国家自然科学基金(41273022) 作品数:12 被引量:63 H指数:5 相关作者: 邬黛黛 吴能友 刘丽华 潘梦迪 付娟 更多>> 相关机构: 中国科学院 中国科学院大学 浙江大学 更多>> 发文基金: 国家自然科学基金 中国科学院广州能源研究所所长创新基金 中国科学院重点部署项目 更多>> 相关领域: 天文地球 理学 生物学 更多>>
南海北部神狐海域水合物钻探区沉积物地球化学特征 被引量:4 2017年 海底水合物形成分解/甲烷渗漏的甲烷以及相关的生物地球化学过程可能对海底的沉积环境产生影响,因此识别水合物的形成分解/甲烷渗漏对海洋沉积环境改造有助于了解水合物成藏特征及其形成分解过程。选取南海北部神狐海域2007年水合物钻探区的SH3钻孔沉积物为研究对象,对SH3钻孔岩心的碳硫数据、主微量元素,尤其是氧化还原敏感元素(U、Mo、U/Mo、V/Sr)进行分析测试,同时结合SH3钻孔孔隙水数据和前人对神狐水合物钻探区的研究成果等进行对比研究。结果表明南海北部神狐海域沉积物来源除河流沉积物以外,同时还有少量中国黄土以及大陆岛弧的长英质岩浆岩沉积物;通过对U、Mo、U/Mo以及碳硫数据分析,发现SH3钻孔在10~25mbsf(meter below the seafloor)层位为硫酸盐驱动的甲烷厌氧氧化作用(Anaerobic oxidation of methane,AOM)造成的还原沉积环境,AOM作用导致了在这一层位发生了LREE/HREE、MREE/HREE的分馏;SH3钻孔沉积物在约180~215mbsf的含水合物层位出现了浊流沉积的次氧化的沉积环境,同时其赋存的细粒沉积环境也导致了轻重稀土元素的分馏,与水合物饱和度存在一定的相关性。 邬黛黛 谢瑞 杨睿 杨睿 杨飞 刘丽华 刘丽华关键词:天然气水合物 沉积环境 神狐海域 南海北部1,3,4-C27-29三醇化合物的检出及其指示 被引量:2 2016年 继长链三醇化合物(1,20,21-C_(29))在部分沉积物和淡水蕨类植物中检出后,本文在南海北部Site4B岩芯沉积物中检出了与1,20,21-C_(29)三醇不同羟基位置和碳链长度的新的长链三醇同系物(1,3,4-C_(27-29)).通过对其分子分布和单体碳同位素测试发现1,3,4-C_(29)三醇与n-C_(26-30)偶碳长链脂肪醇含量具有良好相关性,R2(n=68)分别为0.905、0.929和0.903,并且碳同位素组成(–32.3±1.9‰)与n-C_(26-30)偶碳长链脂肪醇(分别为-29.13±0.87‰、-32.98±1.28‰和-32.98±1.28‰)较为接近.Site4B岩芯沉积物中1,3,4-C_(29)三醇和陆源长链脂肪醇(n-C_(26-34))在整个剖面中的分布趋势高度一致,可以作为陆源输入的替代性指标.鉴于以往研究1,20,21-C_(29)三醇专属于满江红属(Azolla)淡水蕨类植物,此次报道的1,3,4-C_(27-29)三醇可能具有相似的生物来源,通过对其生源区及生长环境的判定可以为南海北部陆源输入途径和来源提供潜在的有机地球化学依据. 朱小畏 茅晟懿 吴能友 贾国东 孙永革 管红香 邬黛黛关键词:南海北部 甲烷水合物的固体核磁共振碳谱与激光拉曼光谱研究 被引量:5 2017年 甲烷水合物(CH_4·n H_2O)是主要由甲烷和水分子构成的冰状笼型化合物,在自然界储量巨大.