国家自然科学基金(20203004)
- 作品数：9 被引量：81H指数：5
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- 非晶态Co-M-B催化剂的巴豆醛选择加氢性能研究被引量：2
- 2004年
- 采用不同金属M(M=Sn、Cu、Zn、Fe)修饰制备了非晶态Co-M-B催化剂,并把它们应用于巴豆醛选择加氢制备巴豆醇.结果表明,在非晶态CoB催化剂中引入第3组分M不会改变催化剂的非晶态结构,但不同金属修饰的催化剂对巴豆醛羰基加氢的选择性不同.巴豆醇最高收率次序为60%Co-Fe-B＞＞2%Co-Zn-B＞1%Co-Cu-B≈1%Co-Sn-B＞Co-B,其中,在60%Co-Fe-B催化剂上,巴豆醇摩尔收率最高可达63.5%.
- 裴燕方敬范康年乔明华
- 关键词：非晶态催化剂COB巴豆醛选择性加氢
- 高选择性苯乙酮加氢Ni-Sn-B/SiO_2非晶态催化剂的制备及表征被引量：25
- 2004年
- 采用化学还原法制备了一系列三元非晶态Ni Sn B/SiO2 催化剂 ,并考察了Sn含量对催化剂的苯乙酮选择加氢制备苯乙醇反应的活性及选择性的影响 ,同时对Sn改性前后的催化剂进行了系统的表征 .XRD结果表明 ,Sn物种在催化剂表面高度分散 ,没有改变催化剂的非晶态结构 .SEM结果也表明Sn的修饰并不改变非晶态合金的特征形貌 .在苯乙酮加氢反应中 ,当Sn/SiO2 =10wt %时 ,羰基加氢产物苯乙醇的得率可高达 97 5 % ,且苯环加氢产物仅为 0 5 % ,显示了良好的羰基加氢选择性 .结合XPS结果 ,我们将该催化剂优异的催化性能归因于非晶态合金独特的电子结构、活性组分的高度分散及催化剂中Sn氧化物对羰基的选择性活化 .
- 王友臻乔明华胡华荣闫世润王卫江范康年
- 关键词：苯乙酮苯乙醇非晶态合金化学还原法选择加氢
- Zn对非晶态Co-B催化剂巴豆醛选择加氢性能的影响被引量：13
- 2005年
- 考察了Zn的两种不同修饰方式对非晶态Co-B催化剂上巴豆醛液相加氢性能的影响,并采用ICP,XRD,DSC,XPS等手段对催化剂进行了系统的表征.实验表明,当反应液中加入适量的ZnCl2时,Zn2+离子一方面通过在活性位上的选择性吸附抑制C=C键的加氢;另一方面,Zn2+离子可通过极化作用使羰基活化,令解离吸附氢对羰基的亲电进攻更容易,从而提高羰基的加氢活性.当ZnCl2/Co摩尔比为5%时,羰基加氢产物巴豆醇的最高得率为36mol%,达到文献较高水平.催化剂制备时加入的ZnCl2在催化剂中以Zn(OH)2的形式存在,并使催化剂中的Co,B氧化物增多.这些氧化物无选择性地覆盖了活性位,使羰基和C=C键的加氢速率以相似的程度下降,这样不仅不能有效提高巴豆醇的选择性,还使催化剂活性急剧降低.
- 裴燕方敬胡华荣庄继华范康年李和兴乔明华
- 关键词：催化剂ZNCL2巴豆醛非晶态选择加氢解离吸附
- 猝冷速度对骨架Ni催化剂结构和催化性能的影响被引量：4
- 2005年
- 在5种不同猝冷速度下制备Ni-Al合金,然后以碱处理并活化得到多孔猝冷骨架Ni催化剂.通过电感耦合等离子发射光谱(ICP)、X射线粉末衍射(XRD)、H2-程序升温脱附(H2-TPD)和氮物理吸附等方法对催化剂的物理化学性质进行了表征.结果发现,随着冷却速度的增加,活化后的催化剂具有更多的残余Ni2Al3相、更低的比表面积、更大的孔容和孔径、更小的Ni晶粒、更大的Ni-Ni间距和更加单一的活性位.另外,还发现在肉桂醛选择加氢反应中,冷却速度的提高也促进了催化剂的活性和对目标产物3-苯丙醛选择性的提高.以RQNi5为催化剂,加氢产物3-苯丙醛的收率达到88.8%,转化率为98.4%,明显优于工业上广泛使用的RaneyNi催化剂.同时,对猝冷骨架Ni催化剂的结构与催化性能之间的关系进行了讨论.
