浙江省自然科学基金(Y406294)
- 作品数：9 被引量：48H指数：6
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- 超声处理对活性炭表面形态及负载催化剂活性的影响被引量：15
- 2007年
- 采用超声预处理活性炭,并用N_2物理吸附、X射线能谱仪(EDS)、透射电镜(TEM)、和场发射扫描电镜(FE-SEM)等表征手段,研究了超声预处理条件对活性炭表面结构、化学成分及表面形貌以及所负载钌基氨合成催化剂性能的影响。研究结果表明,超声预处理活性炭,可有效降低活性炭表面灰分和不稳定含氧基团的含量,从而提高所负载催化剂的活性。在实验范围内,当超声频率为39.0 kHz,功率为100w时,在10 000 h^(-1),10.0 MPa和400℃的反应条件下,钌基催化剂的反应速率达到了97.6 mmol/(g·h)。
- 霍超于凤文范青明郑遗凡刘化章
- 关键词：活性炭钌基催化剂分形维数
- 添加表面活性剂对掺钡纳米氧化镁负载钌基氨合成催化剂性能的影响被引量：4
- 2008年
- 以微波技术制备的掺钡纳米氧化镁为载体,以氯化钌为活性前驱体,通过在钌的浸渍液中添加不同种类及浓度的表面活性剂,制得了一系列的Ru/Ba-MgO催化剂,进而运用连续流动的高压装置、N2物理吸附、场发射扫描电子显微镜(FE-SEM)、X射线能量散射仪(XRD)、CO化学吸附对其进行了活性评价及表征。研究结果表明,在实验范围内,在浸渍过程中添加表面活性剂有利于Ru/Ba-MgO催化剂催化性能的提高,其中添加浓度为0.049%的OP-10制得的Ru/Ba-MgO催化剂活性最好,在10MPa,10000h-1和748K的反应条件下,其氨合成反应速率可达50.87mmol·g-1·h-1。
- 霍超范青明邵红李一帆刘化章
- 关键词：表面活性剂钌基催化剂合成氨
- 掺钡纳米氧化镁负载钌基氨合成催化剂的还原性能及其机理被引量：10
- 2009年
- 采用超声共沉淀法制备了掺钡纳米氧化镁负载的钌基氨合成催化剂Ru/Ba-MgO和Ru/La-Ba-MgO.催化剂中Ba是以BaCO3的形式存在于MgO载体中,使用时需还原活化为BaO.采用升温-恒温-升温阶梯式的还原程序考察了还原条件对催化剂还原性能及催化性能的影响,并利用透射电镜、X射线衍射、H2脉冲化学吸附、热重及程序升温还原等分析手段,对催化剂在氢气气氛中的还原机理进行了探讨.结果表明,催化剂中BaCO3的热稳定性及Ru粒子是否聚结长大是影响催化剂活性的主要因素.在氢气气氛中,Ru/Ba-MgO催化剂的还原过程存在偶合反应,Ru的存在可加速该偶合反应的进行,进而促进催化剂还原,提高其催化活性.
- 霍超夏庆华骆燕杨霞珍刘化章
- 关键词：钡纳米氧化镁负载型催化剂氨合成偶合反应
- 柠檬酸改性对掺Ba纳米MgO及其担载的Ru氨合成催化剂性能的影响被引量：6
- 2011年
- 采用超声-静电吸附法制备了一系列经柠檬酸改性的掺Ba纳米MgO及其负载的氨合成Ru催化剂.并采用场发射扫描电镜、X射线粉末衍射、N2物理吸附-脱附、电感耦合等离子体发射光谱及红外光谱等手段对样品进行了表征.结果表明,适量添加柠檬酸可有效调控Ba的掺杂量,从而使Ba-MgO结构与化学性质发生变化,其表面性能得到极大改善,最终导致相应Ru/Ba-MgO催化剂氨合成的低温活性显著提高.在10MPa,400°C,10000h-1的条件下,柠檬酸浓度为2.0mmol/L时制得的Ru/Ba-MgO催化剂出口氨生成速率达63.2mmol/(g·h),较未经柠檬酸改性的Ru/Ba-MgO催化剂活性提高了21%.