固体核磁共振(NMR)波谱和激光拉曼光谱是在分子水平分析甲烷水合物的重要手段.该文利用低温固体核磁共振碳谱(^(13)C NMR)对合成的甲烷水合物结构进行了研究,分别使用^(13)C交叉极化(^(13)C CP)和高功率质子去偶(1H HPDEC)2种脉冲程序采集甲烷水合物的^(13)C NMR谱图,结合实验结果分析及理论推导可知,使用1H HPDEC方法得到的^(13)C NMR谱图信号更强,更利于定量分析;甲烷气体与冰粉合成的甲烷水合物为I型,其大笼和小笼占有率分别为0.988和0.824,水合数为6.07;甲烷气体与SH2站位沉积物和冰粉合成的甲烷水合物也为I型,其大笼和小笼占有率分别为0.987和0.887,水合数为5.98;SH2站位沉积物使合成的甲烷水合物的小笼占有率提高、水合数降低、水合物饱和度提高.激光拉曼光谱结果证实了上述结果的准确性.该文为甲烷水合物测试提供了重要的方法参考. 付娟 吴能友 邬黛黛 苏秋成关键词:激光拉曼光谱 甲烷水合物 南海北部东沙海域沉积物地球化学特征及其反映的冷泉活动 被引量:10 2015年 南海北部东沙海域是典型的水合物成藏区,冷泉活动对其沉积物地球化学特征有显著影响。分析了东沙海域冷泉区973-4站位1 375cm(水深1 666m)和973-5站位935cm(水深2 998m)长的柱状样的总有机碳(TOC)、总硫(TS)含量,并挑选其中的底栖有孔虫进行了碳氧同位素测试。通过沉积物总硫含量分析和临近站位孔隙水数据分析表明,2个站位沉积物均有较浅的硫酸盐甲烷还原界面(SMI)深度和较大的甲烷通量,其中973-4站位硫酸盐甲烷界面深度为海水―沉积物界面以下约900cm,973-5站位硫酸盐甲烷界面深度为海水―沉积物界面以下约750cm。总碳/总硫比值表明冷泉流体活动对沉积物硫埋藏起主导作用。Uvigerina spp.的δ13 C表明末次盛冰期(LGM)之前东沙海域有持续的冷泉活动,而自末次盛冰期以来Uvigerina spp.的δ13 C其偏负程度逐渐变小、冷泉活动逐渐减弱,这可能是海平面上升扩大了天然气水合物稳定区范围,从而抑制了冷泉流体上涌的结果。 张必东 邬黛黛 吴能友关键词:冷泉 有孔虫 碳氧同位素 天然气水合物 南海神狐海域Site 4B沉积物地球化学特征及其对甲烷渗漏的指示意义 被引量:5 2019年 前人对Site 4B站位海底浅表层沉积物的研究显示该站位历史上可能存在甲烷渗漏事件。为研究该站位的甲烷渗漏历史,分析了Site 4B站位柱状沉积物的元素地球化学特征,及沉积物中Mg/Ca和Sr/Ca比随深度的变化规律以及自生碳酸盐矿物的分布特征。元素相关性分析表明:研究区Ca、Sr等碳酸盐相关的元素极有可能来自于与甲烷渗漏有关的自生碳酸盐。结合沉积物的粒度特征,认为Site 4B站位在15.78 ka B.P.之前泥火山活动造成甲烷渗漏,且甲烷渗漏速率具有增大—减小的周期性变化特点。研究站位在24.15 ka B.P.、27.47 ka B.P.、31.05 ka B.P.具有相对较高的甲烷渗漏速率,且在31.05 ka B.P.达到最大值。研究结果对探明南海北部的甲烷渗漏历史具有重要的意义。 王竣雅 邬黛黛 陈雪刚关键词:甲烷渗漏 自生碳酸盐 MG/CA 天然气水合物 海洋钙同位素分馏机制及其古海洋学应用 被引量:4 2015年 钙在海洋中是离子浓度仅次于钠和镁的金属元素,在海洋生物过程及矿物形成中都占据重要的地位。