国家自然科学基金(21273043)
- 作品数：10 被引量：25H指数：3
- 相关作者：乐英红高滋华伟明谢鹏飞张梦晓更多>>
- 相关机构：复旦大学中国石油化工集团公司更多>>
- 发文基金：国家自然科学基金上海市科学技术委员会资助项目国家教育部博士点基金更多>>
- 相关领域：理学化学工程更多>>
- 焙烧温度对MnO_x-CeO_2-WO_3-ZrO_2催化剂上NH_3选择性还原NO的影响（英文）被引量：2
- 2014年
- 采用共沉淀法制备了MnOx-CeO2-WO3-ZrO2催化剂,考察了催化剂焙烧温度对O2和H2O存在下NH3选择性催化还原(NH3-SCR)NO的影响,并利用低温N2吸附、X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)、NH3程序升温脱附(NH3-TPD)和CO脉冲反应对催化剂进行了表征.结果表明在NH3-SCR反应中,催化剂的低温活性随焙烧温度的提高而降低,这是由于催化剂表面化学吸附氧和酸性位减少引起的;催化剂的高温活性随焙烧温度的提高先增加后减小,这与催化剂表面最易释放氧数量的变化趋势相反.700°C焙烧的催化剂具有良好的低温活性和最宽的反应温度窗口,在空速为90000 h-1的条件下,该催化剂的起燃温度(50%NO转化率)为189°C,且反应温度在218-431°C范围内,NO转化率可达到80%-100%.
- 于在璐谢鹏飞唐幸福乐英红华伟明高滋
- 关键词：选择性催化还原氧化锰共沉淀法
- 表面性质不同的SBA-15负载Cr2O3用于乙烷脱氢研究
- <正>SBA-15以其规整的孔道结构、较大的比表面积和孔体积、以及良好的热稳定性,在催化、分离、生物传感和药物控释等领域受到了广泛关注。Smith【1】等人通过高温焙烧后以H2O2处理得到不同表面性质的SBA-15,继而...
- 程彦虎龚慧萍乐英红高滋
- 关键词：表面羟基SBA-15CR2O3乙烷脱氢
- 文献传递
- 复合改性ZSM-5纳米片催化N_2O分解反应研究
- 2015年
- 以ZSM-5纳米片(Nanosheet-ZSM-5)为前驱体,醋酸铜、硝酸银、硝酸铈和硝酸镧为改性剂,采用一步法离子交换,制备了不同金属复合改性ZSM-5纳米片催化剂,测试了其N2O催化分解性能,结合催化剂的理化性质、H2-TPR和O2-TPD等表征,研究了复合改性对催化剂N2O分解性能的影响及其原因.结果表明,Ag、Ce或La的掺入,可促进Cu-ZSM-5纳米片催化剂上活性物种的还原,加快吸附氧的脱附,从而提高了N2O的催化分解活性.经Ag、Ce复合改性还可有效提高Cu-ZSM-5纳米片催化剂的低温活性.
- 邹薇谢鹏飞周亚新孔德金乐英红
- 关键词：AGLACE
- 功能化碳纳米管作为固体碱用于Knoevenagel缩合
- 2016年
- 采用液相沉积方法分别制备了聚乙烯亚胺功能化和聚4-乙烯基吡啶功能化的碳纳米管催化剂,利用N2吸附/脱附、透射电子显微镜(TEM)、热重分析(TG)以及酸碱滴定等方法对所得催化剂的结构和碱性进行了表征,测试了其对于苯甲醛和丙二腈的Knoevenagel缩合反应的催化性能。结果发现,聚乙烯亚胺功能化的碳纳米管具有比聚4-乙烯基吡啶功能化的催化剂更高的碱催化能力。对碳纳米管进行强酸预处理可增加其与修饰剂的相互作用,虽然会降低其碱催化活性,但却可使其稳定性大大提高。
- 杨新玲王焘龚慧萍华伟明乐英红高滋
- 关键词：碳纳米管聚乙烯亚胺碱性KNOEVENAGEL缩合
- 碱催化剂g-C3N4在液相反应中溶胀特性的研究被引量：2
- 2020年
- 通过三聚氰胺、双腈胺、硫脲或尿素的高温热解制备了四种比表面不同的石墨型碳化氮材料(g-C3N4),利用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、X射线光电子能谱(XPS)、热重分析(TGA)和N2吸附方法对所得材料进行结构与表面性质的表征,用CO2程序升温脱附(CO2-TPD)和酸碱滴定方法测试了其碱性。考察了这些材料对于不同溶剂中苯甲醛与丙二腈Knoevenagel缩合反应的催化活性。g-C3N4在弱极性溶剂甲苯中的催化活性很低,且活性大小与其比表面和表面碱性密切相关,而在极性溶剂乙醇中四种g-C3N4的催化活性则相差不大,且都远高于甲苯中的活性。上述结果无法用常规的碱性表征数据来解释。进一步的实验证明在极性溶剂中g-C3N4会发生溶胀,使得表面暴露更多的碱性位,因而催化活性大大提高。不同溶剂中的反应结果表明g-C3N4的溶胀效应随反应溶剂的极性增加而增强。重复利用实验表明gC3N4在液相反应中具有良好的稳定性,其对于苯甲醛的转化率在重复利用三次后由74.2%下降至63.8%。
