国家高技术研究发展计划(2013AA065005)
- 作品数：11 被引量：42H指数：4
- 相关作者：叶代启吴军良付名利陈礼敏王沛涛更多>>
- 相关机构：华南理工大学浙江工业大学广州禾信仪器股份有限公司更多>>
- 发文基金：国家高技术研究发展计划国家自然科学基金广东省自然科学基金更多>>
- 相关领域：环境科学与工程理学化学工程更多>>
- 等离子体催化降解甲苯途径的原位红外研究被引量：8
- 2013年
- 考察了在常温常压条件下,等离子体分别协同SiO2、Al2O3、NiO/Al2O3降解甲苯的性能,并从材料的介电常数、对甲苯的吸附性及臭氧分解能力等角度分析了不同活性表现的原因,同时,采用原位红外技术研究了甲苯降解过程中催化剂表面吸附物种的变化.结果表明,当甲苯浓度为100 ppm,气体流量为100 mL·min-1时,一定范围内,甲苯降解率随着能量密度、介电常数、吸附性及臭氧分解能力的提高而提高.甲苯在催化剂表面的吸附对其降解途径有十分重要的影响:在放电区域中加入SiO2,甲苯仍然在气相中完成降解;而存在Al2O3及NiO/Al2O3时,甲苯氧化成苯甲酸的过程主要发生在催化剂表面,是甲苯催化降解的关键步骤,苯甲酸在活性位点的积累将降低催化剂的反应活性.
- 杨懿张玮吴军良付名利陈礼敏黄碧纯叶代启
- 关键词：等离子体催化甲苯原位红外
- 不同孔径HZSM-5协同低温等离子体催化降解甲苯性能研究被引量：5
- 2017年
- 研究了HZSM-5分子筛孔径对其在等离子体场内催化降解甲苯的影响.采用化学液相沉积法对HZSM-5分子筛进行改性,利用XRD、氮气吸附脱附等方法表征样品的骨架结构和表面性质,并用择形吸附实验对样品孔径进行表征.同时,评价了HZSM-5分子筛体系中降解甲苯的性能,研究了分子筛吸附甲苯性能及臭氧的产量,并采用飞行时间质谱(TOF-MS)和气相色谱-质谱联用仪(GC-MS)分析了反应产生的有机副产物.结果表明:液相沉积法成功调控了HZSM-5孔径,样品孔径随沉积剂用量增加而减小;同时,样品均具有相同的MFI骨架结构,比表面积和孔容相差不大.HZSM-5的孔径尺寸对甲苯去除率影响不大,但对碳平衡有影响,孔径越大,碳平衡越好.孔径较大的HZSM-5分子筛对甲苯具有更大的吸附速率和吸附容量,同时更多臭氧参与反应,生成·OH和O·,促进甲苯深度氧化,减少副产物,提高碳平衡.
- 陈扬达王旎陈建东王冠男吴军良付名利陈礼敏叶代启
- 关键词：低温等离子体HZSM-5孔径甲苯
- 氧化物催化剂对非热等离子体催化降解甲苯的影响被引量：4
- 2013年
- 考察了在干燥气氛下不同氧化物催化剂对非热等离子体催化降解甲苯的影响。从甲苯降解率、碳平衡、CO2选择性和O3去除4个方面,对比了氧化物催化剂的介电性能、表面供氧能力和比表面积与多孔结构对反应产生影响的强弱。结果表明,催化剂的介电性能有利于甲苯降解率、碳平衡和O3产量的提高,但对CO2选择性和O3去除的影响极小;一定能量密度下,催化剂比表面积与多孔结构对CO2选择性和O3去除所产生的影响要强于介电性能;催化剂表面供氧能力可明显促进反应的进行,其对反应所产生的影响要强于比表面积与多孔结构。
- 张玮杨懿王沛涛吴军良付名利黄碧纯叶代启
- 关键词：氧化物催化剂非热等离子体甲苯
- 烯烃一锅法合成1-氯-2-碘化合物的新方法研究
- 2019年