随着同位素分析仪器精度的提高,钙同位素等非常规稳定同位素的研究逐渐成为地球化学的热门,钙同位素在海洋环境中的分馏机制及其在古海洋学中的应用研究不断完善。系统介绍了钙同位素高精度分析的方法和原理,海洋环境中无机成因和有机成因2种钙同位素分馏的机制和应用;通过大量的文献调研综述了钙同位素地球化学研究在古海洋参数恢复上的应用。通过有孔虫Globigerinoides sacculifer的钙同位素具有对温度敏感、温感公式简单、后生成岩作用对其影响小和分析材料完整易得等优点,并同其他传统地质温度计联用,为古海洋研究提供精确的海洋表面温度(Sea Surface Temperature,SST);利用钙同位素值温度相关性较小的钙质壳体来恢复古海洋钙通量;利用无机成因碳酸盐岩盖帽的钙同位素恢复海水CO2-3浓度和研究甲烷渗漏对古海洋环境的影响。 吴能友 张必东 邬黛黛关键词:钙同位素 地球化学 古海洋 覆瓦状满江红中生物标志物组成及其对沉积物中有机质来源的可能指示 被引量:1 2017年 本次研究主要对覆瓦状满江红中长链烷基二醇、三醇、一元异构醇和羟基酸等含羟基类化合物组成分布进行探讨,结合对比蕨状满江红、小叶满江红和南海沉积物中醇类有机质组成,以期探索满江红对南海沉积物中二醇和三醇生物来源的可能指示.3种满江红中均检出了大量中间羟基位于ω20键位的二醇、一元羟基酸和一元异构醇,其中1,ω20-二醇和ω20-羟基酸呈强偶奇优势分布,而ω20-异构醇呈强奇偶优势分布;除此之外,还检出了少量中间羟基位于9,10/或ω9,ω10键位的二醇、三醇和二元羟基酸,均以以C_(29)链长为主.满江红中相似结构的系列物反映了相同的生物合成途径:偶奇优势分布的ω20-羟基酸通过脱羧基形成奇偶优势分布的ω20-异构醇,通过酰基还原形成偶奇优势分布的1,ω20-二醇;ω9,ω10-羟基酸通过酰基还原形成1,20,21(1,ω9,ω10)-三醇,然后加氢脱水形成9,10-二醇.覆瓦状满江红中醇类有机质组成分布特征表明不是南海沉积物中1,13/1,14/1,15-C_(28,30,32)二醇和1,3,4-C_(27-29)三醇的生物来源,某种海洋硅藻可能是近海沉积物中1,14-C_(28,30)二醇的母质来源,对于南海沉积物中二醇和三醇的生物来源需要进一步深入探索. 茅晟懿 朱小畏 吴能友 贾国东 孙永革 管红香 邬黛黛关键词:羟基酸 南海沉积物 南海北部琼东南盆地浅表层沉积物的地球化学特征及对沉积环境的指示 被引量:6 2018年 南海北部琼东南盆地海底存在着巨型麻坑,现有研究多认为其形成主要与海底流体渗漏有关。目前对琼东南盆地深海沉积物地球化学特征及麻坑区的生物地球化学过程等尚不清楚。文章选取南海北部琼东南盆地C14、C19两个站位岩心样品,进行了总硫(TS)、总碳(TC)、总有机碳(TOC)、铬还原性硫化物(CRS)及其δ^(34)SCRS值测试,并结合总氮/总碳(TN/TOC)比值和已发表的孔隙水中SO42-浓度等进行了地球化学特征分析。研究表明:C14站位以3.91m bsf(below seafloor)为界,上下分别存在有机质参与的硫酸盐还原反应(OSR)和甲烷厌氧氧化作用(AOM)驱动的硫酸盐还原反应(SR);3.91m bsf以上的部位沉积物的TS、TC含量均低于3.91m bsf以下部位,且沉积物孔隙水中SO42-浓度由3.91m bsf以上的缓慢凹型减少变成3.91m bsf以下的线性减少,说明该处成为沉积物中地球化学特征分界的明显标志;在3.91m bsf以下,受到甲烷渗漏的影响。