国家自然科学基金(20773020)
- 作品数：12 被引量：41H指数：4
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- 载体对Pd和Pt催化剂加氢脱硫反应性能的影响被引量：3
- 2009年
- 以质量分数为0.8%的二苯并噻吩(DBT)的十氢萘溶液为模型化合物,考察了SiO2,Si-MCM-41和Al-MCM-41负载的Pd和Pt催化剂加氢脱硫(HDS)反应性能,并与传统的γ-Al2O3负载的催化剂进行了对比。反应结果表明,负载型Pd和Pt催化剂在DBT的HDS反应中表现出不同的反应特点。Pd催化剂具有较高的加氢反应路径(HYD)选择性,而Pt催化剂则表现出较高的直接脱硫路径(DDS)选择性。载体结构和表面酸性显著影响其负载的Pd和Pt贵金属催化剂的HDS活性以及HYD选择性和稳定性。提高载体比表面积和酸性有利于提高负载型贵金属催化剂HYD选择性。Al-MCM-41具有规整的介孔结构、较高比表面积和较强酸性,其负载的Pd和Pt催化剂表现出较高的HYD选择性和稳定性。研究还发现,催化剂加氢裂化反应活性随载体酸性的提高而增加。
- 杨晓东王安杰李翔周峰王林英
- 关键词：加氢脱硫MCM-41分子筛负载催化剂二苯并噻吩
- 空气催化氧化二苯并噻吩的研究被引量：5
- 2009年
- 以十氢萘、正辛烷、甲苯作为柴油中环烷烃、直链烷烃、芳香烃组分的代表为溶剂,分别研究了二苯并噻吩(DBT)在各溶剂中的氧化反应。以空气为氧化剂,过氧化苯甲酰(BPO)为引发剂,引发DBT溶液的溶剂分子发生自氧化反应,生成相应的有机过氧化物,用碘量滴定法测定有机过氧化物的生成;在催化剂Ti-MCM-41存在下,用原位生成的有机过氧化物将DBT氧化为二苯并噻吩砜。考察了Ti-MCM-41中钛硅摩尔比、引发剂用量、反应温度和不同溶剂对反应的影响:当n(Ti)/n(S i)=0.02,ρ(引发剂)=6 g/L,70℃,DBT转化率最高,在以十氢萘和正辛烷为溶剂时,二苯并噻吩的转化率均可达100%;在以甲苯为溶剂时,二苯并噻吩的转化率为83%。由于柴油中含有直链烷烃和环烷烃,所以采用该方法有望达到深度脱硫的目的。
- 常杰刘靖王安杰李翔倪晓磊胡永康
- 关键词：二苯并噻吩有机过氧化物
- 四氢硫芴和六氢硫芴的合成被引量：2
- 2009年
- 以2-溴环己酮及苯硫酚为原料,经Tilak反应,然后环化合成了四氢硫芴(1);在三氟乙酸与锌粉存在下1于室温加氢制得六氢硫芴,其结构经1H NMR和GC-MS确证。
- 杜学梅李翔王安杰
- 关键词：加氢脱硫
- 模板剂对包覆型MCM-41/HY复合分子筛的合成及其担载的Pd催化剂加氢脱硫性能的影响
- 分别以十六烷基三甲基溴化铵（CTABr）和十六烷基三甲基氯化铵（CTACl）作模板剂,考察了模板剂的阴离子对附晶生长法制备的包覆型MCM-41/HY复合分子筛形貌、孔道结构、酸性及其担载的Pd催化剂加氢脱硫（HDS）反应...
- 周峰李翔王安杰王林英杨晓东
- 文献传递
- TiO_2改性的Ni_2P催化剂对选择加氢脱除芳烃中烯烃反应的催化性能被引量：3
- 2010年
- 采用共沉淀法制备了TiO2改性的Ni2P催化剂(Tix-Ni2P,x为体相Ti/Ni摩尔比),并以质量分数1.5%的庚烯-1的甲苯溶液作为原料,考察了TiO2改性对Ni2P催化剂加氢活性的影响。XRD和XPS结果表明,TiO2物种主要位于催化剂表面,没有与Ni2P形成固溶体或发生反应生成NiP5Ti2,但促进了Ni2P的生成,并与催化剂表面物种存在较强的电子相互作用,使得催化剂表面处于"富电子"状态。引入TiO2显著提高了Ni2P催化剂的加氢活性,并且在实验考察的体相Ti/Ni摩尔比范围内(0～0.1),Tix-Ni2P催化剂加氢活性随TiO2含量的增加而增加。当体相Ti/Ni摩尔比为0.01时,催化剂对庚烯-1表现出良好的选择加氢性能,甲苯基本没有损失。而当体相Ti/Ni摩尔比大于0.01时,催化剂能够同时催化庚烯-1和甲苯的加氢反应。
- 张艳玲李翔王安杰王瑶
- 关键词：选择加氢NI2PTIO2甲苯
- Na_2O及其引入顺序对Ni-Mo/MCM-41催化剂加氢脱硫性能的影响被引量：1
- 2010年
- 采用不同顺序将Na2O引入到NiMo/MCM-41催化剂前驱体中,并以质量分数0.8%的二苯并噻吩(DBT)的十氢萘溶液作模型化合物,考察了催化剂的加氢脱硫(HDS)催化性能。结果表明,引入Na2O促进了NiMo/MCM-41催化剂前驱体中-βNiMoO4物种的生成,不利于活性组分的分散,同时还抑制了其还原。分步浸渍法引入Na2O影响了催化剂中Mo物种的配位状态。Na2O引入顺序对NiMo/MCM-41催化剂HDS催化活性有较大影响。共浸渍法引入Na2O时,同时抑制了催化剂的加氢反应路径(HYD)和直接脱硫反应路径(DDS)催化活性,因此其HDS催化活性最低。与共浸渍和在活性组分之后引入Na2O相比,在活性组分之前引入Na2O对催化剂的HYD催化活性影响最小,但DDS催化活性显著增加,提高了总的HDS催化活性。通过控制碱金属氧化物的引入顺序,可以调变催化剂活性和选择性,是一种对硫化物催化剂有效的改性方法。
