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国家自然科学基金(21225315)

作品数:7 被引量:8H指数:2
相关作者:李微雪丁戊辰苏海燕顾向奎王莎莎更多>>
相关机构:中国科学院更多>>
发文基金:国家自然科学基金国家重点基础研究发展计划更多>>
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文献类型

  • 7篇中文期刊文章

领域

  • 7篇理学

主题

  • 4篇密度泛函
  • 4篇密度泛函理论
  • 4篇泛函
  • 4篇泛函理论
  • 3篇第一性原理
  • 3篇第一性原理研...
  • 2篇电荷
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  • 1篇电荷转移
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  • 1篇原子
  • 1篇水解离
  • 1篇热力学
  • 1篇热力学性质

机构

  • 5篇中国科学院

作者

  • 5篇李微雪
  • 2篇丁戊辰
  • 1篇姚锟
  • 1篇王莎莎
  • 1篇顾向奎
  • 1篇苏海燕

传媒

  • 5篇Chines...
  • 1篇Nano R...
  • 1篇Resear...

年份

  • 1篇2020
  • 1篇2019
  • 1篇2015
  • 1篇2014
  • 3篇2013
7 条 记 录,以下是 1-7
排序方式:
过渡金属替代的CeO_2(111)表面上NO+CO反应机理的理论研究(英文)被引量:3
2014年
采用DFT+U方法研究了过渡金属替代的CeO2(111)表面上的NO+CO反应机理,以探求不同过渡金属对N2选择性的影响.结果表明,在反应过程中,反应活性中心由过渡金属单原子与其最近邻的氧空位组成.NO在过渡金属-氧空位上发生N–O断键,不同过渡金属上该还原步骤的难易程度不同.计算发现,右过渡金属Rh,Pd和Pt替代的CeO2(111)表面可以与吸附物之间形成较强的吸附作用,进而可以达到较高的N2选择性.其主要原因是右过渡金属具有较多的d电子,可以与吸附小分子之间形成有效的反馈键.而左过渡金属拥有较少的d电子,难以有效抓住吸附物,最终导致较低的N2选择性.
丁戊辰李微雪
关键词:单原子
Cu-ZnO催化剂上水活化的第一性原理研究(英文)
2013年
采用密度泛函理论计算研究了水在Cu-ZnO催化剂表面上不同位点的解离过程. 结果发现, 水在纯Cu密堆积面和台阶面解离能垒都较高; 而在负载的ZnO薄膜上, 由于水解离过程能垒较低并且反应约为热中性, 水将会在表面上部分解离并达到动力学平衡. Cu-ZnO界面被确定为水解离的活性中心. 水解离后产生的H原子和羟基均可以较大吸附能吸附在界面处, 并且界面处的类似台阶结构大大降低了解离能垒, 从而使得水的解离可自发进行. 另外, H原子和羟基在ZnO薄膜表面可以较低的能垒扩散, 因此水解离活性位点可以持续催化后续解离过程. 该结果深化了对水在Cu-ZnO催化剂表面活化过程的认识.
姚锟王莎莎顾向奎苏海燕李微雪
关键词:水解离密度泛函理论扩散
FeO/Pt(111)与FeO_2/Pt(111)的几何、电子结构及表面氧活性的第一性原理研究(英文)
2013年
采用密度泛函理论系统研究了超薄氧化物膜/金属体系FeO/Pt和FeO2/Pt及其表面不同区域(FCC,HCP和TOP)的几何结构、电子性质及氧的活性.研究发现,表面O-Fe高度差δz作为一个重要的特征结构参数直接影响局域表面静电势和表面氧的结合能:δz越大,静电势越大,氧的结合能越弱.计算发现,在FeO/Pt体系中,δz顺序为FCC>HCP>TOP,而FeO2/Pt中是FCC>TOP>HCP.此外,在FeO/Pt中,电荷转移方向是从氧化物膜到衬底,Fe的表观价态为+2.36,表面功函较纯Pt(111)的变化可忽略;而FeO2/Pt中,电荷转移的方向是从衬底到氧化物,Fe的表观价态为+2.95,表面功函较纯Pt增加1.24eV.进一步分析了电荷转移和表面偶极对电子性质的作用机制.这些研究结果对于认识超薄氧化物薄膜对表面几何结构、电子性质、表面氧活性的调制具有重要的启示意义.
孙大鹏李微雪
关键词:超结构电荷转移
CO诱导的FeO(111)/Ru(0001)负载Au原子吸附位和电荷的改变(英文)
2013年
采用密度泛函理论研究了CO气氛对FeO(111)/Ru(0001)负载Au原子吸附位、电荷及其稳定性的影响.首先考察了FeO(111)单层薄膜在Ru(0001)表面上的界面结构.研究发现,表面莫尔超晶胞内的HCP区域有最小的Fe-O层间距(rumpling),且Fe和O原子均与衬底Ru形成化学键.Au原子在FeO/Ru(0001)上最稳定的吸附在HCP区域的Fe-bridge位.其中,Au原子诱导两个Fe原子从O原子层的下面翻转到其上面,形成两个Au–Fe键,且Au带负电.当把体系暴露在CO气氛下后,CO能诱导Au原子从原来最稳定的Fe-bridge位转移到其邻近的O-top位,伴随着Au的电荷从负变到正,形成非常稳定的Au+–CO羰基物.结果表明,反应气氛对负载金属催化剂的化学状态及其稳定性的影响很大;同时也强调了反应条件下催化剂原位表征的重要性.
欧阳润海李微雪
关键词:密度泛函理论一氧化碳
Synthesis of PdS_(x)- Mediated Polydymite Heteronanorods and Their Long-Range Activation for Enhanced Water Electroreduction被引量:1
2019年
