国家教育部博士点基金(20110097120021) 作品数:10 被引量:114 H指数:7 相关作者: 李坤权 郑正 朱志强 李烨 杨美蓉 更多>> 相关机构: 南京农业大学 复旦大学 河南农业大学 更多>> 发文基金: 国家教育部博士点基金 国家自然科学基金 国家大学生创新性实验计划 更多>> 相关领域: 环境科学与工程 化学工程 更多>>
窄孔径中孔棉秆活性炭的制备与性能表征 被引量:6 2013年 以棉秆为原料,采用一步磷酸活化法制备了孔径集中在10 nm以内的高比表面棉秆基生物质活性炭吸附材料,利用氮气吸附、红外光谱FT-IR、扫描电子显微镜SEM等技术对制备的棉秆基生物质活性炭表面物化性质进行了分析,并通过BJH方程、DFT密度函数理论及Horvath-Kawazoe方程对制备的活性炭孔结构进行了表征计算,研究了浸渍比、活化温度、活化时间等工艺参数对生物质炭得率、元素组成、孔结构及化学官能团等物化性质的影响,并考察了制备生物质炭对水中以碘、2,4二硝基苯酚、铅(Ⅱ)、亚甲基蓝等不同分子尺寸物质的吸附性能.结果表明,在浸渍比3∶2、活化温度500℃、活化时间2 h的条件下,通过磷酸活化棉秆,能制备出孔径范围分布在10 nm范围内,富含氧酸官能团的高比表面生物质炭,其得率高达47.87%,孔容、比表面积、含氧酸官能团含量分别为0.982 cm3·g-1、1570 m2·g-1、1.43 mmol·g-1,中孔率超过36%,且98%以上的中孔分布在10 nm以内.该窄孔径中孔炭对水中碘、2,4二硝基苯酚、亚甲基蓝与铅(Ⅱ)的吸附值分别为1007、336、153 mg·g-1与121 mg·g-1,表明该棉秆基窄孔径中孔炭对水中不同分子尺寸的物质均具有很好的吸附性能,是一种良好的生物质液相吸附材料. 李坤权 李烨 郑正 梅成兵 贾佳祺关键词:棉秆 孔结构 官能团 多胺功能化介孔炭对Pb(Ⅱ)的吸附动力学与机制 被引量:22 2014年 采用硝酸氧化和乙二胺聚合在微波辅助磷酸活化中孔蔗渣基介孔炭孔道内修饰了含氮多胺基团,制备了多胺功能化生物质炭材料AC-EDA,分析了溶液pH、初始浓度和吸附时间等参数对材料吸附Pb(Ⅱ)影响,探讨了其动力学吸附行为与吸附机制.结果表明,多胺功能化炭材料AC-EDA对Pb(Ⅱ)有较好的吸附效率,5 min内可达饱和吸附量的70%;酸性条件下,增大溶液pH有利于Pb(Ⅱ)吸附;材料AC-EDA对Pb(Ⅱ)的吸附位能量存在差异化,在吸附初始阶段,吸附速率由颗粒内扩散控制,中后期主要由膜扩散控制;准二级方程能很好地描述多胺功能化炭材料对Pb(Ⅱ)的吸附动力学行为.AC-EDA对Pb(Ⅱ)的吸附是自发的吸热反应过程,提高温度对铅(Ⅱ)离子吸附有促进作用;D-K-R吸附能>11 kJ·mol-1,表明化学反应在Pb(Ⅱ)吸附过程中起主导作用;吸附Pb(Ⅱ)前后的AC-EDA材料XPS图谱表明,多胺基团参与了吸附反应,是材料高效吸附Pb(Ⅱ)的重要因素. 李坤权 王艳锦 杨美蓉 朱志强 郑正关键词:动力学 铅离子 乙二胺 双孔介孔碳的合成及其对亚甲基蓝的吸附 被引量:19 2015年 以三嵌段共聚物F108为模板剂,苯酚/甲醛为碳源,在中性条件下制备了平均孔径为3.14 nm,最可几孔径分布为3 nm和8 nm,BET比表面积为1541 m2·g-1,孔容为1.01 cm3·g-1的双孔分布介孔碳.通过静态实验法测定了介孔碳对亚甲基蓝的吸附特性,分析了初始浓度、溶液p H、温度对吸附量的影响,并从热力学及动力学角度探讨了介孔碳对亚甲基蓝的吸附机理.结果表明,溶液初始浓度、溶液p H以及温度对吸附量有较大的影响,介孔碳对亚甲基蓝的吸附随着初始浓度、p H、温度的上升而增大,吸附为吸热反应,提高温度有利于吸附的进行.实验制备的介孔碳对亚甲基蓝的最大吸附量为421 mg·g-1,相比于普通活性炭,双孔分布介孔碳对亚甲基蓝显示了更优的吸附性能.亚甲基蓝在介孔碳上的吸附行为符合Langmuir吸附等温线和Elovich动力学模型.