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贵金属原子掺杂的CeO_2(111)表面模型催化剂的理论研究: 2016年; 通过DFT(密度泛函理论)的方法,详细的计算了不同贵金属原子,金(Au)、钯(Pd)、铂(Pt)与铑(Rh)在CeO_2(111)表面掺杂模型催化剂的几何结构与电子性质情况。计算表明:掺杂贵金属原子将会使CeO_2(111)几何构型发生不同程度的改变,将贵金属金、钯、铂与铑掺杂到二氧化铈中,形成模型催化剂。该类催化剂的氧空位形成能为0.32、0.41、1.04和1.42 e V比体相CeO_2(111)表面的氧空位形成能大幅减小,有利于促进了氧空位的形成,掺杂体系的催化活性得到大幅提高。对态密度计算结果进行分析,在二氧化铈体相中掺杂贵金属原子,在费米能级处出现所掺杂的贵金属的电子锋,这充分说明,贵金属掺杂与CeO_2(111)的相互作用明显大于贵金属吸附与CeO_2(111)的相互作用。依照Au、Pd、Pt和Rh的次序,在CeO_2(111)面掺杂金属原子失去电子的数目在明显的增多,在CeO_2(111)面出现氧空位时,掺杂金属原子的电荷比相应化学计量模型电荷低。; 崔鹏飞金丽芳张建旺袁金焕赵雷洪; 关键词：密度泛函理论二氧化铈贵金属电子态密度掺杂

CO在CeO_2(111)表面的吸附与氧化被引量：10: 2009年; 采用密度泛函理论计算了CO在CeO2(111)表面的吸附与氧化反应行为.结果表明,O2在洁净的CeO2(111)表面为弱物理吸附,而在氧空位表面是强化学吸附,且O2分子活化程度较大,O—O键长为0.143nm.CO在CeO2(111)表面吸附行为的研究表明,CO在洁净表面及氧空位表面上为物理吸附,吸附能均小于0.42eV;当表面氧空位吸附O2后,CO可吸附生成二齿碳酸盐中间体或直接生成CO2,与原位红外光谱结果相一致.表面碳酸盐物种脱附生成CO2的能垒仅为0.28eV.计算结果表明,当CeO2表面存在氧空位时,Hubbard参数U对CO吸附能有一定的影响.CeO2载体在氧化反应中可能的催化作用为,在氧气氛下,CeO2表面氧空位吸附O2分子,形成活性氧物种,参与CO催化氧化反应.; 蒋仕宇滕波涛袁金焕郭晓伟罗孟飞; 关键词：CO 密度泛函理论

金属铈基催化剂上甲醛催化氧化的密度泛理论研究: CeO2以其独特的储释氧能力广泛应用于多相催化反应中。单独的CeO2反应活性较低,通常需要在CeO2载体上加入贵金属以提高其活性。金属与CeO2载体间作用方式有两种:金属以原子或小粒子形式分散在载体表面(Mx／CeO2,...; 袁金焕; 关键词：密度泛函理论二氧化铈甲醛催化氧化; 文献传递

贵金属原子在CeO_2(111)表面吸附的密度泛函理论研究被引量：6: 2012年; 利用密度泛函理论系统研究了贵金属原子(Au、Pd、Pt和Rh)在CeO2(111)表面的吸附行为。结果表明,Au吸附在氧顶位最稳定,Pd、Pt倾向吸附于氧桥位,而Rh在洞位最稳定。当金属原子吸附在氧顶位时,吸附强度依次为Pt>Rh>Pd>Au。Pd、Pt与Rh吸附后在Ce 4 f、O 2p电子峰间出现掺杂峰;Au未出现掺杂电子峰,其d电子峰与表面O 2p峰在-4～-1 eV重叠。态密度分析表明,Au吸附在氧顶位、Pd与Pt吸附在桥位、Rh吸附在洞位时,金属与CeO2(111)表面氧原子作用较强,这与Bader电荷分析结果相一致。; 袁金焕滕波涛赵越赵云罗孟飞; 关键词：贵金属二氧化铈密度泛函理论电子态密度

O与O_2在Au团簇上吸附的密度泛函理论研究被引量：5: 2011年; 采用基于密度泛函理论(DFT)的Dmol3程序系统研究了O原子与O2在Au19与Au20团簇上的吸附反应行为.结果表明:O在Au19团簇顶端洞位上的吸附较Au20强;在侧桥位吸附强度相近.O与O2在带负电Au团簇上吸附较强,在正电团簇吸附较弱.从O―O键长看,当金团簇带负电时,O―O键长较长,中性团簇次之,正电团簇中O―O键长较短,因而O2活化程度依次减弱.电荷布居分析表明,Au团簇带负电时,O与O2得电子数较中性团簇多,而团簇带正电时,得电子数较少.差分电荷密度(CDD)表明,O2与Au团簇作用时,金团簇失电子,O2的π*轨道得电子,使O―O键活化.O2在Au-19团簇上解离反应活化能为1.33eV,较中性团簇低0.53eV;而在Au+19上活化能为2.27eV,较中性团簇高0.41eV,这与O2在不同电性Au19团簇O―O键活化规律相一致.; 郭晓伟滕波涛袁金焕赵云赵越刘莎; 关键词：密度泛函理论

CeO_2(110)表面上CO氧化反应的密度泛函理论研究被引量：4: 2009年; 利用密度泛函理论系统研究了O2与CO在CeO2(110)表面的吸附反应行为.研究表明,O2在清洁的CeO2(110)表面吸附热力学不利,而在氧空位表面为强化学吸附,O2分子被活化,可能是重要的氧化反应物种.CO在清洁的CeO2(110)表面有化学吸附与物理吸附两种构型,前者形成二齿碳酸盐物种,后者与表面仅存在弱相互作用.在氧空位表面,CO可分子吸附或形成碳酸盐物种,相应吸附能均较低.当表面氧空位吸附O2后(O2/Ov),CO可吸附生成碳酸盐或直接生成CO2,与原位红外光谱结果相一致.过渡态计算发现,O2/Ov/CeO2(110)表面的三齿碳酸盐物种经两齿、单齿过渡态脱附生成CO2.利用扩展休克尔分子轨道理论分析了典型吸附构型的电子结构,说明表面碳酸盐物种三个氧原子电子存在离域作用,物理吸附的CO及生成的CO2电子结构与相应自由分子相似.; 滕波涛蒋仕宇郭晓伟袁金焕罗孟飞; 关键词：CO氧化密度泛函理论

金属铈基催化剂上甲醛催化氧化的密度泛函理论研究: CeO2以其独特的储释氧能力广泛应用于多相催化反应中。单独的CeO2反应活性较低,通常需要在CeO2载体上加入贵金属以提高其活性。金属与CeO2载体间作用方式有两种：金属以原子或小粒子形式分散在载体表面(Mx/CeO2,...; 袁金焕; 关键词：密度泛函理论二氧化铈甲醛; 文献传递

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袁金焕