中国科学院知识创新工程重要方向项目(KJCX2-SW-H08)
- 作品数：17 被引量：176H指数：7
- 相关作者：谢品华刘文清刘建国张为俊李昂更多>>
- 相关机构：中国科学院中国科学院合肥物质科学研究院北京市环境保护监测中心更多>>
- 发文基金：中国科学院知识创新工程重要方向项目国家高技术研究发展计划国家自然科学基金更多>>
- 相关领域：环境科学与工程理学机械工程电子电信更多>>
- 长程差分吸收光谱技术探测大气痕量成分
- 差分吸收光谱技术(Differentialopticalabsorptionspectroscopy,DOAS)利用痕量气体对光辐射(特别是紫外和可见光)的特征吸收对其进行定性和定量分析,实现了高灵敏度同时探测多种气体成...
- 谢品华秦敏李素文李昂司福祺李玉金刘文清
- 关键词：DOAS大气环境痕量气体HONOHCHO
- 文献传递
- 北京近交通主干线地区的臭氧生成效率被引量：26
- 2006年
- 2004年9月27日至10月4日一冷锋系统途径北京并带来了大风和降水天气，为了解冷锋过境前后北京近交通主干线地区臭氧生成效率的变化，利用此期间北京外场观测资料和箱模式计算了臭氧生成率及生成效率．结果表明，臭氧生成率可由观测结果进行求算，表达式为Q·∑Zi·Ki·[VOCi]／KOH＋NO2·[NO2],臭氧生成效率（OPE）变化范围为1．5～6．0，均值约为3．0，冷锋系统过境前、后OPE变化不显著．削减近交通主干线地区的VOCs排放量能有效降低该地的臭氧浓度．
- 安俊岭
- 关键词：氮氧化物臭氧
- 被动差分光学吸收光谱法监测污染源排放总量研究被引量：33
- 2007年
- 研究了一种测量污染源污染气体(如SO2、NO2)排放总量的光学遥测方法,即采用被动差分光学吸收光谱(DOAS)系统在移动平台(如汽车)上对污染源排放烟羽进行扫描测量,利用被动差分光学吸收光谱处理方法对系统采集的天顶太阳散射光谱进行处理获取柱密度,在结合测量时段的气象(风场)信息后获得污染气体的排放通量,最终得到排放总量。着重描述了获得烟羽垂直柱密度的差分光学吸收光谱方法以及污染气体排放通量的计算方法,并利用车载被动差分光学吸收光谱系统对某一热电厂SO2排放进行了外场测量,实验结果与在线设备的对比表明:这种基于被动差分光学吸收光谱光学遥测方法能够用于污染源排放总量的快速测量。
- 李昂谢品华刘文清刘建国虞统窦科林艺辉
- 关键词：大气光学差分吸收光谱技术二氧化硫
- N-H…O红移氢键和蓝移氢键的理论研究被引量：25
- 2006年
- 用理论方法研究了复合物HCHO…HNO,HCOOH…HNO,HCHO…NH3,HCOOH…NH3, HCHO…NH2F和HCOOH…NH2F分子间氢键．在MP2／6-31+G(d,p),MP2／6-311++G(d,p),B3LYP／6-31+G(d,p)和B3LYP／6-311++G(d,p)水平上,利用标准方法和均衡校正方法对6种复合物进行了几何优化和振动频率计算．计算结果表明:在复合物HCHO…HNO和HCOOH…HNO中,HNO中N-H键强烈收缩,存在显著的N-H…O蓝移氢键．在复合物HCHO…NH3,HCOOH…NH3, HCHO…NH2F和HCOOH…NH2F中,NH3和NH2F中N-H键伸长,存在N-H…O红移氢键．利用自然键轨道(NBO)分析表明,电子供体轨道和电子受体轨道之间相互作用的稳定化能、电子密度重排、轨道再杂化和结构重组是决定氢键红移和蓝移的主要因素．其中,轨道间稳定化能属于键伸长效应,电子密度重排、轨道再杂化和结构重组属于键收缩效应．在复合物HCHO…HNO和HCOOH…HNO中,由于键收缩效应处于优势地位导致N-H…O蓝移氢键存在．在复合物HCHO…NH3,HCOOH…NH3,HCHO…NH2F和HCOOH…NH2F中,键伸长效应居于主导地位, N-H…O红移氢键出现．
- 杨颙张为俊裴世鑫邵杰黄伟高晓明
- 关键词：蓝移氢键电子密度拓扑分析自然键轨道分析
- 北京冬季大气SO_2、NO_2与O_3的监测与分析被引量：24
- 2007年
- 利用差分光学吸收光谱(DOAS)技术于2006年2月对北京市丰台区的常规污染气体SO2、NO2及O3进行了连续监测,并对各污染物的日变化特征和污染源进行了分析和探讨。结果表明,丰台区NO2主要与汽车尾气的排放有关,以早晨和傍晚的上下班时段最重,凌晨和午后最轻;SO2浓度的日变化状况是气象条件日变化和污染源排放量日变化综合影响的结果,分别在早晨和夜间达到最大值,日变化曲线呈现“N”字型双峰结构;由O3和NO2的相关性分析可知,NO2对大气中O3的含量有着一定的贡献,大气中可能还存在其它重要的O3前体污染物。
