国家自然科学基金(209077034)
- 作品数：5 被引量：86H指数：4
- 相关作者：黄碧纯杨超叶代启程华吴友明更多>>
- 相关机构：华南理工大学广州市环境保护科学研究院更多>>
- 发文基金：国家自然科学基金广东省科技计划工业攻关项目更多>>
- 相关领域：环境科学与工程理学一般工业技术更多>>
- 氧等离子体对碳纳米管改性的分子模拟研究被引量：3
- 2012年
- 采用密度泛函理论研究了氧等离子体改性前后的(8,0)碳纳米管的性能,比较了改性前后结合能、能带结构及态密度之间的差异,结果表明改性后碳管的结合能变小,其表面的分散性提高,从而可以稳定存在。另外,尽管碳管的能隙Eg非常小,但其价带顶和导带底均未穿过费米能级,验证了(8,0)碳纳米管是半导体管的理论。改性后碳纳米管的几何结构受到羟基和羧基的影响很大,横截面C-C间距增大,比表面积增加;同时,羟基和羧基使得费米能Ef以及费米能级上的态密度明显增大,而且羧基的作用更显著,这表明氧等离子体增强了碳纳米管的化学活性,是一种有效的改性方法。
- 朱丽丽黄碧纯阮东亮叶代启
- 关键词：碳纳米管密度泛函理论态密度
- Zr改性MnO_x/MWCNTs催化剂的结构特征与低温SCR活性被引量：13
- 2014年
- 以ZrO(NO3)2·2H2O为前驱体对多壁碳纳米管(MWCNTs)进行了改性并负载MnOx制备了MnOx/ZrO2/MWCNTs催化剂.考察了Zr对催化剂低温选择性催化还原(SCR)反应活性的影响,并通过多种分析手段对催化剂的结构进行了表征.结果表明Zr的添加对催化剂的低温SCR活性具有显著的促进作用,当Zr负载量为30%时,催化剂活性最佳.X射线衍射(XRD)、拉曼(Raman)光谱、透射电镜(TEM)、N2吸附-脱附的表征结果分析表明,适量的Zr改性促进了MnOx在载体表面的分散,增强金属氧化物与MWCNTs之间的作用,也能增加催化剂的比表面积、孔容和孔径.X射线光电子能谱(XPS)、H2程序升温还原(H2-TPR)和NH3程序升温脱附(NH3-TPD)的分析结果则显示,Zr能提高催化剂表面化学吸附氧浓度,促进Mn3+转化为Mn4+,从而使催化剂表面的活性位点增多,氧化还原能力增强,同时还提高了催化剂表面酸性位点的数量和强度,促进了NH3的吸附,是MnOx/ZrO2/MWCNTs催化剂低温SCR活性提高的主要原因.
- 杨超刘小青黄碧纯吴友明
- 关键词：选择性催化还原锰氧化物多壁碳纳米管
- MnO_x/MWCNTs低温氨选择性催化还原NO_x硫中毒机理被引量：13
- 2012年
- 以经过浓硝酸和等离子体放电预处理后的多壁碳纳米管(MWCNTs)为载体,锰氧化物(MnOx)为活性组分,采用等体积浸渍法制备MnOx/MWCNTs催化剂.利用热重分析(TGA)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、程序升温还原/脱附(TPR/TPD)以及傅里叶变换红外(FTIR)光谱对催化剂进行表征,探讨SO2对催化剂低温氨选择性催化还原(SCR)NOx活性的影响及SO2中毒机理.结果表明,低温下SO2对MnOx/MWCNTs催化剂活性有明显毒化作用.反应温度越高,SO2浓度越大,催化剂SCR活性下降越快.活性中心Mn原子硫酸化是催化剂失活的主要原因.另外,催化剂表面生成硫酸铵盐以及SO2对NO吸附的抑制作用也一定程度上造成了催化剂的失活.
- 罗红成黄碧纯付名利吴军良叶代启
- 关键词：多壁碳纳米管选择性催化还原二氧化硫中毒机理
- 抗SO_2和H_2O中毒的低温NH_3-SCR脱硝催化剂研究进展被引量：54
- 2014年
- 低温NH3-SCR技术能在较低温度下实现NOx高效转化为N2,具有较好的经济效益,应用前景广阔。若反应气体中含有H2O和SO2时,会导致低温NH3-SCR催化剂中毒失活,限制了低温NH3-SCR技术的应用。本文对低温NH3-SCR催化剂H2O和SO2中毒机理进行了阐述,重点关注以V、Mn、Ce、Fe 4种过渡金属和以贵金属为活性组分的低温NH3-SCR催化剂的研究进展,分析了元素掺杂、载体性质、制备方法和反应机理等方面与催化剂抗SO2和H2O中毒性能的关系。针对当前存在的问题,指出了今后的研究重点是深入分析催化剂中毒时硫酸盐类的生成过程,并提出相应的控制对策。
- 杨超程华黄碧纯
- 关键词：低温脱硝选择催化还原催化剂
- NH_3等离子体优化MnO_x/MWCNTs催化剂低温选择性催化还原性能被引量：4
- 2015年
- 采用介质阻挡放电产生低温NH3等离子体对多壁碳纳米管(MWCNTs)进行表面改性,并在其表面上负载活性组分Mn Ox,用于低温选择性催化还原脱硝。运用SEM、BET、Raman、FT-IR、XPS和NO-TPD对材料进行表征,结果表明,NH3等离子体能够增加MWCNTs载体的表面缺陷程度,并且在其表面上引入吡啶类和吡咯类含氮基团;与载体未经过NH3等离子体改性的催化剂相比,改性的催化剂活性提高,这与载体MWCNTs表面缺陷增多以及含氮基团的引入,进而提高了催化剂对NO的吸附性能有关。
- 胡月霞黄碧纯
- 关键词：多壁碳纳米管表面改性低温选择性催化还原催化剂活性