计算得到的吸附吉布斯自由能(ΔG0)<0,吸附标准焓变(ΔH0)>70 k J·mol-1,说明亚甲基蓝在介孔碳上的吸附是自发进行的单分子层吸热反应,且化学反应在吸附过程中发挥了重要作用. 徐恩兵 李坤权 朱志强 贾佳琪 王效华关键词:介孔碳 亚甲基蓝 热力学 动力学 高比表面生物质炭的制备、表征及吸附性能 被引量:34 2013年 以废弃生物质互花米草与棉秆为原料,采用KOH活化制备了高比表面积微孔生物质活性炭.研究了原料类别、浸渍比、炭化温度及保温时间对炭组成与吸附性能的影响,利用氮气吸附、X-射线衍射、红外光谱FT-IR、扫描电子显微镜SEM等技术对活性炭表面物化性质进行了分析,并通过BET方程、DFT密度函数理论及Horvath-Kawazoe方程对比表面积与孔分布进行了表征测定.结果表明,氢氧化钾活化制备互花米草与棉秆活性炭的适宜条件为浸渍比3:1、活化温度800℃、活化时间1.5 h.在此条件下制得的互花米草活性炭与棉秆活性炭的得率为16.36%和11.22%,BET比表面积高达2 825 m2.g-1和2 135 m2·g-1,孔容积分别为1.374 mg·g-1和1.038 cm3·g-1;孔径分布狭窄,95%的孔集中在3 nm以内.该条件下制备的互花米草与棉秆活性炭吸附性能好,对碘的吸附值分别为1 797 mg·g-1和1 251 mg·g-1,亚甲基蓝吸附值为495 mg·g-1和478mg·g-1,均超过了国家水处理用活性炭一级品标准;2种生物质炭样品对水中2,4-二硝基苯酚的Langmuir最大吸附量分别为932 mg.g-1、747 mg·g-1,均优于普通活性炭与活性炭纤维. 李坤权 李烨 郑正 桑大志关键词:生物质炭 高比表面积 磷酸低温活化蔗渣基中孔生物炭及其影响因素 被引量:8 2015年 以甘蔗渣为原料,磷酸为活化剂,采用低温活化法制备蔗渣基中孔生物质炭。采用L9(34)4因素3水平正交实验,探讨制备蔗渣基中孔生物质炭的实验方案与工艺条件;分析了浸渍比、烘干时间、活化温度、活化时间在3个不同水平下,对蔗渣基生物质炭碘吸附值、亚甲基蓝吸附值的影响。结果表明,对蔗渣基生物质炭孔结构和得率影响最大的因素是活化温度,影响最小的因素是烘干时间;实验范围内,提高活化温度有利于材料中孔结构的形成;最佳条件下制备的蔗渣基生物质炭其低温氮气等温吸附线有明显的回滞环,BET比表面积和总孔容分别为939 m2/g和1.35 m L/g,中孔占总孔容比例为89%,亚甲基蓝吸附值高达240 mg/g,远高于木质净水用活性炭国家一级标准(135 mg/g),属于典型的中孔炭。 朱志强 李坤权关键词:甘蔗渣 中孔 正交设计 江苏省高淳地区磷酸活化生物质制炭的综合效益分析 2017年 磷酸热解制炭技术作为一种新型制炭技术,污染低,效率高,被广泛应用于实际生产,但尚未发现对该技术应用于农业生物质秸秆原料制炭的综合效益分析。在分析热解制炭技术现状的基础上,基于工程效益理论,采用动态评价方法、工程项目的风险与不确定性分析法,环境因子法,结合乡村社会学理论,以高淳地区为例,从经济、环境和社会3个层次以及定性、定量2个方面分析了生物质热解制炭的综合效益。研究结果表明:磷酸热解秸秆制炭技术的投资收益远大于风险,可行性高;不仅为当地每年创造241 504万元的经济收益,减少温室气体排放30 389.55 t,一氧化碳排放2 596.15 t,氮氧化物排放47.96 t,二氧化硫等有毒气体排放15.31 t,雾霾颗粒污染源4.60×1020个,有效提高环境效益,同时可以增加7.31万人就业,促进当地的生产变革。研究不仅从量化角度诠释了磷酸活化秸秆制炭技术的经济、环境、社会和可行性,并为生物质秸秆工业项目综合效益分析提供了一种新的科学评价与精确评估方法。 郑琳 李坤权 朱洪祥关键词:秸秆 环境效益 基于有效去除铅(Ⅱ)的中孔炭乙二胺改性与影响因素分析 被引量:2 2015年 通过硝酸氧化和乙二胺聚合成功在蔗渣基生物质中孔炭孔道内修饰多胺基团,以铅(Ⅱ)为探针,通过L9(34)正交实验探讨了硝酸浓度、氧化时间、乙二胺用量和反应时间等对多胺生物质炭吸附性能的影响,获得适宜的改性条件是硝酸浓度17.5%、氧化时间5 h、乙二胺用量125 m L、乙二胺改性时间48 h,根据正交实验数据分析了不同胺化条件下生物质炭对铅(Ⅱ)的吸附特性与机制。