国家自然科学基金(21103049) 作品数:9 被引量:29 H指数:4 相关作者: 周晓龙 宋月芹 徐俊 王昭晖 章红艳 更多>> 相关机构: 华东理工大学 墨西哥国立理工大学 中国石油 更多>> 发文基金: 国家自然科学基金 更多>> 相关领域: 石油与天然气工程 化学工程 更多>>
Al_2O_3的引入方法对Pt-WO_3/ZrO_2/Al_2O_3催化剂正庚烷异构化性能的影响 被引量:3 2017年 采用浸渍、浸渍挤条成型、共沉淀和挤条成型等方法引入Al_2O_3,制备了一系列Pt-WO_3/ZrO2/Al_2O_3(PtWZA)催化剂,以正庚烷异构化为探针反应,采用微型固定床装置评价了PtWZA的异构化性能,考察了Al_2O_3的引入方法对PtWZA催化剂异构化性能和机械强度的影响,并采用XRD、氮气吸附-脱附、Py-FTIR和颗粒强度测定仪对催化剂进行了表征。结果表明,和其他引入方法相比,采用浸渍挤条成型法引入Al_2O_3制备的Pt20WZ10A-IS催化剂具有较好的异构化性能和较高的机械强度。Al_2O_3含量对PtWZA-IS催化剂的异构化性能和机械强度有显著影响,WO_3含量对PtWZA-IS催化剂的异构化性能的影响与Al_2O_3含量有关。较为合适的WO_3和Al_2O_3含量(质量分数)为25%和10%,Pt25WZ10A-IS催化正庚烷异构化的转化率为87.93%、异庚烷选择性为92.01%,异庚烷收率为80.90%;催化剂的机械强度达到175.46N/cm。 王昭晖 董姝妙 宋月芹 徐俊 周晓龙 陈丽芳关键词:正庚烷 Pt/SO_4^(2-)/ZrO_2-Al_2O_3催化正己烷异构化反应中的失活研究 被引量:2 2016年 制备了Pt/SO_4^(2-)/ZrO_2-Al_2O_3(Pt SZA)催化剂,考察了Pt SZA在正己烷异构化反应中的失活与再生问题,并通过XRD、Raman、TG、IR和TPO-MS等手段对失活前后催化剂的晶相、硫质量分数和积碳量进行表征。结果表明:在165℃反应550 min后,Pt SZA催化剂几乎完全失活。失活前后催化剂的晶相结构和硫质量分数没有明显变化,失活催化剂上仅有微量积碳生成,高温氢气和空气再生处理消除了失活催化剂上少量的积碳,催化活性得到完全恢复,催化剂上微量积碳的产生是催化剂失活的主要原因。 王昭晖 徐俊 章红艳 宋月芹 周晓龙关键词:失活 正己烷 以Al_2O_3为黏结剂制备的Pt-WO_3/ZrO_2/Al_2O_3催化剂上的正庚烷异构化 2018年 采用挤条法制备了一系列以Al_2O_3为黏结剂的Pt-WO3/ZrO2/Al_2O_3(PtWZA)催化剂,在微型固定床装置上评价了正庚烷在PtWZA上的异构化性能。主要考察了黏结剂Al_2O_3质量分数、WO3质量分数和焙烧温度对PtWZA催化剂物化性质和异构化性能的影响,并采用XRD、氮气吸附-脱附、Py-FTIR等手段对催化剂的晶相结构、比表面积和酸性进行了表征。结果表明:Al_2O_3的引入明显影响催化剂的异构化活性,且对活性的影响不仅与Al_2O_3质量分数有关,而且与WO3质量分数也紧密相关。对于含较低WO3质量分数的Pt15WZA而言,添加少量Al_2O_3(质量分数为2%)导致催化活性大幅度提高;而WO3质量分数提高到20%时,添加质量分数为2%的Al_2O_3对Pt20WZA的活性影响不大。当Al_2O_3的质量分数提高到15%时,Pt15WZA与Pt20WZA的活性大大下降。提高WO3质量分数显著提高了PtWZ15A的异构化活性。升高焙烧温度有利于提高Pt20WZ10A催化剂活性,过高的焙烧温度导致催化剂活性大幅度下降,较为适宜的温度为800~850℃。 