浙江省自然科学基金(Y4090440)
- 作品数:5 被引量:17H指数:3
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- Ru-Fe/C催化剂上邻氯硝基苯原位液相加氢性能被引量:6
- 2013年
- 采用浸渍法制备Ru/C催化剂,并用于原位液相催化邻氯硝基苯(o-CNB)加氢合成邻氯苯胺(o-CAN)反应中.考察了浸渍顺序、助剂、还原温度、载体和助剂含量等因素对催化剂稳定性的影响.采用透射电子显微镜、X射线光电子能谱、傅里叶红外光谱和N2吸附-脱附等手段表征催化剂.结果表明,以15%Fe为助剂,活性炭为载体,制备得到的0.5%Ru-Fe/C催化剂经过523K氢气还原后o-CNB的转化率为99.7%,o-CAN的选择性达到98.7%,反应140h未出现明显失活.催化剂表面吸附CO导致中毒是失活的主要原因,同时对催化剂再生方法进行了探究.
- 许响生陈傲昂周莉李小青顾辉子严新焕
- 关键词:钌四氧化三铁邻氯硝基苯邻氯苯胺一氧化碳
- 芳香硝基化合物原位液相加氢一锅法合成喹啉类化合物被引量:2
- 2012年
- 以芳香硝基化合物为起始原料,以2%Pt-Sn/γ-Al2O3为催化剂,采用原位液相加氢法可以一锅法合成喹啉类化合物,考察了Pt/Sn摩尔比、反应温度、原料浓度和水含量等对反应性能的影响.结果表明,在Pt/Sn摩尔比0.5,220oC,5.0MPa,原料浓度6%,水含量30%及反应物停留时间为72s的条件下,生成产物6-甲氧基-2-甲基喹啉的收率可达72%.
- 顾辉子许响生陈傲昂严新焕
- 关键词:铂氧化铝芳香硝基化合物喹啉
- Fe改性的组合型Pt/C催化剂的制备及其在邻氯硝基苯加氢中的应用被引量:2
- 2012年
- 采用吸附法制备了过渡金属改性的组合型Pt-M/C(M=Fe,Sn,Ce,Ni;C表示活性炭)催化剂,通过TEM和XPS方法对催化剂的表面形态、金属负载量、金属电子价态及Pt纳米颗粒的分布进行了表征;以邻氯硝基苯催化加氢合成邻氯苯胺为探针反应,考察了Pt-M/C催化剂的选择性加氢性能。实验结果表明,Fe助剂的改性效果最佳,当m(Fe)∶m(Pt)=2时,Pt-M/C催化剂具有较佳的催化性能,在1.0 MPa、60℃的反应条件下,邻氯硝基苯转化率为100%,转换频率为78 s-1,邻氯苯胺的选择性高达99.5%。向反应体系中引入Fe3+也能较好地提高Pt/C催化剂的加氢性能,但会引入杂质,降低产物的品质。
- 张凯超黄忠斌赵磊严新焕
- 关键词:邻氯硝基苯邻氯苯胺催化加氢
- Fe_3O_4改性的Ru/γ-Al_2O_3催化剂的原位液相加氢性能被引量:4
- 2013年
- 采用分步浸渍法制备负载型Ru-Fe3O4/γ-Al2O3催化剂,并利用透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、N2吸附-脱附(BET)、傅里叶变换红外(FTIR)光谱与X射线光电子能谱(XPS)表征催化剂的纳米颗粒粒径分布、晶相组成、表面结构及吸附物种等性质.将Ru-Fe3O4/γ-Al2O3催化剂用于3,4-二氯硝基苯选择性原位液相加氢反应,考察了反应条件对催化活性的影响,并讨论了不同制备条件下催化剂的稳定性能.结果表明,在473K、液压3MPa、原料质量分数2%,乙醇/水体积比75:25的反应条件下,3,4-二氯硝基苯的转化率为100%,3,4-二氯苯胺的选择性高达96.4%.Fe3O4含量对催化剂稳定性能有显著影响,当Ru和Fe的质量分数分别为2%和6%时,催化剂可稳定200h以上.表面吸附CO与积碳是导致催化剂失活的主要原因,以Fe3O4作为高效的助剂,进行水汽转换(WGS)反应与费托合成(FTS)可移除CO,而采用煅烧法去除表面积碳.晶相变化与纳米颗粒的聚集可能导致催化剂部分失活,其原因以及再生方法需进一步考察.
- 陈傲昂许响生华焱祥顾辉子严新焕
- 关键词:钌四氧化三铁
- N-烷基芳胺合成的研究进展被引量:6
- 2012年
- N-烷基芳胺是非常重要的有机原料和精细化工中间体,广泛应用于染料、塑料、医药和农药等领域。介绍了芳胺与烷基化试剂如卤代烃、羰基化合物、醇等进行的取代烷基化反应合成N-烷基芳胺的反应机理及烷基化工艺;重点阐述了以芳香硝基化合物为原料一锅法合成N-烷基芳胺的生产工艺,分别讨论了以羰基化合物、腈、醇作为烷基化试剂的优劣,认为以醇为烷基化试剂的反应条件温和、不需要添加任何配体,具有较好的应用前景。指出开发适合以醇为烷基化试剂的选择性高的催化剂是以后的研究方向。
- 杨芳严新焕
- 关键词:芳胺芳香硝基化合物N-烷基化