国家重点基础研究发展计划(2009CB623505) 作品数:8 被引量:27 H指数:3 相关作者: 高焕新 方华 周斌 顾瑞芳 魏一伦 更多>> 相关机构: 中国石油化工集团公司 中国科学院 中国石油化工股份有限公司 更多>> 发文基金: 国家重点基础研究发展计划 国家高技术研究发展计划 国家自然科学基金 更多>> 相关领域: 理学 化学工程 更多>>
后合成Ti/HMS催化剂的表征及对丙烯的催化环氧化性能研究 被引量:9 2010年 以正硅酸乙酯为硅源,正十六胺为模板剂,乙醇和水为溶剂,采用水热合成法制备了纯硅HMS介孔材料.以TiCl4为钛源,采用气相接枝技术将Ti物种引入到HMS的骨架中,制得Ti/HMS催化剂;以六甲基二硅氮烷为硅烷化试剂,采用液相接枝技术,将甲基接枝到Ti/HMS催化剂表面,以提高催化剂的疏水性.采用XRD、N2吸附、TEM、UV-Vis和FT-IR等技术表征研究了催化剂的结构、表面化学组成及疏水性;以过氧化氢异丙苯为氧化剂,分别在淤浆床及固定床反应器中,研究了Ti/HMS催化剂对丙烯的催化环氧化性能及稳定性.研究结果表明,所制备的Ti/HMS催化剂具有典型的六方介孔结构特征,且钛物种主要以四配位的活性物种形式存在于骨架中;经硅烷化试剂处理后,催化剂的疏水性得到显著提高;经硅烷化处理后的催化剂对丙烯环氧化具有优异的活性、选择性和稳定性,在2400小时的稳定性实验中,CHP的转化率维持在99.0%以上,环氧丙烷的选择性维持在97.0%以上. 金国杰 高焕新 杨洪云 陈璐 丁琳 康陈军 谢在库关键词:过氧化氢异丙苯 丙烯环氧化 CHP氧化丙烯制环氧丙烷中原料杂质对Ti-HMS催化剂性能的影响 被引量:6 2013年 在以钛硅分子筛(Ti-HMS)为催化剂、过氧化氢异丙苯(CHP)为氧化剂,氧化丙烯制环氧丙烷反应中,研究了原料杂质对催化剂环氧化性能的影响。研究发现,原料CHP溶液中小分子的有机酸、苯酚、丙酮以及水等极性物质对催化剂性能会产生不利影响,它们不仅影响催化剂的稳定性,对催化剂的活性和产物选择性也非常不利。当采用适当方法对CHP溶液进行处理,脱除其中的有机酸、苯酚和水等杂质后,Ti-HMS催化剂的催化性能得到明显改善。 周灵杰 金国杰 李玉松关键词:环氧丙烷 过氧化氢异丙苯 丙烯 反应控制相转移催化环氧化苯乙烯 被引量:1 2010年 研究了磷钨杂多酸盐反应控制相转移催化H2O2直接氧化苯乙烯制环氧苯乙烷的反应,考察了溶剂、H2O2用量、催化剂用量、反应温度、时间、苯乙烯浓度等因素对反应的影响。获得的适宜的反应条件为:乙酸乙酯为溶剂,n(苯乙烯)∶n(H2O2)∶n(催化剂)=300∶300∶1,反应温度60℃,反应时间6h,反应液中苯乙烯质量分数为10%。在该条件下,苯乙烯的转化率为85.5%,环氧苯乙烷的选择性为84.9%。催化剂可过滤回收,循环使用2次后的活性无明显下降。 刘军辉 李军 张爱平 刘俊龙 高爽关键词:苯乙烯 环氧化 MCM-22 分子筛的合成及液相烷基化合成乙苯性能研究 被引量:2 2010年 对各种条件下合成的MCM-22沸石进行了表征研究。研究表明晶化时间对MCM-22沸石的层间结构有着显著的影响,晶化40 h后,其结构趋向稳定。MCM-22沸石沸石具有较高的B酸含量,强酸中心主要为B酸,MCM-22晶体呈片状结构,其结构中存在丰富的大孔。以MCM-22沸石为催化剂考察了其催化乙烯和苯的液相烷基化的反应性能。结果表明,MCM-22沸石催化剂具有优良的选择性,在低苯烯比(B/E)的反应条件下,其反应稳定性优良。在乙烯质量空速达到0.7 h^(-1),苯烯摩尔比(B/E)可以降低到2.0,乙苯选择性达到84%,二甲苯含量小于50 mg/kg。 