- 胡华荣方敬乔明华闫世润范康年李和兴宗保宁张晓昕
- 关键词：RANEYNI肉桂醛选择加氢
- 载体对负载型Cu-B催化剂马来酸二甲酯催化加氢性能的影响被引量：1
- 2005年
- 采用浸渍-化学还原法制备了不同载体负载的Cu-B催化剂,并用于马来酸二甲酯气相加氢反应中.用N2物理吸附研究了催化剂的比表面积、孔型和孔径分布,用X射线光电子能谱(XPS)分析了催化剂中Cu组分的化学状态.实验结果表明,MgO负载的Cu-B催化剂由于Cu仅被还原为Cu+,所以加氢活性极差;而孔径单一的Cu-B催化剂可能并不利于目标产物四氢呋喃的生成.以ZrO2、γ-Al2O3和TiO2为载体有利于DMM选择加氢生成四氢呋喃,其中以γ-Al2O3为最优.
- 郭平均陈梁锋闫世润徐华龙乔明华范康年
- 关键词：马来酸二甲酯加氢四氢呋喃
- 金属负载量对非晶态CoB/Al2O3催化剂上肉桂醛加氢反应的影响被引量：1
- 2005年
- 研究了负载量对非晶态CoB/Al2O3催化剂肉桂醛选择加氢生成肉桂醇反应性能的影响,并采用ICP,XRD,XPS等手段对催化剂进行了系统的表征.研究发现,当负载量较低时,尽管Co的分散度较高,但由于Co的总数较少,肉桂醛加氢活性较低;当提高金属的负载量达到5.9%时,虽然金属Co的分散度有所下降,但由于金属负载量加大导致表面活性位数目的增大,从而使肉桂醛加氢活性达到最大值;当Co负载量进一步增大时,由于金属颗粒的严重聚集导致催化剂表面活性位数目的降低,从而造成加氢活性的降低.
- 裴燕闫世润乔明华范康年
- 关键词：非晶态肉桂醛肉桂醇选择加氢
- Ru/AlOOH催化剂的制备、表征及其苯选择加氢反应的研究被引量：23
- 2004年
- 采用共沉淀法制备了Ru/AlOOH催化剂 ,以XRD ,TG/DTA ,TEM和氮物理吸附等手段对其基本物化性质进行了表征 .在苯液相选择加氢制备环己烯的反应中 ,该催化剂显示了很高的苯选择加氢活性和选择性 ,环己烯得率可达 3 5 .8% ,优于原位焙烧上述催化剂或浸渍法制得的Ru/γ Al2 O3 催化剂 .催化剂结构与催化性能的对比研究进一步揭示催化剂的亲水性和孔结构在苯选择加氢反应中的重要作用 .
- 王建强郭平均乔明华闫世润范康年
- 关键词：共沉淀法环己烯选择加氢反应钌薄水铝石孔结构
- RuB-PVP胶态催化剂的制备及苯选择加氢性能研究被引量：6
- 2007年
- 系统研究了制备时间、Ru/PVP(聚乙烯吡咯烷酮)比及钌浓度对PVP稳定的RuB胶态催化剂粒径及分布的影响;制备了粒径在1.3～3.9nm的RuB-PVP催化剂,研究了不同粒径的催化剂对苯选择加氢反应的影响.结果表明RuB粒径越小,催化剂的苯选择加氢性能越好.在粒径为1.3nm的RuB-PVP催化剂上,环己烯得率达到16.8%.在无机添加剂ZnSO4的存在下,环己烯得率可进一步提高至23.2%.在相同实验条件下,无PVP稳定的RuB催化剂上的苯选择加氢性能则远低于RuB-PVP胶态催化剂.
- 卜娟王建强乔明华闫世润李和兴范康年
- 关键词：RUBPVP环己烯选择加氢
- 噻吩在猝冷骨架Ni上吸附脱硫的XPS研究被引量：12
- 2006年
- 采用X射线光电子能谱(XPS)研究了室温下噻吩在猝冷骨架Ni吸附剂上的吸附及受热分解行为.研究结果表明,298K时噻吩首先在吸附剂表面发生C—S键断裂,生成原子硫及含金属的有机环状化合物.当吸附剂表面完全被解离物种覆盖后,发生噻吩的多层物理吸附.加热至373K,大部分物理吸附的噻吩直接脱附,其余部分在碳物种脱附后暴露的Ni表面上发生解离.473K时表面的碳物种消失,而残留在样品上的硫均转化为硫化镍.
- 谢福中胡华荣乔明华闫世润范康年雷浩谭大力包信和宗保宁张晓昕
- 关键词：噻吩吸附脱硫