- 发展了一种一锅法制备1-氯-2-碘化合物的方法。以叔丁基过氧化氢为氧化剂,碘单质、1-羟基苯并三氮唑和烯烃反应,生成α-碘代-N-烷氧基苯并三氮唑中间体,中间体不经分离,与乙酰氯反应,一锅法合成了1-氯-2-碘化合物。较优反应条件为:以二氯甲烷为溶剂,第一步在40℃下反应5 h,添加乙酰氯后室温下反应16 h,(1-氯-2-碘乙烷基)苯的总收率为50%。本反应适用于芳香烯烃和脂肪烯烃,收率为13%~68%。产品及重要中间体结构经1H-NMR,13 C-NMR和HRMS表征确认。该反应具有条件温和、操作简单和区域选择性高等优点。
- 许响生祝欢欢
- 关键词：烯烃一锅法
- 氧化甲苯的MnO_x-CeO_2催化剂表面活性物种研究被引量：3
- 2014年
- 采用氧化还原共沉淀法制备了一系列不同Mn/Ce摩尔比的MnOx-CeO2复合氧化物,并考察其对甲苯的催化活性.结果表明,MnOx-CeO2复合氧化物的催化活性优于单一CeO2,MnOx(0.5)-CeO2的催化活性最高,T90=190℃.同时,借助BET、XRD、H2-TPR、Raman和XPS等技术对催化剂的结构及表面活性物种等进行了表征.结果显示,Mn进入CeO2的立方萤石结构后形成固溶体结构,使得MnOx-CeO2复合氧化物的比表面积增大,氧空位和晶格氧含量增多,表面氧流动性增强.最后,对MnOx(0.5)-CeO2进行XPS和不同激发波长的Raman测试.结果显示,Mn主要分布在催化剂表面,且主要以Mn4+形式存在,Ce主要分布在催化剂体相.研究表明,高度分散在催化剂表面的Mn4+在甲苯氧化中起主要作用,Ce4+并未直接参与反应,而是起到了电子传递的作用.
- 郑宽付名利吴军良陈扬达叶代启
- 关键词：催化剂甲苯活性
- Pt颗粒尺寸对Pt/CeO_2催化氧化甲苯性能影响被引量：2
- 2017年
- 使用乙二醇还原法制备了一系列不同尺寸的Pt-x纳米颗粒(x=1.41、1.57、1.79、1.95、2.12、2.32 nm),将其负载于棒状(rod)CeO_2载体上.考察了不同尺寸的Pt颗粒催化剂Pt-x/CeO_2-rod在甲苯催化氧化反应中的催化性能.结果显示,随着Pt颗粒尺寸的增加,催化剂活性先升高后降低.其中,Pt颗粒尺寸为1.79 nm时催化剂催化活性最好,T90=133℃.一般认为,Pt颗粒尺寸增加其分散度减小,导致催化活性降低.然而本实验结果表明,随Pt尺寸增加催化活性先升高后降低,并且基于催化剂表面Pt原子计算的TOFs(turnover frequencies)随Pt尺寸增加逐渐变大.紫外拉曼光谱(UV Raman)、XRD、XPS显示,随着Pt颗粒尺寸增加,催化剂Pt-x/Ce-rod表面氧空位的浓度逐渐增加.氧空位有效提高了催化剂晶格氧的流动,促进了氧气的吸附活化及传递过程.Pt/Ce催化剂催化氧化甲苯反应活性是Pt分散度以及CeO_2表面氧空位浓度双重作用的结果.
- 孙西勃彭若斯李淑君梁小明陈礼敏付名利吴军良叶代启
- 关键词：催化氧化
- 吸附存储-间歇放电法氧化甲苯的反应过程研究被引量：10
- 2014年
- 以SBA-15为催化剂,对比连续降解法和吸附存储-间歇放电法净化低浓度甲苯的活性,结果表明吸附存储-间歇放电法下甲苯去除率、碳平衡和CO2选择性更高.运用GC-MS分析了2种降解方式催化剂表面中间产物随时间的变化,苯甲醛进一步氧化分解进而打开苯环,是等离子体催化降解甲苯的控制步骤.对比SBA-15、Mn/SBA-15、Ag/SBA-15、Ag Mn/SBA-15 4种催化剂在吸附存储-间歇放电法下降解甲苯的活性.结果显示Ag和Mn的引入加速了对2-庚烯醇的氧化催化,Ag Mn/SBA-15表现出最好的碳平衡、CO2选择性.