- 吴结群华伟明乐英红高滋
- 关键词：碱催化KNOEVENAGEL缩合
- 不同硅铝比Cu-ZSM-5纳米片上N_2O催化分解被引量：2
- 2016年
- 以双季铵盐表面活性剂为模板剂,水热条件下合成了硅铝比(nSi/nAl)为18、26和95的ZSM-5沸石纳米片,采用离子交换方法制备了铜改性的ZSM-5纳米片样品,并测试了其催化分解N_2O性能。结合X射线衍射(XRD)、N_2吸附/脱附、X射线荧光光谱(XRF)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、氢气程序升温还原(H_2-TPR)、氧气程序升温脱附(O_2-TPD)和原位红外漫反射光谱(CODRIFT)等表征结果 ,探讨了沸石硅铝比对于催化剂N_2O分解性能的影响及其原因。结果表明,ZSM-5纳米片硅铝比越低,CuZSM-5纳米片催化剂的活性越高。催化活性的提高归因于低硅铝比催化剂上Cu^+活性物种可还原性的增强和吸附氧脱附能力的提高。
- 邹薇谢鹏飞李旭光孔德金华伟明乐英红高滋
- 关键词：CU-ZSM-5纳米片硅铝比氧化亚氮
- ZSM-5酸性对负载型催化剂丙烷脱氢的影响
- 通过采用不同的表面修饰方法,使得ZSM-5分子筛孔道内、外表面酸性位处于不同中毒状态。负载Ga或Zn后进行CO2气氛下丙烷脱氢反应,发现载体本身酸性位对于脱氢反应有重要作用,但不同位置的酸性位对脱氢的作用性质没有明显差别...
- 程彦虎谢鹏飞华伟明乐英红高滋
- 文献传递
- 碳基固体碱催化剂的研究
- <正>石油化工和精细化工中的许多反应如裂解、异构化、加成、缩合等都需要使用碱催化。传统的液体碱催化剂越来越不符合'绿色化学'的诉求,因此迫切需要设计高活性和高选择性的固体碱加以代替。与固体酸催化剂相比,固体碱催化剂的研究...
- 杨新玲乐英红华伟明高滋
- 关键词：多壁碳纳米管固体碱KNOEVENAGEL反应
- 文献传递
- 亚微米ZSM-5负载Cr催化剂上乙烷CO_2气氛下脱氢制乙烯（英文）被引量：5
- 2015年
- 石油资源的日趋短缺使天然气和页岩气的开发利用受到重视,因而低碳烷烃脱氢制取低碳烯烃也随之引起了人们越来越多的关注.由于乙烷纯脱氢反应的平衡收率低,能耗高,而氧气氧化脱氢又易将乙烷深度氧化为CO2或CO,因此开发具有反应条件温和、装置投资和操作费用低等优势的CO2气氛下乙烷脱氢的技术路线日益得到重视.CrOx是该反应理想的催化剂之一,CO2的加入可使CrOx对乙烷脱氢的催化活性提升3倍,然而受困于CrOx过小的比表面积,通常将CrOx制备成负载型催化剂使用.CrOx的常见载体有Al2O3,Zr O2和Si O2等氧化物及MCM-41,SBA-15,SBA-1和MSU-x等介孔硅材料,ZSM-5作为载体负载CrOx用于低碳烷烃脱氢的研究则较少,所得结果也不甚理想.我们采用亚微米尺寸的ZSM-5作为载体制备了负载型Cr O x催化剂,研究了其在CO2气氛下催化乙烷脱氢反应,发现该催化剂具有非常优异的脱氢活性,高硅铝比和Na型的ZSM-5作载体对反应更加有利,而且在反应进行50 h后,催化剂依然保持很好的活性和很高的乙烯收率,这是在一般负载型CrOx催化剂上所不能实现的.X射线光电子能谱(XPS)表征发现,Na型ZSM-5载体制得的催化剂具有更高的Cr6+/Cr3+比.一般认为,Cr6+是Cr系催化剂进行低碳烷烃脱氢反应时的活性位(或活性位前驱体),因此可以初步判定,Na型载体具有很好催化效果的原因可能是由它制得的催化剂具有更多的反应活性位.程序升温还原(H2-TPR)表征结果证实了这一点,Na型载体明显具有更高的H2消耗量;也就是说,Na型载体制得的催化剂具有更多的可还原Cr物种,即脱氢活性位.进一步表征发现,反应活性还与Cr物种存在形式有关.文献报道,低聚态的Cr物种和孤立态的Cr物种比Cr2O3有更好的催化活性.通过漫反射紫外-可见光谱(UV-Vis)对Cr物种的存在形态进行表征后发现,Na型载体上Cr主要以四配位形式存在,而在H型载�
- 程彦虎张帆张翼缪长喜华伟明乐英红高滋
- 关键词：脱氢反应乙烷ZSM-5分子筛亚微米
- 多孔的氧化锆柱层柱磷酸锆合成与催化应用
- 制备了多孔的氧化锆层柱磷酸锆材料,对其结构和酸性进行了表征,发现层间氧化锆的引入大大增加了材料的L酸性位,使其在β-蒎烯和多聚甲醛的缩合制备诺卜醇反应表现出优异的性能。与钠离子进行离子交换可减少材料的B酸位,抑制β-蒎烯...
- 王雪燕王焘华伟明乐英红高滋
- 文献传递
