江苏省自然科学基金(BK2009392)
- 作品数：9 被引量：48H指数：4
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- 基于短孔道Zr-Ce-SBA-15固定胃蛋白酶的活性生物催化剂被引量：4
- 2012年
- 在不外加无机酸的条件下,通过水热合成法制备了短孔道六方板状有序介孔材料Zr-Ce-SBA-15(ZCS).以ZCS和传统SBA-15为载体对胃蛋白酶进行固定,并利用N-(2-氨乙基)-3-氨丙基三甲氧基硅烷(AAPTS)对酶固定化材料进行功能化,以缩小开口孔径从而减少酶泄漏.采用小角X射线衍射、扫描电镜、透射电镜、氮气吸附和红外光谱对样品进行结构表征.结果表明,胃蛋白酶成功固定到介孔孔道中,AAPTS嫁接到材料中且没有破坏介孔结构.固定化实验表明相比于SBA-15,ZCS对胃蛋白酶具有较快的吸附速度和较强的固定化能力(最大负载量为257.9 mg/g),短孔道材料能有效地促进分子的扩散传递.催化活性测定以牛血红蛋白为探针物,与游离酶相比,固定酶对牛血红蛋白保持着稳定的活性.
- 王放李健生冉冬琴段梦姗孙秀云王连军
- 关键词：介孔材料胃蛋白酶酶固定化催化
- 短孔道Cu-Mn/Zr-Ce-SBA-15催化剂的制备及其催化甲苯燃烧性能被引量：5
- 2011年
- 采用水热法制备了Zr-Ce-SBA-15(ZCS)介孔材料,并以它为载体,通过浸渍法制备了不同Cu/Mn比和Cu-Mn含量的Cu-Mn/ZCS催化剂.采用N2吸附-脱附、透射电镜、扫描电镜、X射线衍射和X射线光电子能谱(XPS)等手段对催化剂进行了表征,并在微型固定床反应器上评价了催化剂催化甲苯燃烧性能.结果表明,Cu-Mn/ZCS催化剂具有六方板状形貌和高度有序的短孔道介孔结构(孔道长0.4～0.5μm).20%Cu-Mn/ZCS催化剂的比表面积、孔体积和孔径分别为296m2/g,0.42cm3/g和6.4nm.与长孔道的20%Cu-Mn/SBA-15催化剂(孔道长1～2μm)相比,20%Cu-Mn/ZCS催化剂上甲苯燃烧反应的T95(转化率达95%以上的反应温度)从284oC降至270oC,表明短孔道Cu-Mn/ZCS催化剂具有更高的催化活性.
- 袁金芳李健生王放孙秀云沈锦优韩卫清王连军
- 关键词：铈SBA-15分子筛甲苯催化燃烧
- 有序介孔碳负载Fe、Co、Ni纳米晶的软模板合成及其表征被引量：7
- 2011年
- 报道了在有序介孔碳基体中一步合成负载Fe、Co、Ni纳米晶的方法.以间二苯酚和甲醛为碳源,F127为模板剂,Fe、Co、Ni的硝酸盐为前驱体,通过软模板组装路线在酸性条件下合成了负载型有序介孔碳复合材料.采用X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)和氮气吸附等手段对所合成材料进行了表征.结果表明:合成的材料具有类似于SBA-15的有序介孔结构,有序介孔碳负载Fe、Co、Ni纳米晶复合材料的比表面积分别为586、626和698 m^2·g^(-1).XRD和TEM表征结果证实了金属物种以高分散纳米晶的形式分布在介孔碳基体中.
- 李健生顾娟凌晓凤孙秀云沈锦优韩卫清王连军
- 关键词：有序介孔碳纳米晶复合材料软模板
- 一步法合成载铁有序介孔碳材料的形成机理被引量：1
- 2012年
- 采用软模板路线以三嵌段共聚物F127为模板剂,间苯二酚-甲醛缩聚所形成酚醛树脂(RF)为碳源,与酚羟基有络合作用的无机铁盐为金属前体,在无外加酸碱催化剂的条件下,利用铁盐的水解反应形成酚醛缩聚所需酸性环境,多组分共组装一步合成了载铁有序介孔碳材料(Fe/OMC)。对Fe/OMC合成各阶段过程进行了分析,利用X射线衍射、透射电子显微镜等手段对材料进行表征,比较了不同老化时间、硝酸铁投加量及酚醛比例等合成条件对材料结构的影响规律。结果表明,在较长的老化时间(≥60 h)、适宜的n(Fe)/n(R)比(0.05～0.2)和n(R)/n(F)比[(1/1.5)～(1/2)]条件下,均可形成有序的介孔结构。在此基础上,提出了载铁有序介孔碳材料的形成机理。
- 凌晓凤顾娟李健生孙秀云韩卫清沈锦优王连军
- 关键词：一步法软模板铁有序介孔碳
- 氨基功能化短孔道有序介孔材料H_2N-Zr-Ce-SBA-15的合成及吸附性能被引量：18
- 2010年
- 以pluronic(P123)为模板剂,正硅酸乙酯(TEOS)为硅源,氯化氧锆和硝酸亚铈为无机前驱盐,N-(2-氨乙基)-3-氨丙基三甲氧基硅烷(AAPTS)为硅烷化试剂,采用后接枝法合成了氨基功能化六方板状短孔道有序介孔材料H2N-Zr-Ce-SBA-15(H2N-ZCS).采用小角X射线衍射(LXRD)、傅里叶变换红外(FTIR)光谱、透射电子显微镜(TEM)、扫描电子显微镜(SEM)、热重分析、N2吸附/脱附等手段对H2N-ZCS进行了表征.结果表明AAPTS成功地嫁接到有序介孔材料上,H2N-ZCS仍保持了类似于传统SBA-15高度有序的二维六方相介孔结构,且孔道方向垂直于该六方板面.对阴离子染料酸性品红吸附实验表明,H2N-ZCS比H2N-SBA-15具有较强的吸附能力.这种功能化短孔道、大径轴比的六方板状介孔材料在吸附、分离及催化等领域中能更有效地促进分子的扩散传递.
