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开放光路非相干宽带腔增强吸收光谱技术测量大气NO_2被引量：10: 2013年; 采用蓝色发光二极管(LED)作为非相干宽带腔增强吸收光谱技术(IBBCEAS)系统光源,测量了436～470nm波段内NO2样气的吸收,验证IBBCEAS的高探测灵敏度。通过氮气和氦气两者瑞利散射截面的差异标定了镜片在430～490nm波段内的反射率,并利用纯氧中氧气二聚体(O2-O2)在477nm处的吸收验证了镜片反射率标定的准确性。镜片反射率在461nm处最大且为0.99937,光学腔长度为73.5cm时的最大有效光程为1.17km。当光谱采集时间为20s时,NO2的探测灵敏度(1σ)达到了0.25×10-9。进行了开放光路下环境大气中NO2和O2-O2在454～486nm波段内的吸收测量,结果表明大气中气溶胶等颗粒物的Mie散射消光降低了IBBCEAS仪器的探测灵敏度(1.04×10-9)。大气中O2-O2的测量为IBBCEAS吸收光程的在线标定提供了一种可行的途径。; 凌六一谢品华秦敏胡仁志方武郑尼娜司福祺; 关键词：大气光学蓝色发光二极管

基于MAX-DOAS观测大气Ring效应的气溶胶消光廓线反演被引量：2: 2015年; Ring效应指大气中O2和N2分子对太阳光的转动拉曼散射导致太阳夫朗禾费线变浅(被填充)的现象。气溶胶能够改变光子在大气中的光程和大气散射性质,进而影响散射次数和转动拉曼散射几率,所以可以通过观测Ring效应强度获取气溶胶信息。研究了一种利用地基多轴差分吸收光谱(MAX-DOAS)仪器观测反演气溶胶信息的新方法,基于MAX-DOAS仪器在晴朗天气下对大气Ring效应进行观测,结合Mc Artim大气辐射传输模型可以获取气溶胶消光廓线。将MAX-DOAS反演气溶胶光学厚度结果和太阳光度计观测结果进行了对比,一致性较好。研究结果表明,基于地基MAX-DOAS观测大气Ring效应反演气溶胶消光廓线是可行的。; 牟福生谢品华李昂王杨吴丰成陈浩徐晋张杰; 关键词：大气光学气溶胶太阳光度计

基于O2-O2吸收的非相干宽带腔增强吸收光谱浓度反演方法研究: 2015年; 针对传统非相干宽带腔增强吸收光谱浓度反演方法的定量结果易受镜片反射率标定误差的影响问题,提出了一种基于测量大气O2-O2吸收的浓度反演方法.该方法是将非相干宽带腔增强吸收光谱技术的光学增强腔等效成吸收光程不随波长变化的多次反射池,首先根据测得的宽带腔增强大气吸收谱和参考谱计算出光学厚度,并应用差分光学吸收光谱算法拟合修正后的气体吸收截面到光学厚度,反演得到大气中O2-O2以及被测气体的柱浓度,然后根据O2-O2在大气中的含量已知且相对稳定这一特性,确定出等效多次反射池的吸收光程,最后从被测气体的柱浓度中扣除吸收光程信息得到被测气体的浓度值.以监测大气中NO2实验为例,应用该方法在454—487 nm波段反演得到了大气NO2的浓度(1—30 ppbv范围内),并将反演结果与传统浓度反演方法的结果进行了对比,发现两者的不一致性在7%以内.实验结果表明,非相干宽带腔增强吸收光谱技术可以利用大气O2-O2的吸收来定量其他被测气体的浓度,而且定量结果对镜片反射率的标定误差不敏感.; 凌六一谢品华林攀攀黄友锐秦敏段俊胡仁志吴丰成; 关键词：浓度反演

