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溶剂对完全液相法制CuZnAl浆状催化剂结构和性能的影响被引量：4: 2009年; 采用完全液相法,以拟薄水铝石为铝源,选择不同溶剂溶解催化剂前体硝酸铜和硝酸锌制备了CuZnAl浆状催化剂,并采用X射线粉末衍射、氮吸附、X射线光电子能谱和程序升温还原对其进行了表征,考察了CuZnAl浆状催化剂在合成气一步法合成二甲醚反应中的催化性能。结果表明,不同的溶剂对催化剂性能有显著的影响,其中以乙二醇为溶剂制备的催化剂相结构稳定,孔径及孔体积最大,表面铜含量高,可还原铜量较多且还原温度偏低,从而在保证DME选择性不变的条件下显著提高了催化剂CO转化率。; 高志华李俊芳黄伟阴丽华谢克昌; 关键词：完全液相法二甲醚拟薄水铝石乙二醇合成气

完全液相法制CuZnAl合成二甲醚浆状催化剂的催化性能被引量：8: 2011年; 利用完全液相法制备了CuZnAl浆状催化剂,考察了反应温度、反应压力、搅拌速度、原料气组成等工艺条件,以及催化剂中各组分配比对浆态床合成气一步法合成二甲醚反应过程的影响。结果表明,利用完全液相法制备的催化剂在升温段和降温段活性保持稳定,随着反应时间的延长,催化剂活性呈现增长趋势,且其水煤气变换反应速率很快。Cu/Zn/Al摩尔比为1∶1∶2.09时催化剂的CO转化率与DME选择性最好。; 高志华贾钦黄伟阴丽华谢克昌; 关键词：完全液相法二甲醚合成气

La和Mn助剂对完全液相法制备的CuZr浆状催化剂结构和性能的影响被引量：1: 2011年; 利用完全液相法分别制备了CuZr和La,Mn促进的CuZr浆状催化剂,考察了催化剂在合成气一步合成二甲醚反应中的催化性能,并采用NH3程序升温脱附、X射线粉末衍射、N2吸附-脱附、X射线光电子能谱和程序升温还原等对其进行了表征.结果表明,在利用完全液相法制备的La-Mn-CuZr催化剂中,La和Mn的加入可促进催化剂活性组分的分散,提高了催化剂的比表面积和ZrO2的表面缺陷,增加了高分散CuO和可还原CuO数量,增强Cu和Zr之间的相互作用,进而使催化剂活性大幅度提高.; 高志华黄伟阴丽华谢克昌; 关键词：完全液相法锆镧二甲醚

完全液相法与溶胶-凝胶法制备Cu-Zn-Al双功能催化剂对浆态床一步法合成二甲醚的催化性能比较被引量：9: 2011年; 采用完全液相法和溶胶-凝胶法分别制备了组成完全相同的Cu-Zn-A l双功能催化剂,用XRD、氮气吸附-脱附实验和XPS等手段对催化剂的性质进行表征,考察了催化剂对浆态床一步法合成二甲醚反应的催化性能.结果表明,两种方法制备的Cu基催化剂中Cu组分的物相和表面Cu含量明显不同,而催化剂的织构性质基本相同.完全液相法制备的催化剂具有良好的稳定性和较好的选择性,几乎无失活现象;反应后催化剂的比表面积和比孔容均增大,表面Cu含量增加,Cu/Zn摩尔比增大.而溶胶-凝胶法制备的催化剂有明显的失活现象,平均失活率为1.6%/d;反应后催化剂的比表面积和比孔容均减小,表面Cu含量降低,Cu/Zn摩尔比减小,这些可能是导致其失活的主要原因.; 樊金串黄伟吉鹏; 关键词：溶胶-凝胶浆态床二甲醚

液体石蜡体系中含铜物种的化学变化被引量：16: 2013年; 针对完全液相法制备的Cu-Zn-Al催化剂在还原前就有低价态Cu存在的问题,考察了几种不同类型的含铜物质在液体石蜡中热处理时,热处理气氛、催化剂各组分间的相互作用以及铜源种类对热处理产物的影响。结果表明,液体石蜡在受热情况下能将Cu2+还原,并且遵循先生成Cu+,再生成单质Cu的逐级还原;Cu2+被还原的程度与铜盐的种类和热处理温度有关。CuO在240℃时可以被液体石蜡还原为Cu2O,在300℃时被还原为单质Cu;在相同温度下,硝酸铜比乙酸铜更容易被液体石蜡还原。完全液相法制备的Cu基催化剂在还原前就有低价态Cu存在的根本原因是液体石蜡的存在。; 樊金串杨瑞卿赵杰黄伟; 关键词：铜氧化亚铜液体石蜡