结果表明,乙二胺改性条件对生物质炭对铅(Ⅱ)吸附性能影响显著,不同条件下制备的胺化改性生物质炭铅(Ⅱ)吸附量相差35%;硝酸浓度对多胺生物质炭铅(Ⅱ)吸附性能的影响最大,高于乙二胺用量与改性时间,说明调节生物质炭孔道内羧酸基含量是调控胺化改性介孔炭的铅吸附性能的关键因素。胺化改性后生物质炭对铅(Ⅱ)的吸附行为更加符合Langmuir模型,表明改性后多胺生物质炭表面能量分布更加均衡,对铅(Ⅱ)的吸附更趋向于单分子层的均质吸附。 杨美蓉 李坤权 徐恩兵 乔小朵 潘根兴 郑正关键词:多孔炭 乙二胺 正交设计 铅离子 新型胺化介孔炭的制备及其对Pb(Ⅱ)的吸附 被引量:12 2014年 采用微波辅助磷酸活化制备了高中孔率蔗渣基介孔炭,并通过硝酸氧化和乙二胺聚合在其孔道内修饰了含氮多胺基团,探索了溶液浓度、温度、吸附剂剂量等对改性介孔炭的Pb(II)吸附性能、行为和热力学特性的影响.结果表明,蔗渣基介孔炭较宽的孔道结构可通过乙二胺缩水聚合反应在其表面接枝酰胺、仲胺等含氮基团;胺化改性增强化了介孔炭对水溶液中Pb(II)的固定作用,改性后介孔炭对Pb(II)的吸附量高达180mg/g,是改性前介孔炭的1.5倍;改性介孔炭对Pb(II)的去除率显著增加,对溶液浓度<60mg/L的Pb(II)去除率接近100%.等温吸附与热力学数据表明,胺化改性介孔炭对Pb(II)的吸附位能量存在差异化,吸附是自发的吸热反应过程,温度对铅(II)离子吸附有促进作用,化学作用在吸附过程中发挥了重要作用. 李坤权 杨美蓉 王燕锦 贾佳祺 郑正关键词:胺化 铅离子 乙二胺 富含中孔与酸性基团的生物质炭的制备与吸附性能 被引量:7 2013年 以棉秆基生物质纤维为原料,采用磷酸一步活化法制备了同时富含中孔与含氧酸官能团的新型高比表面棉秆纤维基生物质活性炭,分析了浸渍比、炭化温度及保温时间等操作参数对活性炭纤维组成、得率、孔结构及表面官能团含量的影响,测定了制得的棉秆纤维基活性炭对水中对Pb(Ⅱ)与对硝基苯胺的等温吸附性能,并初步探讨了其吸附机制.结果表明,棉秆纤维基生物质炭孔结构与含氧酸基团因制备条件不同有较大变化,实验条件下制备的棉秆基活性炭纤维产率、中孔孔容与比表面的最大值分别为35.5%、0.91 cm3·g-1、1731 m2·g-1;在3∶2的浸渍比,600℃活化90 min的工艺条件下,制备的样品ACF-01的总孔孔容达1.02 cm3·g-1,比表面积为1 731 m2·g-1,微、中孔比例分别为66%与31%,中孔集中在5 nm以内,富含含氧酸官能团.样品ACF-01对水中Pb(Ⅱ)与对硝基苯胺的Langmuir最大吸附量分别为123 mg·g-1和427 mg·g-1,吸附性能远高于微孔孔容相近的商业活性炭纤维ACF-CK,这表明活性炭ACF-01的中孔和含氧酸官能团在吸附过程中发挥了重要作用. 李坤权 李烨 郑正 张雨轩关键词:棉秆 活性炭 中孔结构 化学性质 基于双权重模糊综合评判的南京空气质量评价 被引量:11 2017年 为了更加合理地评价空气污染程度,基于传统的浓度超标赋权单因子法,将污染物毒性纳入考虑,建立了双权重因子模糊综合评价模型,并应用于南京市空气质量评价。双权重评价结果与浓度超标赋权单因子法评价结果对比如下:南京市空气主要污染物为PM_(2.5)、PM_(10)和NO_23种,2013—2016年空气质量逐年改善,夏秋季节空气质量明显优于冬春季节。双权重因子模型计算所得的PM_(2.5)的空气污染权重是单因子法的2倍,PM_(2.5)与PM_(10)所占的空气污染权重占60%以上,显著高于其他污染因子,这是由于颗粒污染物较强的毒性所致。相对于单因子法,双因子权重法考虑了不同污染因子的危害程度,是一种更客观的空气污染评价方法。 李成 李坤权关键词:毒性 单因子 空气质量