Material interfaces permit electron transfer that modulates the electronic structure and surface properties of catalysts,leading to radically enhanced rates for many important reactions.Unlike conventional thoughts,the nanoscale interfacial interactions have been recently envisioned to be able to afect the reactivity of catalysts far from the interface.However,demonstration of such unlocalized alterations in existing interfacial materials is rare,impeding the development of new catalysts.We report the observation of unprecedented long-range activation of polydymite Ni_(3)S_(4) nanorods through the interfacial interaction created by PdS_(x) nanodots(dot-on-rod structure)for high-performance water catalytic electroreduction.Experimental results show that this local interaction can activate Ni3S4 rods with length even up to 25 nanometers due to the tailored surface electronic structure.We anticipate that the long-range efect described here may be also applicable to other interfacial material systems,which will aid the development of newly advanced catalysts for modern energy devices.
Qiang GaoRui WuYang LiuYa-Rong ZhengYi LiLi-Mei ShangYi-Ming JuChao GuXu-Sheng ZhengJian-Wei LiuJun-Fa ZhuMin-Rui GaoShu-Hong Yu
关键词:INTERFACIAL
阴离子掺杂TiO_2的芯位移和热力学性质的第一性原理研究(英文)被引量:1
2015年
采用第一性原理计算考察了阴离子(硼、碳、氮、氟、磷、硫)掺杂的二氧化钛(包括锐钛矿相和金红石相).芯位移计算结果表明,在氮掺杂的TiO2中,间隙掺杂类型的N的1能级在XPS能谱上峰的位置要比替代掺杂的能级高,类似的结果也在硼、碳、磷和硫掺杂的TiO2上发现.然而对于F掺杂的TiO2替代掺杂的峰位置比间隙掺杂的高,且与TiO2的晶相无关.还对阴离子掺杂的TiO2进行了热力学研究.结果表明,替换掺杂的形成焓高于间隙掺杂的,因此替代掺杂的TiO2的制备需要苛刻的条件,而间隙掺杂TiO2的制备只需温和的湿化学条件.
丁戊辰李微雪
关键词:X射线光电子能谱阴离子密度泛函理论热力学性质
Unconventional dual-vacancies in nickel diselenide-graphene nanocomposite for high-efficiency oxygen evolution catalysis被引量:3
2020年
Although nickel-based catalysts display good catalytic capability and excellent corrosion resistance under alkaline electrolytes for water splitting,it is still imperative to enhance their activity for real device applications.Herein,we decorated Ni0.85Se hollow nanospheres onto reduced graphene oxide(RGO)through a hydrothermal route,then annealed this composite at different temperatures(400℃,NiSe2-400 and 450℃,NiSe2-450)under argon atmosphere,yielding a kind of NiSe2/RGO composite catalysts.Positron annihilation spectra revealed two types of vacancies formed in this composite catalyst.We found that the NiSe2-400 catalyst with dual Ni-Se vacancies is able to catalyze the oxygen evolution reaction(OER)efficiently,needing a mere 241 mV overpotential at 10 mA·cm−2.In addition,this catalyst exhibits outstanding stability.Computational studies show favorable energy barrier on NiSe2-400,enabling moderate OH−adsorption and O2 desorption,which leads to the enhanced energetics for OER.
Pengkun WeiZewei HaoYang YangMingyang LiuHaijun ZhangMin-Rui GaoShu-Hong Yu
共1页<1>
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