周斌 高焕新 魏一伦 方华 顾瑞芳关键词:乙苯 烷基化 POM-MOF的合成与稳定性的提高及其在苯直接合成苯酚中的应用 设计并合成了MOF-199包覆钒掺杂Keggin杂多酸(POMs)的催化材料PMo型12-nVn@MOF-199(n=1-3)。通过单晶XRD,表征了PMo12-nVn@MOF-199的结构。O2作为氧化剂,PMo9V3... 杨华 李军 张恒耘 吕迎 高爽文献传递 温和条件下钒催化氧化胺、醇和胺直接合成亚胺(英文) 2015年 开发了钒催化氧化胺、醇和胺直接合成亚胺催化体系,无须额外的添加剂或促进剂,空气作为环境友好的氧源,温和条件下,能高收率地得到各种对称和非对称亚胺,并且催化剂非常容易制备和使用.该催化体系对含杂原子亚胺的合成也非常有效. 王连月 陈波 任兰会 张恒耘 吕迎 高爽关键词:亚胺 钒 多异丙苯液相烷基转移催化剂MP-02性能研究 被引量:3 2009年 在体积50mL的固定床反应器中考察了反应温度、多异丙苯(三异丙苯和二异丙苯的总称)空速、苯/多异丙苯质量比等工艺参数对液相烷基转移催化剂MP-02反应性能的影响。结果表明,反应温度和多异丙苯转化率存在线性关系,温度越高,多异丙苯转化率越高;降低多异丙苯空速或者提高苯含量,多异丙苯转化率提高;产物中正丙苯含量和反应温度密切相关,随反应温度的提高,正丙苯的相对含量呈指数增加。生成正丙苯的活化能高于生成异丙苯的活化能,因此,高温有利于正丙苯的生成。 周斌 高焕新 魏一伦 方华 顾瑞芳关键词:异丙苯 烷基转移 金催化分子氧直接氧化伯醇为酯 <正>有机羧酸酯是一类非常重要的化工产品和有机合成中间体,广泛应用于食品、有机合成、涂料、香料、化妆品、医药及高分子材料等领域1。因此,酯化反应作为制备酯类物质的一般途径是一类重要的有机化学反应。酯类传统的合成方法一般是... 王连月 李军 吕迎 陈波 高爽关键词:催化氧化 分子氧 酯合成 文献传递 Direct oxidation of the C_(sp3)-H bonds of N-heterocyclic compounds to give the corresponding ketones using a reusable heterogeneous MnO_x-N@C catalyst 被引量:2 2016年 Novel reusable MnOx‐N@C catalyst has been developed for the direct oxidation of N‐heterocycles under solvent‐free conditions using TBHP as benign oxidant to give the corresponding N‐heterocyclic ketones. The catalytic system exhibited a broad substrate scope and excellent regi‐oselectivity, as well as being amenable to gram‐scale synthesis. This MnOx‐N@C catalyst also showed good reusability and was successfully recycled six times without any significant loss of activity. 任兰会 王连月 吕迎 李国松 高爽关键词:KETONE 用于丙烯环氧化过程的疏水改性Ti/HMS催化剂 在钛硅沸石的催化作用下,以过氧化氢异丙苯(CHP)环氧化丙烯制备环氧丙烷(PO)是一条清洁、高效、具有良好经济性的PO生产工艺路线。为了改进该工艺,一种新的Ti/HMS催化剂被制备、表征和反应评价。该催化剂以纯硅介孔沸石... 汪超 金国杰 高焕新 宗弘元 杨为民关键词:丙烯环氧化 过氧化氢异丙苯 疏水性 文献传递