国家自然科学基金(29673054)
- 作品数：11 被引量：44H指数：5
- 相关作者：李永旺徐元源赵玉龙王逸凝张碧江更多>>
- 相关机构：中国科学院山西煤炭化学研究所太原理工大学更多>>
- 发文基金：国家自然科学基金山西省自然科学基金更多>>
- 相关领域：理学化学工程更多>>
- 基于详细机理动力学的费-托合成单颗粒催化剂模拟Ⅰ.颗粒模型化与数值计算方法被引量：5
- 2001年
- 基于详细机理动力学的研究成果 ,讨论了费 托合成单颗粒催化剂在液蜡填充情形下的详细模型化问题 ,建立了针对这一复杂多重反应体系的多组分扩散 反应的等温和非等温颗粒模型 .在此基础上 ,从催化剂设计灵活定位考虑 ,进一步建立了模型方程的有限元正交配置数值计算方法 .
- 王逸凝李永旺徐元源赵玉龙张碧江
- 关键词：费-托合成催化剂液蜡
- 工业Fe-Cu-K催化剂上费托合成反应动力学(Ⅰ)——基于机理的动力学模型被引量：16
- 1999年
- 由费托合成反应碳化物机理出发,考虑费托合成产物中烯烃再吸附对反应产物分布影响的事实,首次导出了费托合成反应动力学模型。该模型中由于引入烯烃再吸附项链增长几率不再是一个常数,因而更适合于解释铁基催化剂上非理想Anderson-Schulz-Flory产物分布.
- 马文平李永旺赵玉龙徐元源周敬来
- 关键词：费托合成水煤气变换反应烯烃铁基
- 工业Fe-Cu-K催化剂上费托合成反应动力学(Ⅱ)——模型筛选与参数估值被引量：11
- 1999年
- 依据本文(Ⅰ)报获得的费托合成动力学模型及水煤气变换反应动力学模型,结合在固定床中测得的动力学数据,对几个候选动力学模型进行了参数回归。结果表明,表面碳化物烯烃再吸附机理模型和CO_2脱附为控制步骤的水煤气变换反应动力学模型能较好地拟合实验数据,所得最终费托合成机理动力学模型满足模型检验要求,且回归得到的活化能值与文献结果一致。
- 马文平李永旺赵玉龙周敬来钟炳
- 关键词：费托合成动力学水煤气变换反应烯烃
- 固定床费托(FT)合成单颗粒催化剂模拟被引量：6
- 2000年
- 对费托合成复杂反应体系的单颗粒催化剂进行了基于详细动力学的模型化和模拟。在模型建立中 ,用状态方程关联了多组分气相主体在催化剂孔道中蜡的溶解平衡 ,同时探讨了在被蜡填充的催化剂颗粒的孔道中的主要反应行为 ,初步考察了颗粒内扩散 -反应在不同操作温度和压力下的匹配规律。
- 王逸凝李永旺赵玉龙张碧江
- 关键词：费托合成固定床催化剂
- Fischer-Tropsch合成烃生成机理研究进展被引量：13
- 2002年
- Fischer Tropsch合成烃生成机理研究经历本体碳化物机理、烯醇机理和CO插入机理后 ,重新回到碳化物机理。但后者不同于早期的本体碳化物机理。新碳化物机理认为 ,催化剂表面亚甲基的生成与催化剂本体金属碳化物的生成无关。由于F T反应生成的烯烃在催化剂上发生烯烃再吸附并引起二次反应 ,所以F T合成产物选择性由一次和二次反应共同决定。由于现有的机理仅考虑了一次反应过程 ,为弥补其缺陷 ,本文在综述前人的F T反应机理基础上 ,补充了包括二次反应的F T反应机理 。
- 吉媛媛相宏伟李永旺徐元源钟炳
- 关键词：FISCHER-TROPSCH合成反应机理
- 基于详细机理动力学的费-托合成单颗粒催化剂模拟Ⅱ.扩散反应行为及活性分布被引量：8
- 2001年
- 在催化剂颗粒模型化的基础上 ,考察了费 托合成多重反应体系中球型催化剂的颗粒尺寸、操作条件及反应物在催化剂颗粒内的扩散 反应行为等对反应性和选择性的影响 .基于工业应用催化剂的考虑 ,从催化剂活性非均匀分布的角度 ,分析了蛋壳型催化剂应用于费 托合成的合理性 .