- 王沛涛何梦林鲁美娟黄荣樊伟龙吴军良叶代启
- 关键词：甲苯降解路径
- 两种放电模式降解甲苯的原位红外研究被引量：3
- 2015年
- 采用原位红外对比研究连续放电法和吸附存储-放电法两种降解方式下,γ-Al_2O_3、Ag/γ-Al_2O_3,NiO/γ-Al_2O_3三种催化剂上甲苯的吸附和降解反应,对该过程中催化剂表面中间产物的变化以及催化剂对甲苯降解的作用进行考察.结果表明,吸附存储一放电法要优于连续放电法,其中间产物的种类相对减少,未检测到胺类物质;主要原因是吸附存储一放电模式下的催化剂可以有效利用等离子体产生的活性物种,使中间产物迅速脱附转化.对比γ-Al_2O_3、Ag/γ-Al_2O_3、NiO/γ-Al_2O_3三种催化剂对甲苯的降解作用,结果显示Ag、NiO的添加能有效减少中间产物的累积,其中NiO/γ-Al_2O_3表现出更良好的效果.
- 刘巧陈扬达吴军良叶代启
- 关键词：连续放电降解路径
- 硅铝比和NiO对ZSM-5协同低温等离子体降解甲苯的影响被引量：1
- 2017年
- 研究了不同硅铝比的ZSM-5与Ni/ZSM-5分子筛协同低温等离子体技术对甲苯降解性能的影响.以Ni O(Nickel Oxide)为活性组分,采用浸渍法对ZSM-5分子筛进行改性,利用氮气吸附脱附(BET)、X射线衍射仪(XRD)、X射线光电子能谱分析(XPS)、H_2程序升温还原(H_2-TPR)、NH_3程序升温脱附(NH_3-TPD)、Toluene程序升温脱附(Toluene-TPD)等技术表征样品的物理化学性质.考察了硅铝比对ZSM-5与Ni/ZSM-5分子筛体系中甲苯的吸附性能,研究了不同放电电压下硅铝比对甲苯降解率、碳平衡及二氧化碳选择性的影响,并采用气相色谱-质谱联用仪(GC-MS)分析了催化剂表面的有机产物.结果表明:硅铝比不但影响分子筛本身的物理化学特性(比表面积、氧化还原性能、表面酸性、疏水性等),还会影响Ni的负载形态和方式,更高的硅铝比与Ni O的负载能促进甲苯深度氧化,减少副产物,提高碳平衡和二氧化碳选择性.
- 王旎许伟城肖海麟徐晓鑫王邦芬吴军良付名利陈礼敏叶代启
- 关键词：低温等离子体ZSM-5硅铝比甲苯
- 制备高分散Pt纳米催化剂低温催化还原NO被引量：2
- 2015年
- 文章采用新型的Pt基催化剂制备方法,将高分散的Pt纳米粒子直接吸附到SiO_2载体上即制得了组合型Pt/SiO_2催化剂。研究分析了O_2体积分数、NO/H_2体积比、Pt负载量、空速等操作条件对催化剂脱硝反应活性的影响,并通过XRD、TEM、BET、XPS等对载体及催化剂结构、金属电子价态及Pt纳米颗粒的分布进行了表征。结果表明组合型Pt/SiO_2催化剂在6%O_2体积分数、NO/H_2体积比为1∶4、空速为120000mL/(g·h)时具有较高的NO转化率,温度低至58℃时转化率达到80%,展现了较高的低温催化活性,且在50~200℃的范围内也保持了较高活性,体现了较宽的活性范围。Pt/SiO_2催化剂具有粒径小(4nm),分散性好、比表面积大等特点,且活性组分主要以Pt^0形式分布在载体表面。因此该催化剂具有较高的催化活性。
- 徐潇潇李加衡许小伟陈敬尧严新焕
- 关键词：铂二氧化硅