MAX-DOAS仪器观测大气Ring效应及对气溶胶参数的敏感性研究被引量：2: 2016年; Ring效应是指大气中O_2和N_2分子对太阳光的转动拉曼散射致使太阳夫琅禾费结构变浅(被填充)的现象。大气气溶胶能够改变光子在大气中的光程和大气散射性质,进而影响到光子发生转动拉曼散射的几率(RSP),最终影响填充效应。通过观测RSP在不同气溶胶状态下的变化,可以反演得到气溶胶参量信息。采用地基多轴差分吸收光谱(multi-axis differential optical absorption spectroscopy,MAX-DOAS)方法在晴朗无云天气下对Ring效应进行了观测,并把测量值和模型值进行了对比,两者一致性较好;选取大气辐射传输模型McArtim研究了在不同大气条件下Ring效应对气溶胶参数等的灵敏度,结果表明在大多数测量情况下,气溶胶光学厚度和边界层高度对RSP影响较大,在90°仰角时,AOD从0.1增加到1,RSP减少了24.6%,边界层高度从1km增加到3km,RSP增加了4.4%。研究表明,Ring效应对气溶胶光学厚度和边界层高度较为敏感,这为反演气溶胶的垂直分布提供了一种新方法。; 牟福生谢品华李昂王杨吴丰成徐晋张杰陈浩孙友文

多轴差分吸收光谱技术反演气溶胶消光系数垂直廓线被引量：14: 2013年; 研究了多轴差分吸收光谱技术(MAX-DOAS)的气溶胶消光系数垂直廓线反演算法.该算法应用非线性最优估算法,通过MAX-DOAS测量的氧的二聚体(O4),反演气溶胶消光系数垂直廓线和光学厚度(AOD).首先研究了非线性最优估算法中权重函数、先验廓线协方差矩阵、测量不确定度协方差矩阵的计算方法,针对中国气溶胶浓度较高且变化剧烈的特征,设计了非线性迭代方案.然后在低气溶胶、高气溶胶和抬高型气溶胶三种状态下,通过计算机仿真模拟验证了MAX-DOAS气溶胶消光系数垂直分布反演算法,讨论了误差来源.之后在合肥地区开展了连续观测实验,并将反演的AOD与CE318太阳光度计对比,两者的相关性系数达到了0.94.AOD反演的相对误差约为20%.又将反演的最低层(0—0.3 km)气溶胶消光系数与能见度仪对比,两者的相关性系数为0.65.近地面气溶胶消光系数反演的总相对误差约为10%.模拟验证和对比实验均说明本文研究的气溶胶消光系数垂直廓线反演算法可以较好地获取对流层的气溶胶状态.; 王杨李昂谢品华陈浩徐晋吴丰成刘建国刘文清; 关键词：气溶胶光学厚度

车载被动DOAS遥测钢铁企业分装置排放通量被引量：2: 2015年; 利用车载被动DOAS测量系统,对某钢铁企业进行分装置绕行观测。采用了计算参与拟合截面相关性的方法,确定痕量气体最优反演波段,获取观测路径上的垂直柱浓度后,结合测量时间内的车速以及风速风向信息,计算得出区域内SO_2及NO_2排放净通量。实验得出该钢铁企业厂区内轧钢冶炼区域SO_2与NO_2排放净通量均值分别为149 kg/h和372 kg/h,焦化区域为260 kg/h和286 kg/h,电厂区域为21 kg/h和26 kg/h,石灰烧培区域为64 kg/h和79 kg/h,烧结区域为34 kg/h和99 kg/h。; 董威胡肇焜李昂徐晋吴丰成牟福生张杰谢品华; 关键词：光谱学排放通量污染源

基于CRDS系统对北京夜间大气边界层NO_3自由基观测与分析被引量：4: 2016年; 夜间大气NO3自由基的氧化能力相当于白天OH自由基,鉴于NO3自由基在大气反应过程中的关键作用,准确测量其浓度及研究其夜间大气化学过程具有重大意义。采用以二极管激光器为光源（中心波长为662nm,半高宽0.3nm）,两块高反射率镜片（R≥99.998 5%）形成的腔体为光学共振腔,有效光程达到约20km的腔衰荡光谱系统（CRDS）对夜间大气NO3自由基进行测量,并且针对秋冬季交通繁忙区域夜间大气边界层NO3自由基化学过程进行研究。采用该系统于2014年10月29日—11月15日在北京市中国科学院大学校园开展了NO3自由基连续外场观测实验,观测期间NO3自由基浓度相对较低,最大浓度约为50pptv,平均值为10pptv。并结合NO2,NO和O3等相关辅助数据对测量结果进行分析,分析表明在观测期间NO3自由基产率为0.04-1.03pptv·s-1,平均寿命约为68s。并且近一步分析了观测期间大气NO3自由基损耗途径,探讨了不同湿度及颗粒物浓度对其损耗的影响。即观测期间当大气中RH≥60%,PM2.5浓度大部分大于60μg·m-3时,ln（τss（NO3））与ln（NO2）的相关性达到0.79,大气中NO3自由基损耗主要以间接为主;然而在RH≤40%,PM2.5浓度大部分小于60μg·m-3时,因测量点靠近国道受局地污染源影响,直接损耗较显著;; 王丹胡仁志谢品华秦敏杏兴彪

