教育部“新世纪优秀人才支持计划”(NCET-04-0117) 作品数:5 被引量:34 H指数:3 相关作者: 陈标华 李建伟 李英霞 李成岳 邹新华 更多>> 相关机构: 北京化工大学 中国石油 吉林工业职业技术学院 更多>> 发文基金: 教育部“新世纪优秀人才支持计划” 中国石油天然气集团公司科技项目 中国石油化工集团公司资助项目 更多>> 相关领域: 化学工程 理学 一般工业技术 更多>>
中孔分子筛上苯与1-十二烯烷基化合成十二烷基苯 被引量:5 2006年 在常压、50~70℃和苯与1-十二烯摩尔比8:1条件下,利用间歇反应装置实验评价了MCM-22、0.5%磷改性MCM-22和1.5%磷改性MCM-22三种中孔分子筛对苯与1-十二烯烷基化合成十二烷基苯的催化性能,并结合NH3-TPD、XRD和BET表征结果,探讨了分子筛物理化学特性对其催化性能的影响。结果表明:(1)实验考察的三种分子筛均具有强酸和弱酸两种酸中心,适宜的强酸量对提高分子筛的催化活性和2位烷基化产物的选择性有利;(2)2位烷基化产物的选择性随分子筛中所含磷含量的增加而增加,但过高的磷含量将导致烯烃转化率的降低,因此控制适宜的磷改性用量是非常重要的;(3)0.5%磷改性MCM-22在所考察的三种分子筛中对十二烷基苯的合成具有更好的催化性能,其70℃下的烯烃转化率达到34%,2位产物选择性不低于60%。 李娟 严世成 李建伟 陈标华 邓玮关键词:苯 1-十二烯 分子筛 烷基化 凝胶制备对气相合成MCM-22沸石的影响 被引量:3 2006年 以硅酸钠为硅源、硫酸铝为铝源制备硅铝干凝胶,六亚甲基亚胺(HMI)为模板剂,采用气相法合成MCM-22沸石。对硅铝干凝胶进行了^29Si MAS NMR、^27Al MAS NMR、红外以及透射电镜表征,讨论了pH值对硅铝干凝胶及合成MCM-22沸石的影响。结果表明,pH值的改变影响硅铝聚集态、干凝胶的结构及其粒径等物理性质,合成时硅铝干凝胶解聚、气固间传质及固相溶解速度不一致,影响产物MCM-22的结晶度。当制备干凝胶的pH值为8.7-10.7时,得到结晶度高的MCM-22沸石;当pH值增大到11.1时,产物出现杂晶丝光沸石;pH为11.6时只能得到丝光沸石。 邹新华 李英霞 李建伟 李成岳 陈标华关键词:MCM-22沸石 PH值 磷改性MCM-22分子筛上苯与1-十二烯烷基化合成十二烷基苯 被引量:15 2008年 采用浸渍法制备了一系列用于苯和1-十二烯烷基化合成十二烷基苯的磷改性MCM-22分子筛,以X射线衍射(XRD)和固体27Al3、1P核磁共振,N2吸附,氨程序升温脱附(NH3-TPD),热重(TG)和红外光谱(FT-IR)等表征技术,结合固定床连续流动反应器中的性能评价,较为系统地研究了磷改性对MCM-22分子筛的结构、表面酸性及其烷基化催化性能的影响.结果表明,用磷改性MCM-22分子筛虽然不会影响分子筛的晶体结构,但是会破坏分子筛上的Si-O-Al键,使部分四配位铝转化为六配位铝.由于聚合态的磷酸盐可能与Al发生键合,多聚态磷酸盐数量随着磷含量的增加而增多,从而改变了分子筛的孔道大小和酸性,使得强酸减少,弱酸增多,酸强度降低,总酸量和B酸中心数随着磷含量的增加呈现先增后减的规律,L酸减少.适当的磷含量有利于提高MCM-22分子筛对苯与1-十二烯烷基化反应的催化选择性和稳定性,改性磷含量为0.5%左右时产物2-十二烷基苯收率最高. 田玲 李建伟 李英霞 陈标华关键词:MCM-22分子筛 磷改性 苯 1-十二烯 烷基化 Co-Mo/Al_2O_3催化剂上裂解汽油中单烯烃加氢宏观动力学 被引量:11 2006年 采用绝热管式固定床积分反应器,在2.0 MPa^4.0 MPa、524 K^644 K、氢/裂解汽油摩尔比1.5~3.5和反应器入口环戊烯、3-乙基-1-戊烯、苯乙烯和1-己烯的分压分别为0.87 kPa^5.60 kPa、1.09 kPa^7.01 kPa、1.14 kPa^7.35 kPa和0.25 kPa^0.97 kPa下,对Co-Mo/A l2O3催化剂上裂解汽油中单烯烃催化加氢的宏观动力学特性进行了系统研究。以Powell优化法和M erson迭代法对动力学实验数据进行非线性参数估值,建立了与实验数据吻合良好、裂解汽油中单烯烃催化加氢的幂函数型宏观动力学模型。其中,环戊烯、3-乙基-1-戊烯、苯乙烯和1-己烯的反应级数分别为1.725、0.685、0.7和0.655,对应的加氢反应宏观活化能依次为63 455 J.mol-1,61 781 J.mol-1,52 105 J.mol-1和54 181 J.mol-1。实验所用Co-Mo/A l2O3催化剂对环戊烯、3-乙基-1-戊烯和苯乙烯加氢具有明显的催化作用,对1-己烯加氢具有一定的催化作用,但对1-庚烯加氢基本无催化活性。加氢反应压力控制在3.5 MPa左右更为适宜。 李建伟 李英霞 陈标华 李成岳 张小工关键词:催化加氢 动力学 裂解汽油 单烯烃 用水热法在铁铬铝合金片上原位合成MCM-22沸石膜 被引量:1 2006年 采用水热法在铁铬铝合金片载体上原位合成了MCM-22沸石膜,并采用X射线衍射和扫描电子显微镜对沸石膜进行了表征,探讨了成膜的影响因素.结果表明,载体预处理条件对合成沸石膜的品质有较大的影响.载体仅经碱处理后合成的沸石膜稀疏而不连续;载体先经碱处理再经酸处理后可得到连续致密的沸石膜,且晶片取向均一;载体预先涂覆Al2O3胶过渡层后制得的MCM-22沸石膜经超声波清洗后不会脱落,表明沸石膜与载体间的结合力增强.此外,增大晶化母液量有利于沸石膜的生长. 邹新华 李英霞 曾建令 陈标华关键词:水热法