添加聚乙二醇对CuZnAl浆状催化剂结构和性能的影响被引量：6: 2012年; 首先利用共沉淀沉积法制备CuZnAl催化剂前驱体,并且通过添加聚乙二醇(PEG600)对其进行改性,最后采用完全液相法对前驱体进行热处理制得浆状催化剂,考察了其在浆态床合成气一步法制二甲醚反应中的催化性能,采用X射线粉末衍射、程序升温还原、氨程序升温脱附和X射线光电子能谱对其进行了表征.结果表明,PEG600的添加促进了催化剂中铜组分在热处理过程中被还原成低价铜,提高了催化剂中Cu2O的分散性,改变了催化剂表面酸量和酸强度的分布,同时PEG600的添加方式对催化剂的甲醇合成和甲醇脱水能力有显著影响.在硝酸铜和硝酸锌水溶液中添加0.5 wt%的PEG600时,在热处理过程中形成的Cu2O最稳定,不易被还原,其晶粒度小,进而使CO转化率大幅度提高.; 高志华贾钦程凯阴丽华黄伟; 关键词：聚乙二醇完全液相法二甲醚

Studies on the structure and catalytic performance of Cu-Zn-Al catalyst prepared by liquid-phase preparation technology under different heat treatment atmosphere被引量：3: 2010年; Cu-Zn-Al slurry catalysts were prepared using a complete liquid-phase preparation technology under different heat treatment atmospheres.The catalysts were characterized using X-ray diffraction,X-ray photoelectron spectroscope,and N2 adsorption-desorption.Their application in the single-step synthesis of dimethyl ether from syngas was also investigated.The results indicate that the type of heat treatment atmosphere has an influence on the Cu species and the Cu0/Cu＋ ratio on the catalyst surface.Moreover,the final Cu/Zn ratio on the catalyst surface is mainly dependent on the composition and reaction environment of the catalyst and less on the type of heat treatment atmosphere.The prepared catalysts can suppress sintering of active sites at high temperatures,and the type of heat treatment atmosphere mainly affects the capability of the catalyst for methanol synthesis.The catalysts perform best using N2 as the heat treatment atmosphere.; Zhihua Gao Wei Huang Lihua Yin Kechang Xie; 关键词：SYNGAS

以拟薄水铝石为铝源制备浆态床二甲醚合成催化剂被引量：6: 2009年; 利用完全液相法,以拟薄水铝石(AlOOH)为铝源制备了CuZnAl浆状催化剂,并通过添加不同的干燥控制化学添加剂(DCCA)对催化剂前驱体进行了修饰,采用X射线粉末衍射、氮气吸附、X射线光电子能谱和程序升温还原对其进行了表征,考察了CuZnAl浆状催化剂在一步法合成二甲醚反应中的催化性能.实验结果表明,以AlOOH为铝源,所得样品的Cu和Al间相互作用较强,生成了CuAl2O4相,从而减少了催化剂中可还原Cu2O的数量,降低催化活性.添加不同DCCA对催化剂性能有显著的影响,其中加入丙三醇增加了催化剂的比表面积和平均孔径,改善了催化剂组分的分散性,抑制了CuAl2O4的形成,提高了催化剂中的可还原Cu2O量,从而显著提高了催化剂的二甲醚时空收率和选择性.; 高志华黄伟李俊芳阴丽华谢克昌; 关键词：完全液相法拟薄水铝石二甲醚

不同含Si合成二甲醚双功能浆状催化剂的性能: 采用完全液相法制备了CuZn/SiAl、CuZn/SiZr和CuZn/SiTi三种含Si二甲醚合成催化剂。利用X射线粉末衍射、NH-TPD等方法对催化剂进行了表征。重点考察了Si-Al、Si-Zr和Si-Ti三种复合氧化...; 马强黄伟樊金串任杰; 关键词：二甲醚浆态床完全液相法复合氧化物

完全液相法中不同前驱体制备方法对二甲醚催化剂性能的影响被引量：2: 2010年; 利用完全液相法,以溶胶凝胶法、共沉淀沉积法、凝胶网格法以及凝胶网格与共沉淀沉积法相结合的前驱体制备方法制备了CuZnAl浆状催化剂,采用XRD,H2-TPR以及BET对其进行表征,考察了CuZnAl浆状催化剂在催化合成二甲醚反应中的反应性能。结果表明:不同的前驱体制备方法对催化剂的性能有显著影响,采用共沉淀沉积法制备催化剂前驱体时,所得催化剂中Cu的平均晶粒小、比表面积较大、催化剂中Cu与Zn的相互作用强且可还原铜物种较多,活性评价发现其催化剂活性最高,稳定性好。; 高志华贾钦黄伟阴丽华; 关键词：完全液相法二甲醚

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国家自然科学基金(20706039)

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