合肥2013年8月--2014年7月NO2对流层柱浓度分析及与卫星对比被引量：8: 2017年; 基于地基MAX-DOAS在2013年8月—2014年7月对合肥对流层NO_2垂直柱浓度(VCD)进行了观测,研究了其季节均值和月均值变化特征,结果表明合肥地区对流层NO_2 VCD季节均值变化较大,冬季最大,夏季最小,其中冬季季节均值高达2.09×10^(16)mol·cm^(-2),为夏季的2.2倍。对不同季节的平均日变化的分析表明,NO_2 VCD日变化季节差异显著并在下午达到差异最大值。将地基MAX-DOAS观测结果和OMI观测结果进行了对比,两者具有较好的一致性,其中在无云天气下两者的相关系数为0.88。通过卫星观测获取了合肥以及周边地区的NO_2 VCD季节均值,分析表明合肥地区的NO_2主要以本地积累为主,外来输送贡献较小。; 牟福生李昂谢品华王杨张杰徐晋吴丰成陈浩

Variation of temporal and spatial patterns of NO_2 in Beijing using OMI and mobile DOAS被引量：5: 2015年; Control policies such as "odd-and-even license plate rule" were implemented by the Chinese government to restrict traffic and suspend factory production in Beijing and neighboring cities during the Asia-Pacific Economic Cooperation summit. We use ozone monitoring instrument(OMI), mobile differential optical absorption spectroscopy(DOAS), and multi-axis differential optical absorption spectroscopy(MAX-DOAS) to measure the variation of the spatial and temporal patterns of NO2 column densities from October 24, 2014 to November 22, 2014. It is found that the NO2 column densities during the episode of control policies are significantly lower than those during other periods, and the emission flux of NO2 calculated by mobile DOAS is also lower than the results from other periods. Some daily low NO2 column densities occur with the northwest wind direction. We then compare the relationship between OMI and mobile DOAS NO2 column density observations, and the results of mobile DOAS are approximately 2.7 times larger than the OMI values. The largest discrepancy occurs in the northern part of Beijing city. In other parts, the two instruments have a better correlation coefficient(R2) of 0.61. The low NO2 column densities that occur during the episode of control policies are affected by the control policies as well as meteorological conditions.; Ang LiJie ZhangPinhua XieZhaokun HuJin XuFusheng MouFengcheng WuJianguo LiuWenqing Liu; 关键词：OMI DOAS

基于差分光学吸收光谱方法的OH自由基定标系统研究被引量：4: 2015年; 介绍了一种基于差分光学吸收光谱(DOAS)方法的OH自由基定标系统,该系统可产生一定浓度的OH自由基并同时进行精确测量.系统采用紫外灯185 nm光线分解水汽产生OH自由基,利用500 W氙灯准直光作为光源;使用基长1.25 m、反射次数60次、总光程75.0 m的多次反射池来增加OH自由基的吸收光程;以超高分辨率中阶梯光栅光谱仪(最高分辨率3.3 pm)作为光谱采集系统对光谱信号进行采集,采用DOAS测量方法获得OH自由基的浓度.通过改变腔内水汽的浓度,系统准确测量了5×108—1.8×1010molecules/cm3浓度范围的OH自由基.分析了OH自由基测量过程中受到的吸收截面偏差、气压等因素影响,得到系统总测量误差小于7.3%.在实验的浓度范围内,系统可用于大气OH自由基气体扩张激光诱导荧光测量技术的定标.; 朱国梁胡仁志谢品华陈浩秦敏方武王丹杏兴彪; 关键词：差分光学吸收光谱 OH自由基定标

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国家自然科学基金(41275038)

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