章红艳 宋月芹 王昭晖 周晓龙 陈丽芳关键词:AL2O3 正庚烷 n-Heptane Isomerization over the Shaped Catalyst Pt/WO_(3)- ZrO_(2) and the Role of the Pseudo-Boehmite Binder 2022年 The present paper reports new results regarding the addition of pseudo-boehmite as a binder during the synthesis of shaped Pt/WO_(3)-ZrO_(2)-Al_(2)O_(3) (PtWZA) catalysts. Binder shaping can noticeably influence not only the structure and acidity of catalyst and improve its catalytic performance with regard to n-heptane isomerization, but the mechanical strength of the catalyst. A suitable binder content can improve the isomerization activity or selectivity by changing the acidity of PtWZA. The influence of the binder content depends on the WO_(3) content of the catalyst. PtWZA catalysts that contain 5%-15% binder on a dry basis exhibit favorable isomerization performance that depends on WO_(3) content. Suitable catalysts include Pt20WZ5A and Pt30WZ15A, which provide conversions of approximately 80%-90% and a selectivity of 90%. These new findings enrich researcher knowledge of the effect of the binder on the catalyst shaping process and are useful in the production of industrial catalysts. Song Yueqin Zhou Sinong Wang Zhaohui Zhou Xiaolong Xiong Yiya关键词:HYDROISOMERIZATION PT BINDER N-HEPTANE 活化条件对正己烷在Pt/SO_4^(2-)/ZrO_2-Al_2O_3上的异构化活性影响 被引量:7 2012年 采用浸渍法制备了Pt改性的Pt/SO42/ZrO2-Al2O3(PSZA)催化剂,考察了活化条件对PSZA催化剂正己烷异构化活性的影响,采用程序升温氧化(TPO-MS)、氮气-程序升温处理(TPN-MS)、程序升温还原(TPR-MS)对催化剂进行表征。异构化反应在连续流动的固定床微型反应器中进行。结果表明,200℃以上的高温氮气中活化预处理后的PSZA几乎没有异构化活性;空气气氛中、200~500℃高温条件下活化预处理的PSZA表现出了较高的异构化活性,正己烷初始转化率均在85%以上。在高于300℃的氢气中活化预处理,PSZA表现出较低的异构化活性。空气气氛中预处理除脱水之外,由于氧气的存在对催化剂的表面起到再氧化作用,导致高的异构化活性。氢气气氛中高温活化预处理导致了PSZA上硫物种的损失,进而引起异构化活性的下降。PSZA适宜的预处理条件为:空气气氛、300~500℃活化,250℃氢气中还原。 