- 林艺辉谢品华秦敏彭夫敏李玉金李昂窦科刘文清
- 关键词：污染气体
- 气溶胶单粒子的检测效率与基质辅助激光解吸电离研究被引量：7
- 2006年
- 利用基质辅助激光解吸电离(MALDI)技术,在自行研制的气溶胶飞行时间质谱仪(ATOFMS)上实时探测单个生物气溶胶粒子的粒径和化学成分。采用双束激光空气动力学方法进行气溶胶粒子粒径的测量,并用266 nm的Nd∶YAG激光器对粒子进行激光解吸电离。以2,5-二羟基苯甲酸(DHB)和芥子酸为基质,对多肽生物样品进行了实验研究。质谱峰中质子化的分析物阳离子是在气相时,和基质通过质子转移反应形成的;而分析物碱金属加和物阳离子是在气相离子分子反应中,通过气相阳离子转移反应形成的。气溶胶粒子的检测效率为0.01%左右,命中率为10%左右。实验结果表明,该仪器可以满足大气中气溶胶单粒子的实时在线检测。
- 周留柱顾学军朱元郭晓勇赵文武郑海洋方黎张为俊
- 关键词：光谱学基质辅助激光解吸电离多肽
- 羟基自由基浓度对二次有机气溶胶形成的影响被引量：6
- 2006年
- 在烟雾腔中光照甲苯/亚硝酸甲酯(CH3ONO)/NO混合物,模拟了羟基自由基(OH?)启动甲苯光氧化反应生成二次有机气溶胶的过程.结果表明,二次有机气溶胶的生成数量随着CH3ONO的浓度增加而增加;在CH3ONO浓度为225.4μL/L时,二次有机气溶胶的生成数量达到最大;此后,增加CH3ONO的浓度反而会降低二次有机气溶胶的粒子密度.因此,对于二次有机气溶胶的形成过程来说,存在一个羟基自由基浓度的最佳值.
- 郝立庆王振亚黄明强方黎张为俊
- 关键词：甲苯二次有机气溶胶羟基自由基
- 差分吸收光谱中甲醛的反演研究被引量：8
- 2009年
- 由于甲醛(HCHO)在城市大气光化学反应中的重要性,测量大气环境中的甲醛已经成为全球的热点。针对目前国内检测甲醛的方法基本局限于化学法,文章详细介绍了采用差分吸收光谱(DOAS)技术反演得到大气环境中甲醛的方法,利用自制的差分吸收光谱系统测量了北京地区大气中的甲醛。文章分析了DOAS反演过程中反演甲醛光谱波段的选择及去除大气中SO2,NO2,O3的吸收以及氙灯灯谱结构对光谱反演中的交叉干扰影响;通过采用选择不同干扰气体所对应的最优波段,同时反演获得大气环境甲醛的浓度,避免了甲醛选择波段过窄,干扰气体去除不全的缺点;通过对误差来源的分析,得到该甲醛的反演方法总误差在13.7%内。
- 李玉金谢品华秦敏曲晓英胡林
- 关键词：差分吸收光谱甲醛
- 基于卡尔曼滤波的差分光学吸收光谱法被引量：4
- 2006年
- 针对差分光学吸收光谱(DOAS)技术中气体吸收结构的重叠问题,提出利用卡尔曼滤波进行光谱校正.卡尔曼滤波是一种递推式的现代滤波方法,它在吸收结构严重重叠的情况下,仍可得到很好的分析结果.文中简介了差分光学吸收光谱法,分析了卡尔曼滤波原理,并应用卡尔曼滤波对大气中SO2的差分光学吸收光谱进行了研究,同时探讨了大气中NO2和O3对SO2测量的影响.实验结果表明,该方法可有效地校正重叠,提高了DOAS系统的精度.
- 李素文刘文清谢品华
- 关键词：差分光学吸收光谱卡尔曼滤波
- 三氯乙烯的真空紫外同步辐射光电离和光解离
- 2006年
- 利用真空紫外(VUV)同步辐射光源和反射式飞行时间质谱仪,在超声冷却条件下对三氯乙烯(C2HCl3)进行了光电离研究,通过测量各离子的光电离效率(PIE)曲线,得到了C2HCl3的电离势PI(C2HCl3)=9·51±0·05eV,以及C2HCl3光解离碎片离子的出现势(PA):PA(C2HCl2+)=12·40±0·05eV,PA(C2HCl+)=15·88±0·05eV和PA(CCl+)=18·33±0·0eV.根据实验和理论计算的结果,分析了可能的解离通道,并结合相关文献所给的热力学数据,推导出主要离子的标准生成焓及母体离子的解离能.实验获得了118.0nm同步辐射光电离下C2HCl3的质谱图,这为以后采用该波长的激光实现C2HCl3的快速探测提供了实验数据.
- 马靖丁蕾顾学军方黎张为俊卫立夏王晶杨斌黄超群齐飞
- 关键词：同步辐射光电离电离势三氯乙烯
