国家重点基础研究发展计划(2009CB623501) 作品数:15 被引量:75 H指数:6 相关作者: 孔德金 祁晓岚 徐龙伢 刘盛林 谢素娟 更多>> 相关机构: 中国石油化工集团公司 中国科学院研究生院 中国科学院 更多>> 发文基金: 国家重点基础研究发展计划 国家自然科学基金 上海市青年科技启明星计划 更多>> 相关领域: 理学 化学工程 自动化与计算机技术 更多>>
水热体系下新型层状UZM-8沸石的合成 被引量:2 2011年 水热体系下合成了新型层状UZM-8沸石,采用~13C交叉极化魔角旋转核磁共振(~13C CP MAS NMR)谱研究了该体系下二甲基二乙基氢氧化铵(DEDMAOH)的模板导向作用。研究结果表明,DEDMA^+与沸石发生较强的相互作用,处于沸石的不同化学环境中,起到了较强的模板导向作用。采用XRD和SEM方法对合成的UZM-8沸石进行了表征,考察了晶种和Na^+对UZM-8沸石的形成及结构的影响。实验结果表明,当n(DEDMA^+)∶n(SiO_2)<0.3时,合成体系中UZM-8沸石无法自发结晶,而当体系中存在Na^+和晶种时,n(DEDMA^+)∶n(SiO_2)=0.1时仍可合成出UZM-8沸石,且合成产物UZM-8沸石的结晶度提高,晶化时间缩短。 钱斌 陈燕 郑均林 孔德金关键词:水热合成 晶种 硅油-硝酸镧复合改性ZSM-5催化剂上甲苯甲醇选择性烷基化反应性能 被引量:4 2014年 以HZSM-5为改性基体,甲基硅油为改性剂,采用浸渍法制备硅油改性催化剂SiHZ(3.0)和复合改性催化剂SiHZ(3.0)/La2O3,考察硅油-硝酸镧复合改性ZSM-5催化剂上甲苯甲醇选择性烷基化的反应性能,并与单纯硅油改性的ZSM-5催化剂进行比较,结合催化剂酸性和孔结构的表征,研究硅油-硝酸镧复合改性对催化剂性能的影响。结果表明,在反应初期复合改性SiHZ(3.0)/La2O3催化剂上,甲苯转化率略低于单纯硅油改性的SiHZ(3.0)催化剂,对二甲苯选择性相近;反应100 h后,SiHZ(3.0)/La2O3催化剂活性和选择性均高于SiHZ(3.0)催化剂,说明复合改性催化剂中La2O3在硅油修饰外表面和孔口的基础上,进一步调变孔道内酸性质,降低强酸中心量和B酸酸量,从而显著提高催化剂稳定性。 邹薇 黄翩翩 管卉 祁晓岚 孔德金 乐英红关键词:复合改性 择形催化 LA2O3 硅油 多级孔共结晶分子筛催化剂研发及在清洁油品生产中的应用 <正>我国正面临石油资源紧缺、资源环保压力日益严峻的挑战,特别是近年来持续不断的雾霾天气,使对高品质清洁油品生产技术的需求变得更为迫切,开发高效催化材料及清洁油品生产新技术具有重要意义。分子筛通常以单一晶相存在,其特定的... 朱向学 安杰 谢素娟 李秀杰 张玲 陈福存 徐龙伢关键词:液化气 芳构化 文献传递 Na/H交换度对高硅丝光沸石及其吸附二甲苯性能的影响 被引量:4 2011年 采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、氨气程序升温脱附(NH3-TPD)、吡啶吸附-红外光谱(Py-FT-IR)以及智能重量分析仪(IGA)等手段考察了Na/H离子交换度对丝光沸石(SiO2与Al2O3物质的量之比25)结晶度、酸性、孔道结构和吸附二甲苯性能的影响。结果表明:Na/H离子交换后,丝光沸石的结晶度略有下降,随着Na/H离子交换度增加,酸量增大,比表面积和孔容略微增大;对二甲苯在丝光沸石内的扩散速率比邻二甲苯和间二甲苯的扩散速率大,对二甲苯在丝光沸石中的吸附量也高于邻二甲苯和间二甲苯的吸附量,且对二甲苯的吸附量随着Na/H交换度增大而减小,而邻二甲苯和间二甲苯的吸附量随着交换度的增大而增大。 李晓韬 祁晓岚 冯刚 许振良 孔德金关键词:丝光沸石 二甲苯 Y型分子筛的粒径对其催化乙烯和苯液相烷基化性能的影响 被引量:4 2009年 在220℃、3.5 MPa、乙烯质量空速(MHSV)1.5 h-1、乙烯/苯摩尔比为12的条件下,采用固定床反应装置考察了4种不同粒径LaHY分子筛催化剂上乙烯和苯液相烷基化反应性能。随着LaHY分子筛催化剂的粒径从0.84μm减小到0.10μm,乙烯的初始转化率从74.0%增加到84.7%,但催化剂的稳定性差别不明显;反应后催化剂的积碳类型相似,积碳量也没有随LaHY催化集粒径的减小而减小。 