国家自然科学基金(29973013) 作品数:14 被引量:114 H指数:7 相关作者: 沈俭一 葛欣 李明时 上官荣昌 邹琥 更多>> 相关机构: 南京大学 更多>> 发文基金: 国家自然科学基金 国家重点基础研究发展计划 国家科技部专项基金 更多>> 相关领域: 理学 化学工程 更多>>
丙烷脱氢制丙烯Pt-5Sn/γ-Al_2O_3催化剂的微量吸附量热研究 被引量:3 2000年 应用微量吸附量热技术 ,以CO为探针分子 ,研究了H2 还原预处理对Pt- 5Sn/γ -Al2 O3 催化剂CO吸附中心数量和强度的影响。结果表明 :经H2 预还原 1~ 2h后 ,催化剂表面具有较多较强CO吸附中心 ,对CO的起始吸附热为 10 2kJ/mol,饱和吸附覆盖度为 14.0 μmol/g。其催化丙烷脱氢生成丙烯的活性最好 ,在反应温度为 6 5 0℃、C3 H8/N2 (mol/mol)为 1/ 2、GHSV(C3 H8)为 30 0 0h-1条件下 ,丙烷转化率为 6 0 .3% ,丙烯选择性为 96 .6 %。 上官荣昌 葛欣 李明时 沈俭一关键词:催化剂 微量吸附量热 丙烷 丙烯 脱氢 炼厂气 逆水煤气变换耦合乙烷脱氢制备乙烯反应的研究 被引量:18 2001年 综述了近年来国内外有关利用逆水煤气变换耦合乙烷脱氢制备乙烯反应的研究状况 .Si O2 和Silicalite-2分子筛担载的铬、锰、铁及稀土氧化物催化剂具有较好的催化活性 .催化剂表面碱性位的存在有利于 CO2 的活化 ,消除乙烷脱氢产物 H2 和表面积炭 ,提高反应活性及催化剂的稳定性 .进一步提高活性的关键是选择适宜的催化剂 ,以增加 CO2 的加氢活性 .该耦合反应也是充分利用低碳烷烃和 CO2 葛欣 沈俭一关键词:乙烷 脱氢 逆水煤气变换 乙烯 铁钼氧化物TPD-MS及催化性能的研究 被引量:4 2000年 制备了一系列不同配比的Fe-Mo氧化物催化剂 ,采用比表面积、XRD、FT -IR和LRS等方法 ,考察了催化剂的有关物化性质 ,测定了对甲苯选择性氧化生成苯甲醛的催化活性。用TPD -MS技术研究了催化剂表面氧物种的脱附。结果表明 ,随着样品中Fe/Mo含量的改变 ,表面氧物种的脱附峰的峰温、氧脱附量和脱附活化能Ed 也发生变化。 3# 样品 (Fe/Mo =0 2 9)的氧脱附峰峰温较低 ,表面氧物种O-和O2 -脱附量最大 ,Ed 值最小 。 上官荣昌 葛欣关键词:甲苯 TPD-MS 丙烷脱氢与逆水煤气变换耦合制丙烯反应的研究进展 被引量:12 2001年 综述了近年来国内外有关利用逆水煤气变换耦合丙烷脱氢制备丙烯反应的研究进展 ,讨论了催化剂及各种反应条件对活性的影响 ,分析了反应历程和机理。SiO2 担载的铬催化剂具有较好的催化活性。表面碱性位的存在有利于CO2 的活化 ,CO2 的作用是消除C3 H8脱氢产物之一H2 和表面积炭 。 葛欣 沈俭一关键词:丙烷 脱氢 逆水煤气变换 丙烯 乙烯和乙烷直接氧化制乙酸催化剂的研究 被引量:2 2000年 乙烯直接氧化制乙酸是“原子经济”反应。本文综述了国内外近年来由乙烯和乙烷直接氧化制乙酸催化剂的研究现状 ,包括催化剂的制备。 葛欣 沈俭一关键词:乙烯 乙烷 乙酸 催化剂 液相 气相 改性X型沸石催化甲苯、甲醇侧链烷基化反应的研究进展 被引量:6 2000年 综述了三十年来国内外有关在改性 X型沸石催化剂上,甲苯、甲醇侧链烷基化制备苯乙烯反应的研究状况。经过改性的 X型沸石具有合适的孔径和适当强度及数量的表面酸碱中心,表面酸碱中心的协同作用有利于反应活性及选择性的提高。参考文献 126篇。 葛欣 沈俭一关键词:催化剂 甲苯 甲醇 微量吸附量热技术研究Pd-Cu/SiO_2的表面吸附 被引量:7 2000年 应用微量吸附量热技术研究了室温下 H2 ,CO,O2 和 C2 H4 在 m( Pd) /m( Si O2 ) =2 % ,m( Pd,Cu) /m( Si O2 ) [n( Pd) /n( Cu) =1 /1 ]=2 % ,m( Pd,Cu) /m( Si O2 ) [n( Pd) /n( Cu) =1 /4]=2 %和 m( Cu) /m( Si O2 ) =8%催化剂表面的吸附性能 ,并考察了 O2 对 C2 H4 吸附性能的影响 .