- 袁金芳李健生顾娟王放孙秀云韩卫清王连军
- 关键词：介孔材料
- Zr-Ce-SBA-15介孔材料的合成和形貌调控被引量：12
- 2011年
- 以正硅酸乙酯(TEOS)为硅源,P123为模板剂,氯化氧锆(ZrOCl2·8H2O)和硝酸亚铈(Ce(NO3)3·6H2O)为锆、铈前驱体,在不外加无机酸的条件下,利用无机前驱盐自身水解产生的弱酸性环境,水热法一步合成Zr-Ce-SBA-15介孔材料。通过改变起始物料配比和调节合成温度可以实现对产物的形貌进行有效控制。利用小角X射线衍射(LXRD)、透射电子显微镜(TEM)、扫描电子显微镜(SEM)、电感耦合等离子体原子发射光谱(ICP-AES)和氮气吸附等手段对所合成的样品进行了表征。结果表明:在nZr(Ce):nSi物质量的比分别为0.03,0.05,0.10时,合成的材料具有类似于SBA-15高度有序的二维六方相介孔结构,锆、铈物种被成功引入SBA-15材料的骨架中。当nZr(Ce):nSi摩尔比为0.05,晶化温度为100℃时,Zr-Ce-SBA-15表现为六方板状形貌。随着晶化温度的升高,Zr-Ce-SBA-15的形貌由六方板状转变成圆盘状。
- 袁金芳李健生申战辉顾娟李慧君孙秀云王连军
- 关键词：介孔材料形貌调控
- 限域于介孔孔道中的纳米零价铁对三硝基甲苯的降解被引量：2
- 2017年
- 以短孔道的六方板有序介孔材料Zr-Ce-SBA-15为载体,采用双溶剂浸渍-煅烧-H_2还原的方法合成纳米零价铁(nZVI)限域在有序介孔孔道内的复合材料。用这一复合材料处理三硝基甲苯(TNT),考察其对TNT的还原性能以及复合材料的载铁量、投加量、pH对TNT去除率的影响。结果表明,加大复合材料铁负载量和投加量,溶液中TNT的去除率增大,酸性条件能促进反应进行,提高TNT的去除率,碱性条件则相反。采用铁硅摩尔比为0.15的nZVI/Zr-Ce-SBA-15复合材料,在投加量为1g/L、TNT初始质量浓度为20mg/L、pH为3时,溶液中TNT的去除率为98.4%。对TNT还原反应产物的傅里叶红外光谱步析表明,复合材料中的nZVI将TNT还原为氨基化合物。
- 张瑞敏李健生关莹戚琳
- 关键词：有序介孔材料纳米零价铁三硝基甲苯
- SBA-15负载γ-Fe2O3纳米晶的溶胶-凝胶法合成实验研究被引量：4
- 2010年
- 以P123（三嵌段共聚物）为模板剂,正硅酸乙酯和硝酸铁为前驱体,通过溶胶-凝胶法在酸性条件下合成了SBA-15负载γ-Fe2O3（Fe和Si摩尔比为0.3）的有序介孔材料。采用X射线衍射（XRD）、透射电镜（TEM）、选区电子衍射花样（SAED）和氮气吸附等手段对所合成的材料进行了结构表征。结果表明,此合成材料具有类似于SBA-15的结构,铁以高分散的γ-Fe2O3纳米晶的形式分布在介孔氧化硅基体中。对高氯酸铵的催化实验结果显示,γ-Fe2O3/SBA-15催化高氯酸铵的分解放热量由纯SBA-15的420.5 J/g提高到1 125.8 J/g,说明纳米γ-Fe2O3能够有效促进高氯酸铵的分解。
- 梁祎李慧君顾娟申战辉李健生孙秀云王连军
- 关键词：溶胶-凝胶催化
- 巯基功能化短孔道有序介孔材料HS-Zr-Ce-SBA-15的合成及吸附性能被引量：4
- 2011年
- 以P123为模板剂,正硅酸乙酯(TEOS)为硅源,氧氯化锆和硝酸亚铈为无机前驱盐,3-巯基丙基-三甲氧基硅烷(MPTMS)为硅烷化试剂,通过一步共缩聚法合成了巯基功能化短孔道有序介孔材料HS-Zr-Ce-SBA-15(HS-ZCS)。采用红外光谱(FT-IR)、小角X射线衍射(LXRD)、透射电镜(TEM)、扫描电镜(SEM)、N2吸附/脱附、热重分析(TG)等手段对HS-ZCS进行了表征。结果表明MPTMS成功地引入到有序介孔材料上,HS-ZCS仍保持了类似于传统SBA-15高度有序的二维六方相介孔结构。对罗丹明6G的吸附实验表明,这种功能化短孔道介孔材料表现出比传统的长孔道SBA-15有更好的传输能力。
- 袁金芳李健生王放顾娟孙秀云韩卫清王连军
- 关键词：巯基介孔材料