C19站位沉积物中TS与TC含量由浅到深逐渐增加,但与TN/TOC比值变化呈现几乎相反趋势,即整个岩心以OSR为主,并呈现出有机质早期成岩阶段的沉积现象。C14和C19两个站位柱状沉积物的δ^(34)SCRS值变化范围分别为-50.2‰^-46.9‰和-50.1‰^-42.0‰(V-CDT标准),均显示出了较为偏负的硫同位素值,表明研究区主要的生物化学过程是在相对开放体系下硫酸盐还原作用的结果,综合说明该研究区麻坑的甲烷流体已经喷发,目前可能处于衰退期,甚至已经不活跃,该结果与前人的认识基本一致。 孙甜甜 邬黛黛 邬黛黛 杨飞 潘梦迪 陈雪刚 刘丽华关键词:琼东南盆地 激光拉曼光谱在气体水合物研究中的应用 被引量:13 2015年 天然气水合物是一种重要的潜在能源。用激光拉曼光谱法表征气体水合物能够为研究水合物形成机理和开采方法提供重要信息。系统介绍了激光拉曼光谱法的基本原理,综述了激光拉曼光谱仪在气体水合物微观表征上的各种实际应用。通过激光拉曼测试可分析水合物气体组成、推测结构类型,再利用经验公式或者相对定量法可计算出其大/小笼的气体占有率和水合数;利用原位拉曼技术可以观测水合物形成和分解的微观过程,解析气体分子进入和离开笼子的进程、进行水合物形成和分解过程中气体浓度变化及水合物形成过程中气体溶解度的测定,辨识水合物系统中的相变过程,进而研究水合物形成和分解动力学;激光拉曼光谱法还可用于研究超高压条件下气体水合物的结构及其变化过程。原位拉曼光谱能够对深海天然气水合物及其环境在原位进行表征;利用拉曼成像技术可以对水合物晶体表面进行系统测定,探求气体组分在晶体表面的分布。随着激光拉曼技术的发展及与其他设备联用水平的提高,激光拉曼光谱仪向便携,高灵敏度发展,能够更广泛深入地进行气体水合物微观研究。 付娟 吴能友 卢海龙 邬黛黛 苏秋成关键词:激光拉曼 天然气水合物 原位表征 南海北部神狐海域晚末次冰期以来有孔虫特征及其对古海洋环境的指示 被引量:4 2017年 南海北部陆坡有大量高分辨率沉积记录,对研究全球变化响应及驱动机制有着举足轻重的作用。本研究选取南海北部神狐海域2007年水合物钻探区Site 6A站位柱状沉积物,开展有孔虫群落、稳定同位素及AMS14 C分析研究,试图了解该区域晚末次冰期以来古海洋和古气候演化历史。结果显示,Site 6A站位柱状沉积物中底栖有孔虫连续分布,优势属种突出,丰度、分异度波动明显。沉积物底界为MIS3期约50kaBP,全新世沉积速率最高,为13.37cm/ka,在MIS2期可能存在由水合物分解导致的地层缺失。有孔虫氧碳同位素特征恢复了冰期/间冰期气候旋回变化及冰盖体积变化,也指示该海域沉积环境氧化还原状况基本不变。通过对具有特殊生态意义的底栖有孔虫Uvigerina、Cibicidoides、Bulimina的相对丰度分析,结合似瓷质壳体百分含量及浮游有孔虫碳同位素,得出在末次冰期40kaBP东亚夏季风增强带来大量降雨,陆径流量增大导致古生产力增加。12~17ka的古生产力高值可能与增强的冬季风携带大量陆源碎屑沉积有关,并使得北大西洋低温、低氧、高营养盐的水团对该站位影响更大。 潘梦迪 邬黛黛 吴能友 刘丽华关键词:古生产力 神狐海域