- 李金亮李翔王安杰果崇申
- 关键词：加氢脱硫NI-MONA2OMCM-41
- TiO_2对Ni-Mo/MCM-41催化剂加氢脱硫性能的影响被引量：9
- 2010年
- 采用分步浸渍法制备了Ti O2改性的Ni-Mo/MCM-41加氢脱硫(HDS)催化剂,并以质量分数为0.8%的二苯并噻吩的十氢萘溶液作为模型化合物,考察了Ti O2及其引入顺序对Ni-Mo/MCM-41 HDS反应催化活性的影响。紫外/可见漫反射光谱(UV-Vis)、程序升温还原(TPR)以及NH3-TPD结果表明,Ti O2的引入对Ni-Mo/MCM-41催化剂活性物种配位状态及其还原性能和酸性影响不显著。由HDS反应结果可以看出,引入Ti O2虽然抑制了Ni-Mo/MCM-41的直接脱硫反应路径(DDS)的活性,但显著提高了其加氢反应路径(HYD)活性,进而提高了总的HDS反应活性。先引入Ni-Mo活性组分然后引入Ti O2能更有效地提高催化剂HDS反应活性。根据反应产物组成分析,Ti O2可能主要通过提高Ni-Mo/MCM-41硫化物酸性来提高催化剂的HYD和HDS活性。
- 吴春雷李翔王安杰
- 关键词：加氢脱硫TIO2MCM-41二苯并噻吩
- MoO_3改性的TiO_2在可见光下催化降解亚甲基蓝被引量：1
- 2014年
- 采用浸渍法制备了MoO3/P25催化剂(MoO3/P25(x),x为MoO3与P25质量比),用X射线衍射、紫外-可见漫反射光谱、傅里叶变换红外光谱及拉曼光谱等手段对样品进行了表征,并用催化降解亚甲基蓝考察了催化剂在可见光区的催化活性.结果表明,MoO3在P25表面最大单层负载量对应的MoO3与P25质量比在0.1左右.单层分散的氧化钼物种与P25之间有较强的相互作用,降低了P25禁带宽度,提高了催化剂对可见光的吸收.当MoO3与P25质量比大于0.1时,会生成晶相MoO3,催化剂对可见光的吸收反而随MoO3担载量增加而降低.催化剂禁带宽度不是决定其可见光下催化降解亚甲基蓝活性的唯一因素.具有适宜禁带宽度和一定晶相MoO3含量的MoO3/P25(0.25)表现出最佳活性.
- 杨华博李翔王安杰王瑶陈永英
- 关键词：二氧化钛氧化钼亚甲基蓝可见光
- 2,6-二甲基二苯并噻吩加氢脱硫中间体的合成被引量：1
- 2011年
- 以2-溴代-3-甲基环己酮和2-溴代-5-甲基环己酮混合物及2-甲基苯硫酚为原料,经耦合、环化及纯化制得1,2,3,4-四氢-2,6-二甲基二苯并噻吩(3);3在三氟乙酸中经锌粉还原合成了1,2,3,4,4a,9b-六氢-2,6-二甲基二苯并噻吩(4)。3和4的结构经1H NMR,13C NMR和GC-MS确证。
- 徐晓颖李翔王安杰王瑶PRINSRoel
- 关键词：加氢脱硫
- K_2O对Co-Mo/MCM-41催化剂加氢脱硫性能的影响被引量：8
- 2009年
- 分别采用分步浸渍法和共浸渍法将K2O引入Co-Mo/MCM-41催化剂的前驱体中,制得的催化剂分别记作K-Co Mo/MCM-41和KCo Mo/MCM-41,并以质量分数0.8%二苯并噻吩(DBT)的十氢萘溶液作模型化合物,考察了3种硫化物催化剂对其加氢脱硫(HDS)反应的催化性能。采用XRD、UV-Vis和TPR分析手段对所得的催化剂进行了表征。结果表明,采用共浸渍法引入K2O,不仅破坏了载体全硅MCM-41的结构,还降低了Co-Mo/MCM-41催化剂中八面体配位的Mo物种含量;采用分步浸渍法将K2O引入Co-Mo/MCM-41前驱体中,对催化剂中物种的分布和配位状态影响不大,但抑制了Co-Mo/MCM-41前驱体的还原。DBT的脱硫路径有直接脱硫(DDS)和加氢脱硫(HYD)两条路径,在Co-Mo/MCM-41硫化物催化剂上,主要通过DDS路径脱硫。KCo Mo/MCM-41对DBT的DDS和HYD的催化活性都低于Co-Mo/MCM-41,因而总的DBT HDS反应活性也较低。而采用分步浸渍法引入K2O对Co-Mo/MCM-41总的DBT HDS催化活性影响不大,但提高了Co-Mo/MCM-41对DDS路径的催化活性,同时抑制了其对HYD路径的催化活性,降低了反应过程中氢气的消耗。
- 果崇申李翔王安杰
- 关键词：加氢脱硫CO-MOK2OMCM-41
