中央高校基本科研业务费专项资金(2011HGQL1003)
- 作品数：5 被引量：41H指数：4
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- 催化氧化NO催化剂Mn/ZrO_2的制备与性能研究被引量：10
- 2014年
- 以二氧化锆为载体负载锰氧化物,制备了MnO x/ZrO2催化剂用于催化氧化法(SCO)脱除烟气NO,考察了制备条件和反应条件对催化剂SCO活性的影响.同时,采用N2吸附、SEM、XRD及XPS等手段对催化剂理化性质进行了表征.结果表明,采用等体积浸渍法,以硝酸锰作为前驱体制备的Mn8/ZrO2/450催化剂在300℃、空速15000 h-1条件下,NO转化率可达84%,表现出较好的NO氧化活性.催化剂的主要活性组分为MnO2,在催化剂载体表面上呈现出较好的分散度.对催化剂进行了NO等温吸附与程序升温脱附,结合程序升温表面反应(TPSR)实验,探讨了催化剂表面NO催化氧化机理.研究发现,NO在该催化剂表面主要以吸附态反应,在含氧气氛中吸附态NO的氧化速率高于脱附速率,表面NO2的脱附峰温与最佳SCO活性温度相吻合.上述结果表明,NO转化过程速率受氧化产物NO2的脱附步骤控制,表面反应为快速步骤.
- 程俊楠张先龙杨保俊吴雪平张恒建张连凤
- 关键词：MNZRO2催化剂SCO反应机理
- 蜂窝式MnO_x/PG-CC催化剂的制备及低温选择性催化还原法脱硝性能被引量：12
- 2015年
- 采用悬浮浆液法将凹凸棒石(PG)涂覆于堇青石蜂窝陶瓷(CC)基体上,制取PG-CC涂层载体,利用过饱和浸渍法负载MnOx制备MnOx/PG-CC催化剂应用于柴油车尾气SCR脱硝.考察了制备条件对催化剂低温SCR活性的影响,采用BET、SEM-EDS、XRD手段对催化剂的理化性质进行了分析表征,探讨了催化剂结构特性与活性间的构效关系.研究发现,堇青石基体经PG涂层后,对活性组分的一次负载量显著增加,由3%增至13%,对应的催化剂低温脱硝活性显著提高,在100℃脱硝活性由10%提高到78%.结果分析表明,堇青石基体经PG涂层后比表面积大幅度增加,可以承载更高的活性组分,且活性组分具有更好的分散性,从而使得催化剂的活性点增加;另一方面,PG涂层催化剂具有更高的表面Mn4+/Mn3+价态比,更有利于催化剂的低温选择性催化还原法(SCR)活性.活性组分Mn Ox与PG涂层之间的协同作用是导致催化剂低温SCR脱硝活性得以提升的关键因素.研究结果表明,通过对堇青石蜂窝基体进行凹凸棒石涂层后采用浸渍法负载锰氧化物,可制备出具有较高低温SCR活性的蜂窝式模块催化剂.
- 张先龙解城华郭勇吴雪平王钧伟
- 关键词：凹凸棒石MNOX脱硝
- 助剂Fe添加对柱状MnO_x/PG-AC催化剂低温选择性催化还原(SCR)性能影响被引量：15
- 2015年
- 采用等体积浸渍法制备Mn Ox/PG-AC、Mn Ox-Fe Oy/PG-AC催化剂,并通过X射线衍射(XRD)、X射线光电能谱(XPS)及场发射扫描(FESEM)等表征手段分析了Fe的掺杂对催化剂低温脱硝活性的影响.分析表明,助剂Fe的加入促进活性组分锰氧化物具有更好的分散性,为催化剂提供了更多的催化活性位点,同时助剂Fe的掺杂明显调控了活性组分Mn4+/Mn3+的价态比.一定量Fe的掺杂显著提高了催化剂的低温选择性催化还原(SCR)性能.当Fe/Mn的物质的量之比为0.8时,Mn Ox-Fe
- 张先龙郭勇张恒建解城华吴雪平
- 关键词：MNSCR
- 蜂窝状Ti_(0.14)Mn_(0.86)O_x/CH催化剂的制备及其低温NH_3-SCR脱硝性能被引量：2
- 2016年
- 采用自蔓延高温合成法(SHS)以堇青石蜂窝陶瓷(CH)为基体制备了一系列Ti_(1-y)MnyO_x/CH整体式催化剂,应用于柴油车尾气氮氧化物净化.考察了制备参数(钛锰比、涂覆次数、点燃温度)和工况条件(空速,水蒸气)对催化剂低温SCR(选择性催化还原)脱硝活性的影响,采用X射线荧光光谱仪(XRF)、场发射扫描电镜(FE-SEM)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、比表面积(BET)等表征手段对催化剂的结构和形貌进行表征.结果表明,在Ti∶Mn=1∶6(物质的量之比),一次涂覆,点燃温度为350℃条件下所制备的催化剂具有最佳的NH_3-SCR脱硝活性,Ti_(0.14)Mn_(0.86)O_x/CH催化剂在空速为30000 h^(-1),氧气含量为3 vol%反应温度为150—250℃时反应条件为最优,催化剂在150℃以上具有良好的耐水性.Ti元素的添加提高了催化剂表面Mn^(4+)/Mn^(3+)比例,并使MnO_x呈无定形态均匀分散在Ti_(0.14)Mn_(0.86)O_x/CH催化剂表面,提高催化剂的低温SCR活性.
- 张先龙刘鹏蔡程吴雪平郭亚晴
- 关键词：自蔓延高温合成脱硝低温SCR
- SO_2对MnO_x/PG催化剂低温脱硝的影响机理研究被引量：9
- 2013年
- 采用等体积浸渍法制备了锰氧化物负载凹凸棒石(MnO x/PG)低温SCR催化剂,通过SO2暂态响应、程序升温表面反应(TPSR)等实验技术研究了烟气中SO2对催化剂SCR脱硝活性的影响行为.采用程序升温脱附(TPD)、BET比表面及孔径分布测定、XPS等表征技术对催化剂硫中毒的机理及化学本质进行了深入分析.结果表明,低温下烟气中SO2对MnO x/PG催化剂的SCR脱硝活性存在显著的抑制作用,催化剂中毒主要由烟气中SO2的催化氧化引起.一方面SO2氧化为SO3后与NH3及H2O竞争反应形成复杂的硫酸铵盐堵塞催化剂孔道,另一方面与活性组分MnO2结合形成MnSO4使得部分活性组分形态发生变迁.其中硫酸铵盐的形成可通过适当的热处理得以去除,而MnSO4则不可恢复,但催化剂SCR活性却显著增加,表明MnSO4的形成不是催化剂失活的主要因素.吸附态的硫可显著增加催化剂表面酸性,因此对SCR活性有促进作用.催化剂失活主要机理为:由气相SO2的连续氧化并与NH3相结合形成硫酸铵盐,并且在低温下难以分解,以致堵塞催化剂活性中心.
- 张翠平张先龙吴雪平张连凤张恒建杨保俊
- 关键词：MNOXMNSO4