刘克峰 胡林彦 刘盛林 谢素娟 徐龙伢关键词:Y型分子筛 粒径 液相 烷基化 乙苯 ITQ-13分子筛的表面改性及其丁烯催化裂解性能 被引量:7 2009年 采用正硅酸乙酯(TEOS)为硅烷化试剂对ITQ-13分子筛催化剂进行了表面改性,对改性前后的催化剂进行了XRD、XRF、N2吸附和NH3-TPD等表征。结果表明,TEOS表面改性可有效覆盖ITQ-13催化剂的外表面和中孔内的酸性中心,多次改性还可造成部分微孔孔口的堵塞。改性的ITQ-13催化剂催化丁烯裂解反应具有高的转化率和丙烯选择性。催化剂的催化性能与其酸性和表面性质具有良好的对应关系。 许国梁 朱向学 刘盛林 谢素娟 徐龙伢关键词:表面改性 催化裂解 丁烯 丙烯 MCM-49与ZSM-35的共结晶及混合物的芳构化性能比较 被引量:7 2009年 采用1-丁烯脉冲反应和程序升温表面反应(TPSR),研究了MCM-49与ZSM-35的共结晶及机械混合物的芳构化催化性能,并与纯MCM-49和纯ZSM-35的催化性能相比较。结果表明,在1-丁烯的TPSR反应中,虽然ZSM-35的芳构化催化性能很差,但是MCM-49/ZSM-35共结晶的芳构化催化能力并未随其中ZSM-35含量的增加而下降,尤其是MCM-49质量分数为52%的MCM-49与ZSM-35共结晶的非苯芳烃生成量比纯MCM-49分子筛高出约20%,其生成非苯芳烃的信号峰温显著低于纯MCM-49(-10℃),表现出明显的协同效应;机械混合物中的MCM-49与ZSM-35在催化丁烯芳构化过程中也存在一定相互作用,但明显弱于共结晶分子筛。 谢素娟 刘盛林 张玲 徐龙伢关键词:MCM-49 ZSM-35 丁烯 芳构化 复合孔道分子筛的孔结构表征 研究了低温氮吸附技术在表征复合孔道分子筛孔结构中的应用,以碱处理法制备的介孔丝光沸石为例分析了出现错误的原因。 祁晓岚 许中强 孔德金关键词:孔结构 孔径分布 氮吸附 丝光沸石 文献传递 MOR/BEA核壳分子筛的合成与催化性能 被引量:7 2011年 以丝光沸石为核相材料,用聚二烯丙基二甲基氯化铵(PDDA)对其表面进行预处理后,粘附纳米β沸石晶种并焙烧,然后加入到纳米β沸石晶化体系中进行二次晶化。晶化产物的物相、形貌和孔结构通过X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)和N2吸附/脱附技术进行表征。结果表明,得到了以丝光沸石为核相、纳米β沸石为壳层的MOR/BEA核壳分子筛,壳层的覆盖度达到96%。通过氨程序升温脱附(NH3-TPD)分别测定了纳米β沸石、丝光沸石和MOR/BEA核壳分子筛三种氢型分子筛的酸性质,结果表明MOR/BEA核壳分子筛的总酸量比丝光沸石的低,但其强酸量明显高于丝光沸石,弱酸量低于丝光沸石。并以1,3,5-三甲苯转化反应为探针反应考察了三种分子筛及其机械混合物的催化性能,在反应温度385℃,反应压力3 MPa,氢烃比3.0,进料空速3.0 h-1条件下,MOR/BEA核壳分子筛的转化率、BTX(苯+甲苯+二甲苯)选择性和歧化反应的选择性都明显高于丝光沸石、纳米β沸石两种纯分子筛及其机械混合物。 戴晓群 祁晓岚 郭杨龙 孔德金关键词:丝光沸石 Β沸石 磷酸铝基Zn/HZSM-11催化剂用于苯和二甲醚烷基化反应 被引量:3 2014年 在Zn/HZSM-11中添加不同磷/铝摩尔比(n(P)/n(Al))的磷酸铝黏结剂制备了系列催化剂(ZnZPAlO-x),并对其进行X射线衍射、N2吸附-脱附、NH3-TPD和O2-TPO表征,同时用于催化苯和二甲醚烷基化反应。结果表明,ZnZPAlO-x催化剂的比表面积、总孔体积以及酸量均随其n(P)/n(Al)的增加而降低。与含氧化铝黏结剂的催化剂(ZnZAl)相比,ZnZPAlO-x催化剂的苯转化率和苯甲基化产物选择性更高;反应后两者的积炭类型相似,但后者的积炭量更低。ZnZAl和ZnZPAlO-0.8(n(P)/n(Al)=0.8)催化苯和二甲醚烷基化反应的苯转化率随反应温度变化呈现不同规律,尤其在450℃高温条件下存在明显差异。 刘惠 魏会娟 辛文杰 刘盛林 谢素娟 徐龙伢关键词:二甲醚 苯 ZN 积炭