- 霍超夏庆华潘美华杨霞珍骆燕刘化章
- 关键词：纳米氧化镁氨合成
- 制备方法对掺钡纳米氧化镁负载钌催化剂氨合成性能的影响被引量：6
- 2010年
- 采用普通浸渍法（CI）、超声-包覆法（UC）和超声-静电吸附法（UEA）制备了Ru/Ba-MgO氨合成催化剂,并运用高分辨透射电镜、场发射扫描电镜、X射线粉末衍射、N2的物理吸附、H2脉冲化学吸附及程序升温还原等手段对催化剂进行了表征.结果表明,在UEA样品中,Ba以静电吸附形式均匀地掺入MgO载体中,因而不仅极大地改善了载体表面形貌,而且有效地控制了Ru晶粒大小,其平均粒径在2~3nm.该样品中,BaCO3起始分解温度较低,低温BaCO3含量较高,因而还原性能较佳.在10MPa,10000h？1和425oC条件下,UEA法制得的Ru基催化剂上氨合成反应速率达到60.42mmol/（g·h）,分别是CI法和UC法的1.9和1.1倍.
- 霍超张学辉夏庆华杨霞珍骆燕刘化章
- 关键词：钡纳米氧化镁钌基催化剂氨合成
- 影响Ru/MO_x氨合成催化剂活性关键因素
- 2011年
- 氨合成催化剂是多相催化领域中许多基础研究的起点,低温高活性的钌系催化剂为继熔铁催化剂之后的第二代氨合成催化剂。从影响氧化物负载的Ru基催化剂性能的关键因素出发,对氧化物载体的改性、助剂的作用并将其深入到反应条件下的化学状态等方面进行了分析和探讨,为新型高活性Ru基氨合成催化剂及其他多相催化剂的设计研发提供借鉴。
- 杜彦磊霍超刘化章
- 关键词：催化剂工程氨合成载体改性
- 超声法制备掺钡纳米氧化镁及其负载钌基氨合成催化剂的催化性能被引量：17
- 2007年
- 采用超声技术制备掺钡纳米氧化镁,并以其为载体,以Ru3（CO）12为前驱体,采用浸渍法制备了一系列钌基氨合成催化剂.采用场发射扫描电镜、X射线衍射和N2物理吸附等表征手段,考察了催化剂的表面形貌、物相和表面织构性质.在400-450℃的条件下评价了催化剂对氨合成的催化活性.结果表明,以超声技术制备的掺钡纳米氧化镁有较大的比表面积和较规则的孔道结构,并增强了钡、镁之间的相互作用,使钡更均匀地分散于载体中,极大地提高了钡的促进作用,从而使其负载的钌基催化剂的活性大幅度提高.当超声作用为时间30 min时,在10 MPa,425℃和空速10 000 h-1的条件下,4%Ru/Ba-MgO催化剂上的氨合成反应速率达到61.02 mmol/（g.h）.
- 霍超晏刚郑遗凡于凤文刘化章
- 关键词：钡纳米氧化镁负载型催化剂氨合成
- 稀土掺杂对纳米钡-氧化镁载体及其负载钌基氨合成催化剂性能的影响被引量：6
- 2009年
- 利用超声-共沉淀技术制备了一系列稀土与钡共掺杂的纳米氧化镁载体(RE-Ba-MgO,RE=La,Sm和Ce)及其负载的钌基氨合成催化剂(Ru/RE-Ba-MgO).通过氮气物理吸附、X射线衍射、场发射扫描电镜、热重分析仪及H2程序升温还原等方法对载体和催化剂进行了表征.结果表明,Ba在载体中的掺杂形式分为低温分解型BaCO3和高温分解型BaCO3.稀土的掺杂可明显改变载体的表面形态及表面结构,使载体化学与结构性能发生变化,从而导致低温分解型BaCO3的相对含量发生变化,进而改变催化剂的低温活性.在10MPa,400oC,10000h-1的测试条件下,Ru/La-Ba-MgO催化剂的出口氨浓度达到65.49mmol/(g·h),比Ru/Ba-MgO催化剂活性提高了66.3%.
- 霍超夏庆华杨霞珍骆燕刘化章
- 关键词：稀土钌基催化剂氨合成
- 表面活性剂辅助溶胶-凝胶法制备掺Ba纳米MgO及其负载钌基氨合成催化剂
- 2012年
- 在表面活性剂聚乙二醇(PEG)、聚丙烯酸钠(PAAS)、聚乙烯醇(PVA)的辅助下,采用溶胶-凝胶法制备了一系列掺Ba纳米MgO及其负载的氨合成Ru催化剂。并采用场发射扫描电镜、X射线粉末衍射、N2物理吸附-脱附、X射线能谱仪对样品进行表征。结果表明:表面活性剂的添加可改善掺Ba纳米MgO的织构性质和表面性质,并增强钡、镁之间的相互作用,促使了钡在载体中的分散。其中,在10 MPa、425℃、10000 h-1的测试条件下,添加5%的PAAS时制得的2%Ru/Ba-MgO催化剂出口氨生成速率达65.9 mmol/(g.h)。
- 潘美华杜彦磊霍超刘化章
- 关键词：溶胶-凝胶钌氨合成
