新思路出发,用自行制备的多壁碳纳米管作为促进剂,设计研制CNTs促进的新型甲醇合成Cu基催化剂,以其在较低温度下实现高转化率催化CO/CO...
- 董鑫林国栋张鸿斌
- 关键词:甲醇合成催化剂反应活性
- 文献传递
- CO对Cu-基催化剂上甲酸甲酯氢解制甲醇的影响
- 本文比较评价了较高浓度CO条件下几种Cu-基催化剂上甲酸甲酯(MF)氢解的反应化学行为,结果可为实用型抗CO阻滞MF氢解催化剂的研制积累科学基础.
- 周金梅李海燕林国栋张鸿斌
- 关键词:铜基催化剂甲酸甲酯甲醇
- 文献传递
- Co修饰碳纳米管促进的Cu-ZrO2催化剂上CO2加氢制甲醇被引量:6
- 2008年
- 利用微波助多元醇化学还原沉积法,制备一类Co修饰的多壁碳纳米管(CNT)基复合材料(y%Co/CNT),进而用其作为添加剂,制备共沉淀型y%Co/CNT促进的Cu-ZrO2催化剂,CuiZrj-x%(y%Co/CNT).Co对CNT的修饰明显地提高了该催化剂对CO2加氢制甲醇的催化活性.在Cu1Zr1-10%(4.3%Co/CNT)催化剂上,5.0 MPa,513 K,V(H2)/V(CO2)/V(N2)=69/23/8,GHSV=8 000 mL/(h.g)的反应条件下,CO2加氢的转化频率(TOF,即单位时间(s)内在单个表面活性金属Cu0位上CO2加氢转化的分子数)达2.89×10-3s-1,是相同条件下非促进的原基质Cu1Zr1和单纯CNT促进的对应物Cu1Zr1-10%CNT上这个值(2.36×10-3s-1和2.40×10-3s-1)分别的1.22和1.20倍;在CO2加氢产物中甲醇的C-基选择性为~92%,时空产率达176 mg/(h.g-cat.).催化剂的表征研究显示,Co修饰CNT促进的催化剂对H2优良的吸附活化性能对CO2加氢转化频率(TOF)的显著提高起着重要作用.
- 李辉马春辉林国栋张鸿斌
- 关键词:CO2加氢甲醇合成
- 分子氮的电催化还原
- 1991年
- 对温和条件下分子氮的络合活化已有研究,但用修饰电极法电催化固氮成氨(或肼)尚未见报道,Shilov等曾发现在V(OH)_2-Mg(OH)_2的悬浮液中,V(Ⅱ)可起络合及还原作用,钒固氮酶在缺钼条件下也可活化分子氮,其活性中心可能与钼酶相似,也是通过有机硫配体而定位在蛋白质的肽链上,能否用含有机硫配体的钒表面配合物模拟钒酶,用电催化方法进行电子与能量的偶联从而固氮成氨?本文对此进行了研究。
- 吴也凡王水菊洪亮林国栋袁有珠蔡启瑞
- 关键词:分子氮电催化修饰电极
- 高硫合成气制甲硫醇K_2MoS_4/SiO_2催化剂被引量:4
- 1995年
- 高硫合成气制甲硫醇K_2MoS_4/SiO_2催化剂杨意泉,车长针,袁友珠,方钦和,林国栋,张鸿斌(厦门大学化学系,厦门大学物理化学研究所,厦门361005)关键词负载型K_2MoS_4/SiO_2催化剂,甲硫醇,H_2S1.前言甲硫醇是合成蛋氨酸的重要原...
