江苏省基础研究计划(BK2009611)
- 作品数：3 被引量：13H指数：2
- 相关作者：范以宁宋国华缪建文周静更多>>
- 相关机构：南通大学南京大学更多>>
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- 不同孔道结构的氧化硅负载钒氧化物催化丙烷氧化脱氢被引量：8
- 2009年
- 采用固定床微型反应装置,结合催化剂的原位电子自旋共振光谱、程序升温表面反应和紫外漫反射光谱等技术,研究了丙烷氧化脱氢的介孔氧化硅负载钒氧化物催化剂的性能和表面氧物种的状态及其反应性.结果表明,催化剂载体孔结构是影响钒氧物种分散状态乃至催化性能的一个重要因素.SBA-15负载钒氧化物催化剂因具有较大的比表面积和较大的孔径,不仅具有较高的丙烷氧化脱氢催化活性,而且具有较高的丙烯选择性.复合型钒氧化物催化剂表面与V离子相连的晶格氧物种是丙烷氧化脱氢生成丙烯的主要活性物种,载体表面高度分散的钒氧物种具有较高的丙烷氧化脱氢催化活性.负载型钒氧化物催化剂晶格氧物种是丙烷氧化脱氢转化为丙稀的主要活性物种,CO2分子可以再生钒氧化物催化剂的晶格氧物种,同时它对丙烯的深度氧化作用较弱,因此在负载型钒氧化物催化剂上CO2氧化丙烷可高选择性地生成丙烯.
- 缪建文宋国华范以宁
- 关键词：丙烷氧化脱氢电子自旋共振程序升温表面反应
- 丙烷氧化脱氢不同硅基载体负载钒氧化物催化剂的TPSR表征被引量：3
- 2011年
- 研究了钒负载不同氧化硅载体(Silica-gel,SBA-15,MCM-41,fumed-SiO2,Nano-SiO2)的丙烷氧化脱氢(ODH)催化剂的结构特征和催化性能,结合催化剂的程序升温表面反应(TPSR)的差热热重质谱(TG-DSC-MS)和原位紫外漫反射光谱(UV-vis DRS)等技术,研究钒在载体上的分散度和晶格氧的反应性。结果表明:负载型钒氧化物催化剂的活性取决于钒在不同硅基载体上的分散度,高度分散的隔离的四配位V5+是丙烷氧化脱氢的活性位。C3H6选择性主要与催化剂的平均孔径相关联,平均孔径越小,产物C3H6越易发生深度氧化。另外,不同氧化硅载体晶格氧与钒的结合强度对C3H6的选择性也产生影响,结合力较弱的V-O-Si中的晶格氧是丙烷氧化脱氢的燃烧位,且燃烧温度随晶格氧与钒、硅结合强度的减小而降低。而与钒结合力较强的V=O和V-O-V中的晶格氧是丙烷氧化脱氢的选择氧化位。硅基载体形貌和结构的不同导致负载型钒氧化物催化剂丙烷氧化脱氢活性和选择性发生差异。
- 宋国华缪建文范以宁
- 关键词：丙烷氧化脱氢程序升温表面反应
- 低温甲烷氧化偶联纳米SrTi_(0.975)Li_(0.025)O_(3-δ)催化剂的原位ESR和TPSR表征被引量：2
- 2010年
- 采用溶胶-凝胶法制备纳米钙钛矿型复合氧化物催化剂SrTi1-xLixO3-δ（x=0、0.025、0.050）,用微型催化反应评价装置结合XRD、TEM、原位ESR和程序升温表面反应（TPSR）等方法,研究甲烷氧化偶联（OCM）纳米SrTi1-xLixO3-δ催化剂结构和催化性能。结果表明,B位掺杂适量的低价Li＋离子可优化纳米SrTiO3催化剂低温（~650℃）甲烷氧化偶联催化性能,Li＋掺杂量为0.025时获得最高的甲烷转化率和C2选择性。与柠檬酸法制相同组成的常规催化剂相比,SrTi0.975Li0.025O3-δ纳米催化剂具有较优良的低温OCM催化性能和相同温度下更高的C2选择性。SrTi0.975Li0.025O3-δ纳米催化剂优良的催化性能与其表面原子配位不饱和存在F中心相关。
- 宋国华缪建文范以宁周静
- 关键词：甲烷氧化偶联钙钛矿型程序升温表面反应