田静 宋月芹 冯敏超 金亚清 周晓龙关键词:活化条件 SO42 ZRO2-AL2O3 正己烷 异构化 成型工艺条件对Pt/SO4^(2-)/ZrO2催化剂异构化性能的影响 被引量:6 2016年 采用挤条成型法制备Pt/SO_4^(2-)/ZrO_2(Pt SZ)催化剂,考察黏结剂种类、黏结剂含量以及黏结剂引入方式对PtSZ催化剂异构化性能和机械强度的影响,并用XRD和TG手段对催化剂的晶相和硫含量进行表征。结果表明:对于Zr(OH)4粉末先硫酸化后加黏结剂制备的催化剂,以拟薄水铝石作为黏结剂制备的Pt/SO_4^(2-)/ZrO_2-Al_2O_3[PtSZA(a)]催化剂较硅溶胶和铝溶胶为黏结剂制备的催化剂具有更高的异构化活性和机械强度;随着Al_2O_3质量分数从5%提高到30%,Pt SZA(a)的异构化活性明显降低;对于Zr(OH)4粉末先加拟薄水铝石后硫酸化制备的Pt/SO_4^(2-)/ZrO_2-Al_2O_3[PtSZA(b)]催化剂,黏结剂的质量分数提高至20%时,异构化活性基本保持不变,进一步增加Al_2O_3质量分数至30%,异构化活性仅仅表现出轻微下降;无论采用哪种方式引入拟薄水铝石,催化剂上硫含量和机械强度均随Al含量的增加而提高,采用先加拟薄水铝石黏结剂后硫酸化的方法制备的PtSZA(b)催化剂同时具有良好的异构化性能和高的机械强度。 徐俊 王昭晖 宋月芹 周晓龙关键词:加氢异构 挤条成型 固体超强酸C_5/C_6异构化催化剂成型及寿命研究 被引量:8 2018年 采用挤条法制备了一系列Pt-SO2-4/ZrO2-X(简称PtS/Z-X,其中X代表不同的黏结剂)催化剂,考察了黏结剂的种类、含量以及焙烧温度对催化剂异构化性能的影响,确定了最优的黏结剂为拟薄水铝石(A),最优黏结剂质量分数为30%,最适宜的催化剂焙烧温度为650℃(此时的催化剂记作PtS/Z-A30-650),并进一步对催化剂PtS/Z-A30-650进行了溶剂处理。采用X射线衍射(XRD)和热重(TG)分析手段对该催化剂的晶相结构和硫含量进行了表征,在微型固定床反应器上对其进行了寿命试验。结果表明:以拟薄水铝石为黏结剂成型的PtS/Z-A30-650催化剂有较高的C5/C6异构化活性和机械强度,用溶剂处理后其异构化活性进一步提高,在使用精制石脑油为原料进行反应时,1 400h时的正戊烷转化率为62.5%,正己烷转化率在90%以上,2,2-二甲基丁烷选择性在35%以上。 章红艳 宋月芹 倪海微 徐俊 周晓龙关键词:固体超强酸 异构化 改性ZSM-5分子筛催化剂制备及正己烷催化裂解性能分析 被引量:4 2020年 采用挤条法制备成型的ZSM-5/Al2O3与ZSM-5/SiO2催化剂,在连续流动的固定床微型反应器上评价烷烃的催化裂解性能,考察ZSM-5分子筛催化剂的硅铝摩尔比、稀土La的引入、高温水蒸气处理和原料种类对催化剂催化裂解性能的影响。结果表明:提高硅铝摩尔比可降低正己烷转化率,但丙烯/丁烯选择性提高;引入稀土La可降低正己烷的初始转化率,提高催化剂的稳定性、抗积碳能力及水热稳定性;高积碳能力与生成更轻的积碳类型有关。不同烃类的裂解活性为:烯烃>异构烷烃>正构烷烃。该结果为烷烃催化裂解应用提供指导。 宋月芹 胡伟 陈雪琴 周晓龙关键词:催化裂解 烯烃 ZSM-5分子筛 制备条件对Pt/SO_4^(2-)/ZrO_2-Al_2O_3异构化性能的影响 被引量:5 2015年 采用沉淀法制备了Pt/SO42-/Zr O2-Al2O3(Pt SZA)催化剂,考察了氢氧化锆水凝胶干燥速率、锆盐浓度、铂含量、Al2O3和SO42-添加顺序等制备条件对Pt SZA异构化性能,尤其是低温异构化性能的影响,并用XRD和TG对催化剂进行了表征。结果表明,提高水凝胶的干燥速率降低了Pt SZA催化剂中的硫含量,大大提高了催化剂中的单斜相,进而导致了催化剂低温失活加速以及高温活性下降。较低或较高的锆盐浓度劣化了Pt SZA的低温异构化稳定性,以0.4~0.6mol/L硝酸氧锆制备的催化剂硫含量和四方相氧化锆含量较高,异构化活性相对较好,Al2O3和SO42-添加顺序对Pt SZA异构化性能没有明显影响。 乐晓光 徐俊 宋月芹 周晓龙关键词:烷烃 加氢异构