- 杨意泉车长针袁友珠方钦和林国栋张鸿斌
- 关键词:甲硫醇负载型催化剂硫化氢
- 碳纳米管促进的Co-Mo-K硫化物基催化剂用于合成气制低碳混合醇被引量:19
- 2006年
- 以自行制备的多壁碳纳米管(CNT)作为添加剂,制备共沉淀型CNT促进的Co—Mo—K硫化物基催化剂.实验发现,与未添加CNT的催化剂相比,添加少量CNT可显著提高CO的加氢转化活性和生成低碳醇的选择性.在5.0MPa,623K,V(CO):V(H2):V(N2);45:45:10,GHSV=3600ml/(g·h)的反应条件下,Co1Mo1K0.3-10%CNT催化剂上CO的转化率达21.6%,相应的总醇(C1~4醇)时宰产率为241.5mg/(g·h),产物中C2+醇/C1醇=1.39(C基选择性比).添加少量CNT并不会导致Co1Mo1K0.3硫化物基催化剂上CO加氧反应表观活化能发生明显变化,但却导致工作态催化剂表面催化活性Mo物种(Mo^4+)的摩尔百分率有所提高;另一方面,CNT促进的催化剂对H2有更强的吸附活化能力,并能在相当大程度上抑制水煤气变换副反应的发生.这些因素有利于提高催化剂的活性和选择性.
- 马晓明林国栋张鸿斌
- 关键词:多壁碳纳米管钾低碳醇合成
- 促进型甲酸甲酯氢解制甲醇铜基催化剂的研究被引量:7
- 1997年
- 研制开发了一种耐CO低温高效四组分(Cu-Cr-Mn-Ni)改进铜铬催化剂,其原料合成气中CO允许含量可高达13V%;在常压,413K,原料气H2/MF=4/1(v/v),流速为1800mL/hgcatal.的反应条件下,MF转化率高达99.8%,甲醇选择性为99.9%(在相同反应条件下二组分的Cu-Cr催化剂上MF转化率仅为73.1%,甲醇选择性为98.0%),当向原料气中添加13.1V%CO时,MF转化率仍可以稳定达到95.9%,甲醇选择性为96.3%.实验结果表明,CO导致催化剂失活的重要原因之一是CO导致Cu+深度还原为Cu0。
- 李海燕张鸿斌林国栋杨意泉蔡启瑞
- 关键词:催化剂
- Cr_2O_3在铜基甲醇合成催化剂中的作用被引量:7
- 1998年
- 研究了三组份Cu-ZnO-Al_2O_3催化剂添加Cr_2O_3后.铬在催化剂中的存在形式,助催作用本质及其与甲醇含成催化活性的关联。结果表明:在ZnO-Cr_2O_3催化剂中,铬以Cr^(3+)和ZnCr_2O_4形式存在于ZnO晶格中,Cu-ZnO-Al_2O_3-Cr_2O_3催化剂的催化活性与CR^(3+)在ZnO晶格中诱导出来的正一价缺位和催化剂的其它顺磁性物种的ESR强度能很好地关联,在活性测试中,以含1%Cr(原子比)的Cu-ZnO-Al_2O_3-Cr_2O_3的催化活性最高。
- 陈鸿博于腊佳廖代伟林国栋张鸿斌蔡启瑞
- 关键词:甲醇铜基催化剂CR2O3催化剂三氧化二铬
- 一种环己醇催化脱氢制环己酮用高效新型催化剂被引量:2
- 2015年
- 用Sc2O3作为促进剂,研发出一种高效新型Sc2O3促进的Cu-ZnO-Al2O3基催化剂(记为CuiZnjAlk-xScx),考察其对环己醇脱氢制环己酮的催化性能.实验结果显示,在组成经优化的Cu6Zn3Al0.7Sc0.3催化剂上,常压,523 K,n(C6H11OH)∶n(N2)=1∶19和空速(GHSV)=43 200mL/(h·g)的反应条件下,环己醇脱氢的转化率达53.7%,产物环己酮的时空产率为5 344mg/(h·g),这2个值均为不含Sc2O3的基质催化剂Cu6Zn3Al1的相应值(42.4%,4 222mg/(h·g))的1.27倍.催化剂的表征结果显示,Sc2O3的修饰调变作用可能是由于Sc2O3在ZnO晶格中高的溶解度.少量Sc2O3在ZnO晶格中的溶解在ZnO表面产生阳离子空位形式的Schottky缺陷,通过这些表面阳离子空位接纳Cu+离子使Cuy0-Cu+原子簇得以稳定化.这有助于抑制催化活性Cuy0纳米颗粒的团聚烧结,保持Cu组分的高分散度,于是显著地提高催化剂的活性和操作稳定性.该催化剂具有应用前景.
- 黄昱琪梁雪莲谢建榕刘志铭林国栋张鸿斌
- 关键词:环己醇脱氢环己酮