结果表明 ,Pd-Cu/Si O2 具有与 Pd/Si O2数量相近的表面 Pd原子 .加入 Cu可使 Pd对 H2 和 CO的强吸附位数目相对减少 ,弱吸附位数目相对增加 .Pd增加了 H2 在 Cu/Si O2 催化剂表面的吸附量 ,加速了 O2 在 Cu表面的吸附速率 .Pd原子和 Cu原子在Pd-Cu/Si O2 中混合均匀且分散良好 .乙烯在 Pd/Si O2 表面吸附有乙川、 di-σ和π吸附态 .Cu的加入可抑制乙烯在 Pd表面解离吸附为乙川 ,促进了非解离的 di-σ和 π吸附态形成 .乙烯在室温下可与 Pd表面吸附氧发生氧化反应 ,加入 Cu可降低 Pd表面吸附氧的氧化活性 ,使乙烯在 李明时 葛欣 邹琥 沈俭一关键词:乙烯 微量吸附量热 乙苯脱氢与逆水煤气变换偶合反应的铁/活性炭催化剂研究 被引量:21 2000年 研究了活性炭负载的Fe 催化剂在乙苯脱氢与逆水煤气变换偶合反应中的催化活性,考察了催化剂中的铁物相,添加Li, Na 和K 等碱金属以及CO2 对催化活性的影响. 实验表明,Fe3O4 可能是偶合反应的活性相. 在CO2气氛中,适当还原度的、经碱金属元素调变后的Fe/AC的催化活性较好,苯乙烯的选择性明显提高. 以NH3 和CO2为探针分子,运用微分吸附量热技术表征了催化剂的表面酸碱性质. 结果表明,活性炭表面具有较多的弱酸位. 担载铁后,NH3 的起始吸附热为96 kJ/mol, 吸附饱和覆盖度为112 μmol/g, 说明Fe/AC表面具有酸性;CO2 的起始吸附热为72 kJ/mol, 吸附饱和覆盖度为7 μmol/g, 表明催化剂表面也有少量的碱位. 碱金属元素的加入减弱了Fe/AC催化剂表面上的酸强度,同时产生了一定量的碱性位,因而显著提高了苯乙烯的选择性.CO2 的作用是及时除去脱氢反应产生的H2 , 促进乙苯脱氢生成苯乙烯,并抑制乙苯的加氢裂解. 张维光 葛欣 孙磊 王喜章 沈俭一关键词:乙苯 脱氢 逆水煤气变换 铁催化剂 二氧化碳氧化剂在烷烃催化转化反应中的应用研究进展 被引量:7 2003年 本文综述了近年来国内外有关利用二氧化碳作为氧化剂在烷烃催化转化反应中的研究状况。担载型的金属氧化物催化剂具有较好的催化活性。催化剂表面碱性位的存在可稳定活性中心并且有利于CO2的活化,CO2的作用是与烷烃脱氢产物H2和生成的表面积炭反应,从而提高反应活性及催化剂的稳定性。 葛欣 沈俭一关键词:烷烃 氧化偶联 乙烷 氧化脱氢 丙烷 丙烯 Sol-Gel法制备Bi_2O_3·3MoO_3复合氧化物催化剂及其表面酸碱性的微量吸附量热研究 2000年 Bi2O3· 3MoO3 oxide catalyst has been prepared by the sol gel pr℃ ess at lower temperature. The influences of preparation conditions and thermal treatment conditions on the morphology and structure of the catalyst have been studied by using TEM, DTA TG, FT IR, XRD and BET surface area measurement methods. It is shown that the BET surface area of Bi2O3· 3MoO3 prepared by sol gel method is larger than that of Bi2O3· 3MoO3 prepared by coprecipitation method. For the preparation of the well distribuated Bi2O3· 3MoO3 catalyst has a BET surface area of 13.2m2· g- 1, the optimum conditions for the catalyst are : 葛欣 舒庆宁 沈俭一关键词:复合氧化物催化剂 SOL-GEL法 氧化钼