- 王逸凝李永旺徐元源赵玉龙张碧江
- 关键词：费-托合成催化剂动力学模型
- 硫化钼微晶成键特性的ab initio研究
- 2001年
- 应用从头计算分子轨道方法 ,在 HF/MINI/ECP和 UHF/MINI/ECP水平上对 (n=0、 1、 2、 3、 4、 6)六个硫化钼微晶体和加氢产物 Mo7S24H12的几何构型进行了优化 ,通过对带电体系的能量分析选出三种有代表性的微晶 :、和 Mo7S24,优化后的 Mo7S24结构参数与实验值符合较好 .在所研究的硫化钼微晶体中存在着三种不等价硫原子和两种不等价钼原子 ,计算结果表明 ,同种不等价原子的成键特征有明显差异 ,当体系带电及加氢时键级及总能量有较大的变化 ,但形成键的杂化轨道类型却变化很小 .
- 庞先勇徐元源李永旺
- 关键词：成键特性石油化工加氢处理催化剂
- 费托合成(FTS)动力学模拟──烯烃再吸附被引量：3
- 1999年
- 基于考虑烯烃再吸附的详细机理动力学模型,从数值上分析了烯烃再吸附效应在实验室积分反应器中的作用行为。结果表明,烯烃再吸附二次反应对提高重质烃类的选择性是有利的;并且在催化剂床层的不同位置,不同碳数的烯烃的再吸附强度呈现不同的特征。
- 王逸凝李永旺马文平徐元源赵玉龙张碧江
- 氧化钼催化剂的ab initio MO研究被引量：2
- 1999年
- 采用原子簇模型,用从头计算分子轨道方法研究了模拟MoO3(010)晶面的几个簇Mo2O11H10、Mo3O16H14和Mo7O32H22,在RHF/MINI/ECP-SBK或UHF/3-21G/ECP-SBK水平上对其结构进行了完全优化,得到了MoO3(010)面上三种结构不等价氧的成键特性、电子性质以及轨道布居等结构性质。发现结构不等价氧与钼原子的成键特性是有差异的,且轨道布居等数据可以为解释在丙烯选择氧化为丙烯醛的反应中,氧亲核插入烯丙基过程中的活性位提供信息。
- 袁淑萍王建国李永旺彭少逸
- 关键词：氧化钼成键特性
- 甲烷-二氧化碳催化转化制合成气在镍系催化剂上的表面能学分析被引量：3
- 1999年
- 基于文献报道和键级守恒-摩斯势(BOC-MP)方法,得到镍系催化剂上甲烷/二氧化碳催化反应表面物种在Ni(111)和Ni(100)晶面的吸附热和各可能基元步骤活化能垒,Ni(111)和Ni(100)晶面的表面能学分析结果基本一致。甲烷及CHx物种的解离以直接解离为主,氧助解离不起主要作用;CH3、CH2和吸附氧O的复合反应与它们的直接解离是平行进行的。表面OH来源于CO2的氢助解离,表面氧则来源于CO2的解离。吸附态甲醛来源途径有表面甲氧基的解离、CH2和O的复合反应以及CH2和OH的歧化反应;吸附态甲醛不易脱附成气相甲醛,它易加氢形成表面甲氧基物种或解离成HCO物种。高反应性的表面碳C产生途径之一是表面CH的直接解离,表面CO通过氢助解离形成表面碳C较其他途径有利。
- 杨文书相宏伟李永旺孙予罕
